双金属负载γ-Al_(2)O_(3)固体酸催化CO_(2)有机胺富液解吸性能

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作者 邱微 宁一睿 +4 位作者 赵澍 张毅然 李珂 黄震 林赫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第7期99-108,共10页

有机胺溶液吸收法是一种前景广阔的CO_(2)捕集技术,但高再生能耗导致该方法的成本较高。开发高催化活性和稳定性的固体酸催化剂是降低有机胺溶液再生能耗的重要途径。以γ-Al_(2)O_(3)为载体,采用浸渍法制备了一系列双金属负载氧化铝固... 有机胺溶液吸收法是一种前景广阔的CO_(2)捕集技术,但高再生能耗导致该方法的成本较高。开发高催化活性和稳定性的固体酸催化剂是降低有机胺溶液再生能耗的重要途径。以γ-Al_(2)O_(3)为载体,采用浸渍法制备了一系列双金属负载氧化铝固体酸催化剂ZrM/γ-Al_(2)O_(3)(M=Ni、Fe、Ce或Cu,Zr和M质量分数均为10%),并对其在富CO_(2)单乙醇胺溶液(MEA富液)中的催化解吸性能和作用机理等进行了研究。结果表明,在解吸温度为91℃、搅拌速率为500 r/min和MEA富液CO_(2)负载量为0.5 mol/mol的条件下,ZrNi/γ-Al_(2)O_(3)具有最优的催化解吸性能,其CO_(2)解吸速率峰值、CO_(2)解吸量和相对能耗(与未加入催化剂的空白组相比)分别为1.92 mmol/min、46.53 mmol和55.04%。在吸收温度为40℃、解吸温度为92℃下经历8次吸收-解吸循环后,ZrNi/γ-Al_(2)O_(3)仍具有较好的催化解吸性能,其作用下MEA富液的再生能耗较空白组仍降低了23%左右,因此ZrNi/γ-Al_(2)O_(3)循环稳定性良好。N_(2)吸/脱附、NH3-TPD和Py-IR等表征结果显示,ZrM/γ-Al_(2)O_(3)具有适宜的织构性质和酸性,其丰富的B酸和L酸位点在MEA富液的催化解吸过程中发挥了关键作用。 展开更多

关键词 co_(2)捕集 催化解吸 双金属负载氧化铝 固体酸催化剂 解吸机理

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固溶体催化CO_(2)加氢制甲醇催化活性和反应机理

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作者 陈志远 王宇宁 +5 位作者 周嘉斌 龚杰松 黄振辉 艾兆 李东方 高文桂 《煤炭学报》 北大核心 2025年第7期3602-3616,共15页

固溶体催化剂应用于CO_(2)加氢制甲醇研究具有较好的催化活性,得益于其固溶强化、晶格畸变和固溶体结构等性能的变化。固溶强化可以有效提高催化剂的热稳定性,能够在高温和高压的条件下保持稳定的催化性能。晶格畸变可以调整催化剂的电... 固溶体催化剂应用于CO_(2)加氢制甲醇研究具有较好的催化活性,得益于其固溶强化、晶格畸变和固溶体结构等性能的变化。固溶强化可以有效提高催化剂的热稳定性,能够在高温和高压的条件下保持稳定的催化性能。晶格畸变可以调整催化剂的电子结构和表面活性位点,增强界面结构间相互作用促进反应物分子的吸附和活化。固溶体结构可形成较多的氧空位和双金属位点协同效应,在高温活化CO_(2)的过程中,使反应的关键中间体更加稳定,从而有效抑制CO的生成。CO_(2)加氢制甲醇反应机理的争议主要集中在甲酸盐物种(HCOO*)和羧基物种(COOH*)2种中间体上。其中,固溶体催化剂更倾向于甲酸盐机理,认为甲酸盐(HCOO*)和甲氧基(CH_(3)O*)是反应的关键中间体。镓锆、铟锆和锌锆是最为常见的3种固溶体催化剂,针对这3种催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化活性和反应机理进行总结。最后对固溶体催化剂在CO_(2)加氢制甲醇领域存在的问题的进行了探讨和展望。 展开更多

