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高熵材料在催化加氢中的研究进展
1
作者 卢新宁 高艳妮 +2 位作者 汤小妮 华德润 李剑 《现代化工》 北大核心 2025年第5期55-59,65,共6页
综述了近年来高熵材料、负载型高熵材料和高熵材料为载体三种类型催化剂在催化加氢的应用,分别从热催化、电催化和光催化三种不同类型的加氢进行阐述,并分析了高熵催化剂未来发展需要解决的问题及研究方向。
关键词 负载型 高熵材料 催化剂 催化加氢
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ZnIn_(2)S_(4)/BiVO_(4)异质结的合成及其光催化产氢性能研究综合实验设计
2
作者 耿延玲 邹晓莉 +3 位作者 刘海龙 李美璇 王小燕 王磊 《实验技术与管理》 北大核心 2025年第5期208-213,共6页
以光催化技术为背景,设计了一个综合化学实验:ZnIn_(2)S_(4)/BiVO_(4)异质结的合成及其光催化产氢性能研究。采用水热法合成了ZnIn_(2)S_(4)/BiVO_(4)(ZB)异质结光催化剂,对合成样品进行了XRD、SEM、TEM、DRS、PL及EIS等物相和性质表征... 以光催化技术为背景,设计了一个综合化学实验:ZnIn_(2)S_(4)/BiVO_(4)异质结的合成及其光催化产氢性能研究。采用水热法合成了ZnIn_(2)S_(4)/BiVO_(4)(ZB)异质结光催化剂,对合成样品进行了XRD、SEM、TEM、DRS、PL及EIS等物相和性质表征,测试了材料在可见光激发下的分解水产氢性能。与纯相ZnIn_(2)S_(4)相比,异质结光催化剂的产氢活性显著提高。当BiVO_(4)含量为10%时,ZB-10的产氢活性最高,4h内产氢速率为345.6μmol/g/h。该实验设计包括背景调研、光催化剂制备和表征、性能测试、数据处理等内容,有助于强化学生的理论基础和实验技能,训练他们的科学思维。 展开更多
关键词 硫化铟锌 钒酸铋 异质结 光催化产氢 综合实验
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集成氢仲正催化转化的蒸气冷却屏对液氢储罐自增压的影响
3
作者 李科 朱顺 文键 《西安交通大学学报》 北大核心 2025年第7期170-181,共12页
为了有效提升液氢储罐的绝热性能,构建了真空多层绝热液氢储罐的瞬态传热传质模型,并研究了集成氢仲正催化转化的蒸气冷却屏的影响。引入蒸气消耗因子η_(c)、休眠期延长因子η_(d)等无量纲参数分别量化蒸气消耗量和储罐休眠期;定义单... 为了有效提升液氢储罐的绝热性能,构建了真空多层绝热液氢储罐的瞬态传热传质模型,并研究了集成氢仲正催化转化的蒸气冷却屏的影响。引入蒸气消耗因子η_(c)、休眠期延长因子η_(d)等无量纲参数分别量化蒸气消耗量和储罐休眠期;定义单位因子η为η_(d)与η_(c)之比,表征蒸气冷却屏屏蔽漏热的能力。对比分析了有无仲正催化转化时蒸气冷却屏无量纲位置、质量流量和开启时刻等参数对储罐休眠期的影响。结果表明:η_(d)和η均随蒸气冷却屏无量纲位置的增大而先增大后减小;当η_(c)为0.012 8且蒸气冷却屏无量纲位置是0.167时,加入仲正催化转化相比未加入时的两个指标的增幅最大,为22.77%;随着蒸气冷却屏质量流量的减小,两个指标均先增大后减小;当蒸气冷却屏无量纲位置和蒸气冷却屏质量流量均较小时,加入仲正催化转化后两个指标的增幅较大;两个指标随着蒸气冷却屏开启时刻的推迟而先增大后减小;在η_(c)和蒸气冷却屏无量纲位置分别为0.025 6和0.233的条件下,蒸气冷却屏开启时刻设置为第40.51 d时,加入仲正催化转化后η的增幅最大为22.32%。 展开更多
关键词 液氢储罐 真空多层绝热 蒸气冷却屏 氢仲正催化转化 瞬态传热传质模型
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甲醇-加氢催化生物柴油光学发动机PPC低温燃烧模式碳烟生成特性试验研究
4
作者 邵壮 李卫民 +3 位作者 陈及 赵新强 周秀成 马晓涵 《车用发动机》 北大核心 2025年第2期9-16,23,共9页