关键词 固溶体催化剂 co_(2)加氢制甲醇 反应机理 催化活性 改性研究

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硫掺杂碳纳米管催化单乙醇胺溶液解吸CO_(2)机理的理论研究

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作者 任莹莹 刘均隆 +1 位作者 成怀刚 高阳艳 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1529-1537,共9页

醇胺法吸收CO_(2)是目前最成熟的碳捕集技术,虽然吸收效率高、稳定性好,但过高的解吸能耗限制其大规模工业推广应用。催化解吸提供了降低CO_(2)解吸能耗的可能性。本工作利用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学模拟方法,探索了硫掺杂碳纳... 醇胺法吸收CO_(2)是目前最成熟的碳捕集技术,虽然吸收效率高、稳定性好,但过高的解吸能耗限制其大规模工业推广应用。催化解吸提供了降低CO_(2)解吸能耗的可能性。本工作利用基于密度泛函理论(DFT)的量子化学模拟方法,探索了硫掺杂碳纳米管(S-CNTs)催化单乙醇胺(MEA)溶液吸收-解吸CO_(2)反应机理。通过过渡态搜索发现,以S-CNTs为催化剂的解吸过程,决速步骤的反应能垒降低了1.15 kcal/mol。局部态密度(PDOS)分析表明,产物氨基甲酸酯吸附质子化胺MEACOO−_MEAH+和吸收中间产物MEA+COO−中的C、N、O原子在CNTs和S-CNTs表面吸附时PDOS差距较大。此外,与未改性CNTs相比,S-CNTs上电荷密度增加,掺杂的硫原子附近碳原子具有明显的电负性。相比于CNTs,吸收中间产物MEA+COO−和吸收产物MEACOO−_MEAH+均向S-CNTs转移了更多的电荷,表明更多的电荷转移有利于CO_(2)的释放。本工作旨在通过CO_(2)催化解吸机理的研究为催化剂的设计提供一定的理论依据。 展开更多

关键词 掺杂调控 碳纳米管 催化mea解吸co_(2)机理 DFT计算

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不同表面结构氧化铟催化CO_(2)加氢制甲醇的反应机理

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作者 聂小娃 于笑妍 郭新闻 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1242-1253,共12页

IN_(2)O_(3)对CO_(2)加氢合成甲醇具有较好的催化活性,为了进一步阐明IN_(2)O_(3)的失活机理与甲醇合成的构效关系,选择了立方晶相IN_(2)O_(3)的不同表面,采用密度泛函理论(DFT)研究了H_(2)还原无氧空位的IN_(2)O_(3)完美表面生成氧空... IN_(2)O_(3)对CO_(2)加氢合成甲醇具有较好的催化活性,为了进一步阐明IN_(2)O_(3)的失活机理与甲醇合成的构效关系,选择了立方晶相IN_(2)O_(3)的不同表面,采用密度泛函理论(DFT)研究了H_(2)还原无氧空位的IN_(2)O_(3)完美表面生成氧空位的反应机理,模拟了IN_(2)O_(3)催化剂在氢气作用下失活形成In团簇的微观过程。选择抗烧结性较好的IN_(2)O_(3)(111)阶梯表面,研究了CO_(2)的吸附活化以及甲醇生成的反应机理。结果表明:随着IN_(2)O_(3)表面氧空位数目的增加,H_(2)还原IN_(2)O_(3)的反应能垒升高,H_(2)解离成为氧空位生成的限速步骤;带有缺陷的IN_(2)O_(3)(111)阶梯表面具有较好的反应活性和抗烧结性能;CO_(2)加氢生成HCOO^(*)的反应路径是甲醇合成的优势路线,其中,bi-HCOO^(*)加氢生成bi-H_(2)CO^(*)并同时脱氧填补氧空位的过程为反应的限速步骤。 展开更多

关键词 co_(2)加氢 甲醇合成 IN_(2)O_(3)催化剂 密度泛函理论 反应机理 催化剂失活机制

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光热催化CO_(2)加氢研究进展

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作者 李洋洋 黄思懿 +2 位作者 田鑫 许狄 定明月 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第6期153-171,共19页

耦合绿氢将CO_(2)催化转化为高值化学品是实现大规模CO_(2)减排、绿氢储运的重要途径,对于推动“双碳”目标和绿色能源转型具有重要意义。但传统热催化CO_(2)加氢技术通常依赖高温条件,存在反应条件苛刻、能耗高、催化剂易失活,产物选... 耦合绿氢将CO_(2)催化转化为高值化学品是实现大规模CO_(2)减排、绿氢储运的重要途径,对于推动“双碳”目标和绿色能源转型具有重要意义。但传统热催化CO_(2)加氢技术通常依赖高温条件,存在反应条件苛刻、能耗高、催化剂易失活,产物选择性难以调控的问题。近年来,光热催化CO_(2)加氢发展迅速,与热催化技术相比,光热催化能够耦合可再生太阳能资源,减少化石能源的使用,同时能够实现温和条件下的CO_(2)加氢反应,一定程度提升催化剂运行稳定性,引起学术界和工业界的广泛关注。然而,由于CO_(2)分子的化学惰性和反应路径复杂,不同产物的生成涉及竞争反应路径,实现CO_(2)高效和定向的光热催化转化极具挑战。近年来,研究者通过设计高效光热催化剂、优化反应体系、探究光热协同机制等策略,在提升CO_(2)转化率和优化目标产物选择性方面取得了显著进展。基于此,系统总结了光热催化CO_(2)加氢的研究进展。首先对光热催化CO_(2)加氢反应和催化剂体系进行了介绍,围绕光热催化CO_(2)加氢制备CO、CH_(4)、甲醇和C_(2+)产物的新型催化剂体系进行了总结,研究了光热材料(金属纳米颗粒、半导体、MOF材料等)在光照条件下产生的光生电子效应或光热转换效应,激发光生载流子和促进反应体系的快速升温参与催化过程,并探讨了催化剂的组成、结构(如粒径、缺陷、界面)与反应性能之间的关系。其次总结了光热催化CO_(2)加氢反应机制,介绍了光热催化对产物选择性和反应性能的调控机制;一方面,通过降低关键反应路径能垒,使反应更倾向于生成特定产物,显著提高目标产物选择性,另一方面,电子转移可优化CO_(2)、^(*)CO和^(*)HCOO等反应物和关键中间物种的吸附和转化动力学,从而加速反应进程。最后,对光热催化CO_(2)加氢反应的发展前景进行总结和展望。目前光热催化技术发展仍面临反应机制不明、催化剂光能利用率低和长期稳定性差等挑战,未来需开发全光谱响应材料,调控特定产物的选择性(如C_(2+)),提升催化剂稳定性,开发具有高稳定性催化剂并深入研究光热协同机制以实现产业化应用。 展开更多

关键词 光热催化 co_(2)加氢 高值化学品 催化剂 构效关系 反应机理

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改性凹凸棒土的制备及其催化解吸CO_(2)性能研究 被引量：1

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作者 许腾 黄鑫 汪黎东 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期63-66,70,共5页

为进一步降低碳捕集技术成本,提高CO_(2)解吸效率,制备了一种低成本的金属改性凹凸棒土(ATP)固体酸催化剂,通过调控催化剂酸位丰度促进胺溶剂再生速率。结果表明,ATP-Zr可将CO_(2)解吸量和解吸速率分别提升13.8%和42%。此外,对合成的催... 为进一步降低碳捕集技术成本,提高CO_(2)解吸效率,制备了一种低成本的金属改性凹凸棒土(ATP)固体酸催化剂,通过调控催化剂酸位丰度促进胺溶剂再生速率。结果表明,ATP-Zr可将CO_(2)解吸量和解吸速率分别提升13.8%和42%。此外,对合成的催化剂进行了表征分析以及成型工艺的研究,可为固体酸催化剂制备及低能耗CO_(2)捕集技术的工业化应用提供理论支撑。 展开更多