采用光学发动机和双色法测试技术开展了甲醇-加氢催化生物柴油(hydrogenated catalytic biodiesel,HCB)在部分预混压燃(partially premixed combustion,PPC)低温燃烧模式下的燃烧特性和碳烟瞬态生成特性的研究。结果表明,随着直喷时刻... 采用光学发动机和双色法测试技术开展了甲醇-加氢催化生物柴油(hydrogenated catalytic biodiesel,HCB)在部分预混压燃(partially premixed combustion,PPC)低温燃烧模式下的燃烧特性和碳烟瞬态生成特性的研究。结果表明,随着直喷时刻的提前,燃用M0(100%HCB)与M15(15%甲醇,25%正辛醇和60%HCB)的峰值缸压先增大后减小,甲醇的掺混降低了混合燃油的活性,导致在相同直喷时刻下M15燃烧相位滞后于M0。在PPC燃烧模式燃烧初期,甲醇蒸发吸热导致M15燃油火焰温度小于M0燃油,但随着燃烧的发展,由于M15有更高的氧含量以及更均匀的燃油分布,燃烧后期M15的充分燃烧不仅使其火焰温度逐渐大于M0,还显著降低了燃烧过程中碳烟的生成。 展开更多
关键词 光学发动机 双色法 加氢催化生物柴油 甲醇 火焰温度 碳烟 低温燃烧
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二氧化碳加氢制甲酸钯基非均相催化剂研究进展 被引量：2
5
作者 孙奥雪 郭淼鑫 +3 位作者 刘梓妍 安正源 尹辉 张爱敏 《贵金属》 北大核心 2025年第1期92-98,共7页
二氧化碳排放量的持续增长已经造成了严重的环境问题。为了解决这一问题,利用催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸为减少温室效应和生产高附加值化学品和燃料提供了一种很有前途的方法。在众多研究中,负载型非均相催化剂(尤其是Pd基催化剂)被认... 二氧化碳排放量的持续增长已经造成了严重的环境问题。为了解决这一问题,利用催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸为减少温室效应和生产高附加值化学品和燃料提供了一种很有前途的方法。在众多研究中,负载型非均相催化剂(尤其是Pd基催化剂)被认为最具推广前景。本文概述了近10年来以Pd为主要活性组分的Pd基单金属和Pd基双金属非均相催化剂在CO_(2)加氢制取甲酸方面的研究进展,总结了影响催化活性的因素,并为今后设计出更高甲酸选择性和高活性的Pd基非均相催化剂提供了思路。 展开更多
关键词 二氧化碳 催化加氢 甲酸 非均相催化 Pd基催化剂
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Ru-La/SiO_(2)催化甘油氢解合成乙二醇反应
6
作者 胡勇强 郭浩林 +2 位作者 安华良 赵新强 王延吉 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第3期461-468,共8页
甘油氢解制二元醇(1,2-丙二醇、1,3-丙二醇和乙二醇)是一条非常具有吸引力的生物甘油利用路径。为提高乙二醇的选择性,以金属Ru为主活性组分、SiO_(2)为载体、引入不同助剂,采用浸渍法制备SiO_(2)负载Ru基催化剂。研究了助剂种类及添加... 甘油氢解制二元醇(1,2-丙二醇、1,3-丙二醇和乙二醇)是一条非常具有吸引力的生物甘油利用路径。为提高乙二醇的选择性,以金属Ru为主活性组分、SiO_(2)为载体、引入不同助剂,采用浸渍法制备SiO_(2)负载Ru基催化剂。研究了助剂种类及添加量、水洗除Cl^(-)、金属负载量、还原气氛、还原温度等条件对催化性能的影响,采用H_2程序升温还原(H_2-TPR)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、场发射透射电子显微镜(TEM)、CO化学吸附、N2吸附-脱附等方法对催化剂进行表征。结果表明,经水洗除Cl^(-)的Ru-La/SiO_(2)催化剂性能较优,以适宜条件下制备的RuLa/SiO_(2)为催化剂,乙二醇的选择性达到51.4%,二元醇的总选择性达到91.3%。La的添加能够降低Ru的还原温度,并调变催化剂酸碱性;催化剂的酸碱性分别影响甘油转化率和乙二醇选择性;活性金属Ru的粒径与甘油转化率负相关,而与乙二醇的选择性正相关。 展开更多