关键词 碳捕集 催化剂 co_(2)解吸 凹凸棒土 成型

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Zn、Zr电子间相互作用对ZnZr催化剂CO_(2)加氢制甲醇性能的影响

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作者 周宇 毛晓瑛 +1 位作者 张博雅 张亚平 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期120-131,共12页

将CO_(2)进行化学转化利用有助于CO_(2)减排,从而减缓温室效应,且CO_(2)加氢制甲醇可在一定程度上弥补未来能源缺口。目前,开发高性能的催化剂成为CO_(2)加氢制甲醇技术发展的关键。以ZnZr催化剂为研究对象,采用浸渍法合成了不同n(Zn)/n... 将CO_(2)进行化学转化利用有助于CO_(2)减排,从而减缓温室效应,且CO_(2)加氢制甲醇可在一定程度上弥补未来能源缺口。目前,开发高性能的催化剂成为CO_(2)加氢制甲醇技术发展的关键。以ZnZr催化剂为研究对象,采用浸渍法合成了不同n(Zn)/n(Zr)的xZn-ZrO_(2)和不同n(Zr)/n(Zn)的yZr-ZnO催化剂,并采用XRD、N_(2)吸/脱附、XPS、H_(2)-TPR和in situ DRIFTS等手段对催化剂进行了表征。结果表明,在xZn-ZrO_(2)催化剂中,0.50 Zn-ZrO_(2)(n(Zn)/n(Zr)=0.50)的甲醇时空产率最高,在320℃、5 MPa下达141 mg/(g·h)。在相同测试条件下,在y Zr-ZnO催化剂中,0.20 Zr-ZnO(n(Zr)/n(Zn)=0.20)的甲醇时空产率最高(165 mg/(g·h))。xZn-ZrO_(2)催化剂中,Zn与Zr之间存在电子相互作用,导致富电子Zn位点和缺电子Zr位点形成,更多的电子从Zr转移到Zn,有利于提高甲醇选择性和时空产率。yZr-ZnO催化剂中,表面吸附氧成为影响CO_(2)转化率的关键因素。此外,HCOO^(*)中间物种扮演着关键角色,在xZn-ZrO_(2)和yZr-ZnO催化剂催化下的CO_(2)加氢制甲醇中,HCOO^(*)物种越多,越有利于甲醇合成。 展开更多

关键词 co_(2)加氢 甲醇 ZnZr催化剂 电子相互作用 反应机理

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CO_(2)加氢制CH_(4)/CO的负载型金属催化剂界面调控研究进展

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作者 何悦 李瑞英 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第4期19-28,共10页

为实现“双碳”目标以及缓解环境污染问题,CO_(2)利用成为了当前研究的热点之一。由于受到CO_(2)分子结构以及复杂的加氢路线限制,开发高活性、高选择性的催化剂是CO_(2)高值化利用的关键。负载型金属催化剂因具有大比表面积和高分散度... 为实现“双碳”目标以及缓解环境污染问题,CO_(2)利用成为了当前研究的热点之一。由于受到CO_(2)分子结构以及复杂的加氢路线限制,开发高活性、高选择性的催化剂是CO_(2)高值化利用的关键。负载型金属催化剂因具有大比表面积和高分散度等优势,在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应中应用广泛。为提高催化剂的催化活性和产物选择性,需要了解负载型金属催化剂在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应过程中的界面调控作用。其中,影响界面结构的因素包括金属结构、载体性质和金属-载体相互作用,这些因素共同决定了催化剂催化性能。总结了CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应的热力学和机理,重点综述了负载型金属催化剂的研究进展,并讨论了负载型金属催化剂在CO_(2)加氢制CH_(4)/CO反应中的界面调控作用和催化剂未来的发展方向。 展开更多

关键词 co_(2)加氢 界面调控 反应机理 负载型金属催化剂

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理论研究Cu@C_(2)N催化剂表面上水分子对电催化CO_(2)还原反应机理的影响

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作者 徐涵煜 宋雪旦 +2 位作者 张青 于畅 邱介山 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第1期24-25,共2页

电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移,在水溶剂条件下,质子的来源是水分子,考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型,与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比,研究... 电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)的反应途径涉及多个质子-电子对转移,在水溶剂条件下,质子的来源是水分子,考虑水分子对质子-电子对的转移机制十分必要。本研究提出水辅助氢穿梭模型,与常用的以氢原子作为氢源的直接加氢模型对比,研究水分子在CO_(2)RR中对质子-电子对转移的影响。采用密度泛函理论,系统地研究了铜原子嵌入C_(2)N单层催化剂(Cu@C_(2)N)和石墨烯作为衬底的Cu@C_(2)N/石墨烯复合催化剂(Cu@C_(2)N/G)表面上不同加氢模型的CO_(2)RR反应机理。在水辅助氢穿梭模型中,氢原子与水分子结合形成水合质子,水合质子将自身的氢原子转移到催化剂表面的反应物上形成反应中间体,增强了中间体与催化剂之间的相互作用。此外,在Cu@C_(2)N/G催化剂中,石墨烯将电子转移到表面的Cu@C_(2)N上,提高了催化剂的CO_(2)RR催化活性。进一步,计算了Cu@C_(2)N和Cu@C_(2)N/G催化剂上CO_(2)RR和析氢反应的极限电位,讨论催化剂的活性和选择性。结果表明CO_(2)在低电位下容易生成HCOOH,施加高电位时可以生成CO、CH3OH和CH4并伴随着H2的生成。 展开更多

关键词 co_(2)还原反应 电催化 氮掺杂石墨烯 水辅助氢穿梭 反应机理 密度泛函理论

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CO_(2)催化加氢合成甲醇研究进展 被引量：6

10

作者 王佳静 王建文 +5 位作者 李茂帅 宋奕慧 王石维 吕静 鲍晓军 马新宾 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期75-83,共9页

热催化CO_(2)加氢制甲醇具有显著的减碳效应,能够有效储存可再生能源,具有广阔的工业应用前景。介绍了CO_(2)加氢制甲醇的反应网络及其热力学挑战,并概述了其工艺流程、国内外工业应用情况,系统综述了近年来不同活性组分催化剂的研究进... 热催化CO_(2)加氢制甲醇具有显著的减碳效应,能够有效储存可再生能源,具有广阔的工业应用前景。介绍了CO_(2)加氢制甲醇的反应网络及其热力学挑战,并概述了其工艺流程、国内外工业应用情况,系统综述了近年来不同活性组分催化剂的研究进展,从催化剂的制备方式、活性位点、反应机理及动力学等方面阐述Cu基催化剂、贵金属催化剂、氧化物催化剂以及其他新型催化剂存在的问题和优势。重点阐述Cu基催化剂的构效关系,包括其活性组分结构、载体性质和助剂对催化活性和甲醇选择性的影响,并展望CO_(2)加氢制甲醇催化剂的未来发展方向。 展开更多

关键词 co_(2) 加氢 甲醇 催化剂 反应机理 反应动力学

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金属有机框架衍生的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)复合材料制备及其光催化性能 被引量：2

11

作者 吴函鸿 刘善鑫 +2 位作者 王大卫 黄茹婷 陈志文 《上海大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2024年第1期54-67,共14页

金属有机框架(metal-organic framework,MOF)材料ZIF-67衍生Co_(3)O_(4)十二面体纳米块在室温下与SnO_(2)复合,制备出立方体Co_(3)O_(4)/SnO_(2)复合光催化剂.煅烧后形成的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)材料禁带宽度明显降低,荧光淬灭明显,说明Co... 金属有机框架(metal-organic framework,MOF)材料ZIF-67衍生Co_(3)O_(4)十二面体纳米块在室温下与SnO_(2)复合,制备出立方体Co_(3)O_(4)/SnO_(2)复合光催化剂.煅烧后形成的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)材料禁带宽度明显降低,荧光淬灭明显,说明Co_(3)O_(4)的加入拓展了SnO_(2)的光响应范围至可见光甚至红外光区域,同时促进了光催化反应过程中光生载流子的分离.以罗丹明B(Rhodamine B,Rh B)为目标反应物,在可见光下考察了MOF衍生的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)的光催化降解活性,发现Co_(3)O_(4)/SnO_(2)在60 min内可以降解89.6%的Rh B,分别是纯SnO_(2)和纯ZIF-67的4.5倍和3倍.同时,Co_(3)O_(4)/SnO_(2)表现出了良好的光反应能力和稳定性.基于以上实验结果并结合自由基淬灭实验,提出了MOF衍生的Co_(3)O_(4)/SnO_(2)复合材料光催化降解有机染料RhB的机理. 展开更多