关键词 生物甘油 催化氢解 乙二醇 Ru基催化剂 构效关系
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Ni掺杂WP_(2)纳米线自支撑电极的制备及其碱性电催化析氢性能
7
作者 张剑桥 刘洋 +6 位作者 何艳 周娅玲 杨帆 程诗慧 夏斌 王众 陈世建 《无机化学学报》 北大核心 2025年第8期1610-1616,共7页
首先采用水热法在碳布(CC)上生长了Ni掺杂WO_(3)纳米线(Ni-WO_(3)NWs/CC),然后利用高真空固相磷化法将其磷化,得到CC表面生长Ni掺杂WP_(2)纳米线复合材料(Ni-WP_(2)NWs/CC)。研究其电催化析氢性能发现,Ni掺杂能够有效降低电催化析氢反... 首先采用水热法在碳布(CC)上生长了Ni掺杂WO_(3)纳米线(Ni-WO_(3)NWs/CC),然后利用高真空固相磷化法将其磷化,得到CC表面生长Ni掺杂WP_(2)纳米线复合材料(Ni-WP_(2)NWs/CC)。研究其电催化析氢性能发现,Ni掺杂能够有效降低电催化析氢反应中的过电位。其中,当Ni、W物质的量之比为10%时制备得到的10%Ni-WP_(2)NWs/CC表现出最佳的催化性能。在碱性条件下,当电流密度为10和100 mA·cm^(-2)时,10%Ni-WP_(2)NWs/CC所需的过电位分别为115和190 mV。经过Ni掺杂后,10%Ni-WP_(2)NWs/CC的电化学活性表面积明显增加。此外,在长时间的电催化条件下,该催化剂依然能保持良好的工作稳定性。 展开更多
关键词 电催化产氢 过渡金属磷化物 掺杂 自支撑电极
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Ru/SiC催化乙酰丙酸水相加氢制备γ-戊内酯
8
作者 王静茹 董宪姝 +1 位作者 樊玉萍 王英勇 《精细化工》 北大核心 2025年第7期1573-1579,1606,共8页
为提高水相体系中催化乙酰丙酸(LA)加氢合成γ-戊内酯(GVL)催化剂的水热稳定性和耐酸稳定性,采用浸渍还原法制备了Ru负载量(以SiC的质量计,下同)为3%的Ru/SiC催化剂(Ru_(3)/SiC)。采用TEM、XRD、XPS、H_(2)-TPR和H_(2)-TPD对其进行了表... 为提高水相体系中催化乙酰丙酸(LA)加氢合成γ-戊内酯(GVL)催化剂的水热稳定性和耐酸稳定性,采用浸渍还原法制备了Ru负载量(以SiC的质量计,下同)为3%的Ru/SiC催化剂(Ru_(3)/SiC)。采用TEM、XRD、XPS、H_(2)-TPR和H_(2)-TPD对其进行了表征。将Ru_(3)/SiC用于催化LA加氢反应,对比了不同载体负载的Ru基催化剂(Ru_(3)/石墨烯、Ru_(3)/TiO_(2)、Ru_(3)/ZrO_(2)、Ru_(3)/SiO_(2)和Ru_(3)/Al_(2)O_(3))的性能,考察了反应温度、时间、H_(2)压力、溶剂对Ru_(3)/SiC催化LA加氢反应的影响及其循环稳定性。结果表明,Ru_(3)/SiC中的Ru纳米粒子[(2.2±0.7) nm]主要以Ru^(0)的形式均匀分散在SiC表面上。Ru_(3)/SiC表现出更高的催化LA加氢反应活性,在以LA(4 mmol)为反应物、去离子水(10 mL)为溶剂、50 mg Ru_(3)/SiC为催化剂、H_(2)压力0.2 MPa、反应温度50℃、反应时间2.0 h的反应条件下,LA转化率和GVL选择性均接近100%。Ru_(3)/SiC循环4次后,催化活性无明显下降,其高的催化活性归因于Ru与SiC之间的Mott-Schottky接触促进了载体与金属之间的电子转移,富电子的Ru纳米颗粒有利于H_(2)的解离。 展开更多
关键词 SIC RU 乙酰丙酸 催化加氢 γ-戊内酯
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催化加氢制备美沙拉嗪的动力学及连续合成工艺优化