关键词 co_(3)O_(4)/SnO_(2) 金属有机框架 光催化 机理

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热催化CO_(2)加氢制乙醇催化剂的研究进展

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作者 张鹏 潘新安 +1 位作者 公晓倩 刘意 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第S02期34-39,共6页

在“碳达峰、碳中和”背景下,CO_(2)捕集、封存与利用技术已成为一大研究热点,其中热催化CO_(2)加氢制乙醇是实现CO_(2)转化为高价值化学品或绿色燃料的一种有效途径。近年来,将CO_(2)加氢转化为乙醇已经取得重大突破,但因为CO_(2)具有... 在“碳达峰、碳中和”背景下,CO_(2)捕集、封存与利用技术已成为一大研究热点,其中热催化CO_(2)加氢制乙醇是实现CO_(2)转化为高价值化学品或绿色燃料的一种有效途径。近年来,将CO_(2)加氢转化为乙醇已经取得重大突破,但因为CO_(2)具有稳定的化学性质以及后续复杂的链增长过程,导致乙醇选择性低、副产物多等问题。概述了CO_(2)加氢制乙醇的研究进展,对贵金属催化剂、过渡金属催化剂、串联催化剂、金属有机框架催化剂、负载型催化剂、金属碳化物催化剂以及沸石类催化剂进行了讨论,并且阐述了CO_(2)加氢制乙醇的反应机理。 展开更多

关键词 co_(2) 加氢 乙醇 催化剂 反应机理

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电催化还原CO_(2)制单碳产物反应机理及催化剂研究进展 被引量：5

13

作者 王茹洁 赵华君 +2 位作者 齐彩娆 邹春蕊 刘钰 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第2期11-17,共7页

电催化还原CO_(2)因其温和的操作条件、可控的反应工艺和反应速率以及较高的转化率而广受关注。介绍了电催化还原CO_(2)制单碳产物的反应机理,综述了新型电催化还原催化剂的研究进展。指出有望通过金属修饰、氮掺杂、纳米结构调控、多... 电催化还原CO_(2)因其温和的操作条件、可控的反应工艺和反应速率以及较高的转化率而广受关注。介绍了电催化还原CO_(2)制单碳产物的反应机理,综述了新型电催化还原催化剂的研究进展。指出有望通过金属修饰、氮掺杂、纳米结构调控、多相催化体系构建等方法解决目前电催化还原CO_(2)过程中存在的过电势较高、选择性和转化率较低等问题,从而实现高效CO_(2)电催化还原。 展开更多

关键词 co_(2)电催化还原 单碳产物 反应机理 催化剂 选择性

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CO_(2)电还原生成甲酸盐机理及催化剂研究 被引量：1

14

作者 赵萍萍 廉红蕾 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第11期1633-1651,共19页

本工作综述了近五年来CO_(2)电催化还原生成甲酸盐领域取得的最新进展。介绍了CO_(2)电还原生成甲酸盐的反应机理,以及该过程所使用的催化剂的类型,包括金属催化剂、原子分散催化剂、金属氧化物催化剂、炭材料及复合材料催化剂。从催化... 本工作综述了近五年来CO_(2)电催化还原生成甲酸盐领域取得的最新进展。介绍了CO_(2)电还原生成甲酸盐的反应机理,以及该过程所使用的催化剂的类型,包括金属催化剂、原子分散催化剂、金属氧化物催化剂、炭材料及复合材料催化剂。从催化剂、电解液、反应气氛和电解池等多角度详细分析了影响产物选择性、催化活性和稳定性的主要因素。针对目前CO_(2)电还原生成甲酸盐研究现状,提出对纳米材料和复合材料进行创新,借助原位表征技术探究活性位点及反应路径,并用于指导高效催化剂的设计与合成,改进电化学反应器组件以提高催化效率等问题可以作为未来的研究重点和发展方向。 展开更多