9
作者 李金龙 金晓蓓 +3 位作者 施熠 沈介发 严生虎 张跃 《化学工程》 北大核心 2025年第7期66-71,共6页
美沙拉嗪是一种重要的消炎药,现有间歇合成工艺存在原料毒性大、设备要求高、操作复杂、安全风险高等不足。文中从动力学研究出发,优化美沙拉嗪的连续合成工艺。首先在1 MPa、333—353 K的条件下研究5-硝基水杨酸加氢反应本征动力学。5... 美沙拉嗪是一种重要的消炎药,现有间歇合成工艺存在原料毒性大、设备要求高、操作复杂、安全风险高等不足。文中从动力学研究出发,优化美沙拉嗪的连续合成工艺。首先在1 MPa、333—353 K的条件下研究5-硝基水杨酸加氢反应本征动力学。5-硝基水杨酸加氢反应为一级反应,得出此条件下反应速率方程,活化能为23.62 kJ/mol。然后在连续固定床催化加氢反应器中研究和优化催化剂、温度、压强和停留时间等工艺条件,结果表明:当以质量分数0.5%Pd/C为催化剂、反应温度60℃、压强1.0 MPa、停留时间20 min时,母液循环条件下的反应收率达97%。实现美沙拉嗪的连续合成,反应时间缩短为间歇工艺的1/4,原料毒性低、操作简便、安全性高,为其后续生产应用奠定了技术基础。 展开更多
关键词 美沙拉嗪 连续固定床反应 工艺优化 催化加氢 反应动力学
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Ni-CeO_(2)/SiO_(2)复合纳米簇催化CO_(2)加氢制甲酸
10
作者 罗娜娜 刘红 +2 位作者 刘思源 张莹 王加升 《精细化工》 北大核心 2025年第3期587-593,共7页
为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂,以六水合硝酸镍和六水合硝酸铈为原料、自制纳米SiO_(2)为载体,采用反相微乳液法制备了Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化剂,通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进... 为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂,以六水合硝酸镍和六水合硝酸铈为原料、自制纳米SiO_(2)为载体,采用反相微乳液法制备了Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化剂,通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进行了表征。将Ni-CeO_(2)/SiO_(2)用于催化CO_(2)加氢制备甲酸的反应,考察了反应条件对甲酸产率的影响。结果表明,Ni-CeO_(2)/SiO_(2)呈球形,形貌规整,平均粒径为(60.7±2.6)nm,活性组分Ni-CeO_(2)平均粒径为(1.5±0.4)nm,属于纳米簇;Ni-CeO_(2)/SiO_(2)的Ni、Ce负载量(以SiO_(2)质量计,下同)分别为2.5%和2.1%,比表面积为453 m^(2)/g;在浓度为0.1 mol/L的KHCO_(3)水溶液为CO_(2)源、反应温度200℃、反应时间2 h、氢气压力3 MPa的条件下,Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化CO_(2)加氢制备甲酸的最高产率为77.8%。CeO_(2)的掺杂可促进Ni的分散,且由于Ni与CeO_(2)材料之间功函数的差异,吸引Ni的电子,产生由Ni流向CeO_(2)的电子转移,形成Ni^(δ+)-(CeO_(2))^(δ−)异质结,诱导H2异裂,从而提高Ni-CeO_(2)/SiO_(2)的催化活性。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲酸 催化加氢 NI基催化剂 纳米簇
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In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)异质结纳米纤维的制备及其光催化析氢性能研究