关键词 co_(2)电还原 反应机理 催化剂 甲酸盐

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CO_(2)加氢制乙醇反应机理及催化剂研究进展 被引量：3

15

作者 张力婕 韩爱国 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS 北大核心 2022年第3期8-17,共10页

将CO_(2)转化为高附加值的产品既能减轻CO_(2)的排放压力,又能实现碳资源循环利用,其中CO_(2)加氢合成乙醇是一条有前景的路线。但由于CO_(2)的化学惰性和加氢过程涉及到后续的碳链生长步骤,通过CO_(2)加氢直接合成乙醇面临巨大挑战。... 将CO_(2)转化为高附加值的产品既能减轻CO_(2)的排放压力,又能实现碳资源循环利用,其中CO_(2)加氢合成乙醇是一条有前景的路线。但由于CO_(2)的化学惰性和加氢过程涉及到后续的碳链生长步骤,通过CO_(2)加氢直接合成乙醇面临巨大挑战。综述了CO_(2)加氢制乙醇反应机理的研究进展,讨论了活性组分、载体、金属掺杂/负载以及工艺参数对催化剂性能的影响,并对未来的研究方向进行了展望。 展开更多

关键词 co_(2)加氢 催化剂 乙醇 反应机理

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Cu纳米粒催化CO_(2)还原反应机理的理论研究

16

作者 吴阳 张靖彬 +2 位作者 万栩江 刘向洋 李来才 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2023年第2期6-10,共5页

此文采用密度泛函理论,研究了Cu_(38)纳米粒催化剂模型,分别研究了CO_(2)和H_(2)O分子在催化剂上不同吸附位,确了稳定的吸附构型,并进一步研究了CO_(2)催化还原反应机理,确定催化剂的活性.本文主要研究催化CO_(2)还原生成CO_(2)过程,研... 此文采用密度泛函理论,研究了Cu_(38)纳米粒催化剂模型,分别研究了CO_(2)和H_(2)O分子在催化剂上不同吸附位,确了稳定的吸附构型,并进一步研究了CO_(2)催化还原反应机理,确定催化剂的活性.本文主要研究催化CO_(2)还原生成CO_(2)过程,研究了两条可行的反应路径,路径I为水分子的H原子直接转移到CO_(2)上,路径II为H原子先迁移到Cu_(38)纳米粒上再转移到CO_(2)上,研究结果发现此步反应机理路径I优先.从微观角度解释了实验研究结果. 展开更多

关键词 co_(2)催化 Cu_(38)纳米粒 密度泛函理论 反应机理

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纳米催化剂在CO_(2)加氢制甲醇中的研究进展 被引量：6

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作者 李贵贤 田涛 +3 位作者 张琪 李晗旭 董鹏 李红伟 《分子催化》 CAS CSCD 北大核心 2022年第2期190-198,共9页

为减缓温室效应,将CO_(2)转换成高附加值的甲醇是减少CO_(2)排放的有效途径,而高效催化剂是CO_(2)加氢制甲醇反应规模化的关键.可调控合成的具有量子尺寸效应的纳米催化剂在该反应上具有独特的优势.因此我们深入探讨了反应机理,综述了... 为减缓温室效应,将CO_(2)转换成高附加值的甲醇是减少CO_(2)排放的有效途径,而高效催化剂是CO_(2)加氢制甲醇反应规模化的关键.可调控合成的具有量子尺寸效应的纳米催化剂在该反应上具有独特的优势.因此我们深入探讨了反应机理,综述了纳米材料在CO_(2)加氢制甲醇中的研究进展,最后给出了高效催化剂可能的发展方向. 展开更多

关键词 温室效应 co_(2) 加氢制甲醇 纳米催化剂 反应机理

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固溶体催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中的应用 被引量：9