11
作者 李佳乐 陶然 +4 位作者 徐洋 慕永琪 朴天阳 王彦欣 范晓星 《功能材料》 北大核心 2025年第6期6119-6127,6166,共10页
为了开发清洁、可持续的再生能源,利用太阳能光催化分解水产氢成为研究热点。通过溶剂热法将W_(18)O_(49)纳米片负载在In_(2)O_(3)电纺纳米纤维上,成功制备了氧化铟(In_(2)O_(3))/钨十八氧四十九(W_(18)O_(49))复合纳米纤维。由于W_(18)... 为了开发清洁、可持续的再生能源,利用太阳能光催化分解水产氢成为研究热点。通过溶剂热法将W_(18)O_(49)纳米片负载在In_(2)O_(3)电纺纳米纤维上,成功制备了氧化铟(In_(2)O_(3))/钨十八氧四十九(W_(18)O_(49))复合纳米纤维。由于W_(18)O_(49)本身具有较强的光吸收能力,以及特殊的局域表面等离子体共振效应(localized surface plasmon resonance,LSPR),所获得In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)异质结纳米纤维的光吸收能力也很大程度上得以提升。光催化析氢测试研究结果表明,与纯W_(18)O_(49)纳米片和In_(2)O_(3)纳米纤维相比,In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)复合纳米纤维在光催化过程中的H_(2)释放速率分别比纯In_(2)O_(3)和W_(18)O_(49)的速率高15.9倍和4.7倍。光催化性能的提升归因于In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)异质结的构建,不但提升了载流子的分离效率,还增加了样品的比表面积和反应活性位点。4次循环试验后,In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)-2光催化析氢性能没有明显降低,说明其具有良好的稳定性。In_(2)O_(3)/W_(18)O_(49)复合纳米纤维易于制备且光催化活性高,可以广泛应用于光催化析氢领域。 展开更多
关键词 氧化铟 纳米纤维 溶剂热法 光催化析氢
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负载型镍基催化剂高效催化间氯硝基苯加氢性能研究
12
作者 孟洁 刘欧阳 +2 位作者 杨幸川 张一然 孙晓波 《现代化工》 北大核心 2025年第8期155-162,169,共9页
以溶胶-凝胶法制备TiO_(2)为载体,采用过量浸渍法制备了一系列负载型镍基催化剂。以间氯硝基苯的转化率、间氯苯胺的选择性和收率作为评价指标,对比分析不同载体所制备催化剂的性能。通过N_(2)吸附-脱附测试、X射线衍射(XRD)、氢气程序... 以溶胶-凝胶法制备TiO_(2)为载体,采用过量浸渍法制备了一系列负载型镍基催化剂。以间氯硝基苯的转化率、间氯苯胺的选择性和收率作为评价指标,对比分析不同载体所制备催化剂的性能。通过N_(2)吸附-脱附测试、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)等表征手段,深入分析各催化剂的物化性质。结果表明,TiO_(2)的引入有利于金属Ni的分散,在最优载体制备的催化剂反应下,间氯硝基苯转化率和间氯苯胺选择性分别为100%和98.69%。 展开更多
关键词 催化加氢 间氯苯胺 间氯硝基苯 镍基催化剂
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碳基催化剂催化有机液体氢载体脱氢研究进展
13
作者 王雪杰 崔国庆 +3 位作者 王淙恺 杨扬 姜桂元 徐春明 《物理化学学报》 北大核心 2025年第5期34-46,共13页