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作者 纳薇 左俊怡 +3 位作者 杨学磊 张平尧 文蹇林 高文桂 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第12期2415-2421,2497,共8页

固溶体由于产生了固溶强化等性能的变化,使其较单一组分金属的热稳定性、结构性能等方面有着显著的提升,因此在催化剂中具有广阔的应用前景。针对固溶体催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中的应用,从固溶体的性质、制备方法等方面展开了综述... 固溶体由于产生了固溶强化等性能的变化,使其较单一组分金属的热稳定性、结构性能等方面有着显著的提升,因此在催化剂中具有广阔的应用前景。针对固溶体催化剂在CO_(2)加氢制甲醇反应中的应用,从固溶体的性质、制备方法等方面展开了综述,重点对反应机理和提高催化活性的措施进行了总结,对存在的问题进行了探讨。最后对固溶体催化剂在CO_(2)加氢制甲醇领域的研究方向进行了展望,并认为固溶体催化剂有望为CO_(2)资源化利用各类反应中催化剂的研发提供一种新范式。 展开更多

关键词 co_(2)加氢 甲醇 固溶体催化剂 制备方法 反应机理 提高催化活性措施

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MEA二元复合胺溶液对CO_(2)吸收的研究进展 被引量：6

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作者 杨菲 王风 +5 位作者 陆诗建 刘玲 康国俊 贡玉萍 张娟娟 刘苗苗 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第1期156-163,共8页

全球温室效应日益加剧,CO_(2)减排刻不容缓,乙醇胺(MEA)法作为目前工业上应用最广泛、技术最成熟的烟气CO_(2)吸收方法,具有吸收速率快、成本低的优点,但是其能耗大、吸收量小和易损耗的缺点也很明显。针对目前常见的MEA二元复合胺溶液... 全球温室效应日益加剧,CO_(2)减排刻不容缓,乙醇胺(MEA)法作为目前工业上应用最广泛、技术最成熟的烟气CO_(2)吸收方法,具有吸收速率快、成本低的优点,但是其能耗大、吸收量小和易损耗的缺点也很明显。针对目前常见的MEA二元复合胺溶液展开对比分析,阐述了MEA二元复合胺溶液的研究进展,总结了MEA吸收溶液中加入其他醇胺溶液形成二元复合胺溶液后在吸收速率、吸收量和再生能耗等方面对CO_(2)吸收效果不同程度的改善情况。基于总结与分析,提出了吸收剂开发需要从吸收机理、溶解度、吸收负荷、解吸速率、解吸操作条件以及再生能耗等方面进行综合比选的思路,可为新型吸收剂的开发提供一定的指导。 展开更多

关键词 co_(2)捕集 mea 吸收机理 二元复合胺溶液

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CO_(2)加氢制高碳α-烯烃Fe基催化剂研究进展 被引量：6

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作者 李自琴 王康洲 +3 位作者 高新华 马清祥 赵天生 张建利 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第3期11-21,共11页

随着“双碳”目标的提出,二氧化碳(CO_(2))减排和资源化利用受到研究者的广泛关注。CO_(2)耦合绿氢技术制高附加值化学品是CO_(2)资源化利用的有效途径之一。高碳α-烯烃是重要的化工原料,围绕非均相催化体系催化CO_(2)加氢制高碳α-烯... 随着“双碳”目标的提出,二氧化碳(CO_(2))减排和资源化利用受到研究者的广泛关注。CO_(2)耦合绿氢技术制高附加值化学品是CO_(2)资源化利用的有效途径之一。高碳α-烯烃是重要的化工原料,围绕非均相催化体系催化CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的相关研究,总结分析了CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的催化剂设计理念、反应机理、助剂、载体以及制备工艺对催化剂催化性能的影响和构效关系。其中,设计高效催化剂有效调控C—O键活化和C—C链增长仍存在挑战。对CO_(2)加氢制高碳α-烯烃的发展方向进行了展望,可为CO_(2)加氢制高碳α-烯烃新型催化剂的开发提供参考。 展开更多

关键词 co_(2)加氢 Fe基催化剂 高碳α-烯烃 构效关系 反应机理

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