氢能是一种来源广泛、灵活高效的二次能源,同时也是一种重要的能源介质。目前,低成本、高密度的储氢技术被认为是制约氢能产业规模化发展的瓶颈。有机液体储氢具有质量储氢密度高、液体储运安全以及易于长距离运输等优势,受到研究者的... 氢能是一种来源广泛、灵活高效的二次能源,同时也是一种重要的能源介质。目前,低成本、高密度的储氢技术被认为是制约氢能产业规模化发展的瓶颈。有机液体储氢具有质量储氢密度高、液体储运安全以及易于长距离运输等优势,受到研究者的广泛关注。然而,与发展相对成熟的加氢工艺相比,有机液体氢载体脱氢过程仍存在反应温度高、效率低等难题。解决上述问题的关键在于开发高效的脱氢催化剂。近年来,碳基催化剂因其具有活性组分高分散、碳载体组成结构及表面理化性质可调、导电导热性能优异等特点,在有机液体氢载体脱氢反应中表现出优异的反应性能。本文首先详细分析了以环己烷、甲基环己烷、十氢化萘、十二氢乙基咔唑等为代表的有机液体氢载体脱氢热力学、动力学及常用氢载体的理化性质,总结了活性炭、碳纳米管、碳纤维、还原氧化石墨烯等作为催化剂载体的独特优势,并从碳基催化剂结构特点、催化性能、构效关系及脱氢反应机理等方面进行归纳和分析。在此基础上,提出了有机液体储氢领域面临的主要挑战,展望了碳载体的改性及粉体成型、反应机理以及化工过程强化的研究是该领域未来发展的重要方向。 展开更多
关键词 有机液体氢载体 催化脱氢 碳基催化剂 结构设计 构效关系
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元素掺杂对生物质碳基WC/C催化剂析氢性能的影响
14
作者 闫朋朋 曹畅 +3 位作者 徐亚洲 吴珂琦 朱学卫 韦小凤 《农业工程学报》 北大核心 2025年第7期230-238,共9页
农业废弃物的高值化利用是“双碳”背景下富有吸引力和挑战性的课题。氢能作为一种清洁、高效的能源载体,是解决未来能源危机和环境污染问题的关键。电解水制氢技术因绿色、可持续的特性而备受关注,但其大规模应用受限于高效析氢反应(hy... 农业废弃物的高值化利用是“双碳”背景下富有吸引力和挑战性的课题。氢能作为一种清洁、高效的能源载体,是解决未来能源危机和环境污染问题的关键。电解水制氢技术因绿色、可持续的特性而备受关注,但其大规模应用受限于高效析氢反应(hydrogen evolution reaction, HER)催化剂的开发。该研究以生物质柚子皮粉为碳源,以偏钨酸胺(amine metatungstate,AMT)为钨源,通过熔融盐碳化法制备碳片负载纳米碳化钨(WC)颗粒的生物质碳基复合催化剂材料(WC/C)。通过添加双氰胺和半胱氨酸作为氮源和硫源,探索N-S元素掺杂对WC/C催化剂材料的结构和组织以及HER性能的影响。结果表明,N-S掺杂通过改变WC的电子结构以及产生晶格缺陷,促进电子转移和提高比表面积,从而提高WC/C@N-S催化剂的HER活性。在0.5 mo/L的H_(2)SO_(4)溶液中对WC/C@N-S催化剂进行电解水析氢性能测试,通过10 mA/cm^(2)阴极电流密度所需的过电位为158 mV,塔菲尔(Tafel)斜率为68 mV/dec,表现出良好的HER性能。该研究结果为农业生物质资源的高值化利用,以及生物质碳源替代传统碳源制备低成本新型析氢催化剂提供新思路。 展开更多
关键词 生物质碳 析氢催化剂 熔融盐碳化法 掺杂 电化学
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两个含氨基膦配体的二铁配合物的合成、表征与电催化产氢活性
15
作者 朱霖洁 刘旭锋 《无机化学学报》 北大核心 2025年第5期939-947,共9页
为开发新型的铁铁氢化酶模拟物,我们合成并表征了2个含氨基膦配体的二铁配合物。配合物[Fe_(2)(CO)_(6)(μ-pdt)](1)(pdt=SCH_(2)CH_(2)CH_(2)S)与双膦配体(Ph_(2)PCH_(2))_(2)NC_(10)H_(15)(dppad)和Me_(3)NO·2H_(2)O反应得到了... 为开发新型的铁铁氢化酶模拟物,我们合成并表征了2个含氨基膦配体的二铁配合物。配合物[Fe_(2)(CO)_(6)(μ-pdt)](1)(pdt=SCH_(2)CH_(2)CH_(2)S)与双膦配体(Ph_(2)PCH_(2))_(2)NC_(10)H_(15)(dppad)和Me_(3)NO·2H_(2)O反应得到了主产物(60%产率)[Fe_(2)(CO)_(5)(mpad)(μ-pdt)](2)和副产物(6%产率)[Fe_(2)(CO)_(4)(κ^(2)-dppad)(μ-pdt)](3),其中mpad=Ph_(2)PCH_(2)NHC_(10)H_(15)。配合物2和3以元素分析、红外光谱、核磁共振^(1)H和^(31)P波谱、单晶X射线衍射进行表征。此外,用循环伏安法研究了配合物2和3的电化学和电催化产氢活性,结果表明在有醋酸作为质子源的条件下,配合物2和3均可以催化质子还原生成氢气。其中,配合物3的催化效率(转换频率)要稍微优于配合物2。 展开更多
关键词 铁铁氢化酶 双膦 晶体结构 电催化产氢
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利用木质素碳量子点提升UIO-66-NH_(2)材料光催化水解产氢效率研究
16
作者 李成晗 朱旭东 +1 位作者 李依萍 燕红 《材料导报》 北大核心 2025年第15期169-176,共8页
氢气作为一种清洁能源,因具有可再生性、环境友好性和较高的能量输出比等特性,被认为可以替代传统矿物燃料。木质素作为一类芳香族可再生生物质材料,在实际应用中被作为废液随意排放,造成资源浪费,若将其制备成高价值的碳量子点(CQDs),... 氢气作为一种清洁能源,因具有可再生性、环境友好性和较高的能量输出比等特性,被认为可以替代传统矿物燃料。木质素作为一类芳香族可再生生物质材料,在实际应用中被作为废液随意排放,造成资源浪费,若将其制备成高价值的碳量子点(CQDs),在光催化研究中则具有广阔的应用前景。为此,本工作以碱木素为碳源制备了木质素碳量子点与经典的金属有机骨架材料UIO-66-NH_(2)构筑复合光催化剂,实现了高效的光催化析氢活性。采用水热法在180℃、12 h条件下制备了木质素碳量子点。取制备好的木质素碳量子点溶液10、15和20 mL分别投入到UIO-66-NH_(2)的合成体系中,采用一步水热法在120℃、24 h条件下制备了CQDs/UIO-66-NH_(2)系列复合光催化剂。在λ≥380 nm波长下的光催化产氢活性测试表明,CQDs/UIO-66-NH_(2)复合材料的产氢速率达到750μmol/(h·g),是单独UIO-66-NH_(2)(145μmol/(h·g))的5倍。 展开更多
关键词 木质素 木质素碳量子点 金属有机骨架 异质结 光催化产氢
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双膦配体桥联的四铁配合物的电催化产氢性能
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作者 朱霖洁 刘旭锋 《无机化学学报》 北大核心 2025年第2期321-328,共8页
通过配体取代反应合成了2个双膦配体桥联的四铁配合物[Fe_(4)(CO)_(10)(μ-SCH_(2)CH(CH_(3))S)_(2)(dppa)](1)和[Fe_(4)(CO)_(10)(μ-SCH_(2)CH(CH_(3))S)_(2)(trans-dppv)](2),其中dppa=双(二苯基膦)乙炔,trans-dppv=trans-1,2-双(二... 通过配体取代反应合成了2个双膦配体桥联的四铁配合物[Fe_(4)(CO)_(10)(μ-SCH_(2)CH(CH_(3))S)_(2)(dppa)](1)和[Fe_(4)(CO)_(10)(μ-SCH_(2)CH(CH_(3))S)_(2)(trans-dppv)](2),其中dppa=双(二苯基膦)乙炔,trans-dppv=trans-1,2-双(二苯基膦)乙烯。配合物的结构经过元素分析、红外光谱、核磁共振氢谱、磷谱以及单晶X射线衍射等方法的表征。用循环伏安法研究了新配合物的电化学性质,结果表明它们均可以在乙腈溶液中催化醋酸中的质子还原产生氢气。其中配合物2的催化效率要明显优于配合物1。 展开更多
关键词 四铁配合物 晶体结构 循环伏安 电催化产氢
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碳包镍负载高分散铂基催化剂的制备及其糠醛加氢性能
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作者 徐显 兰灵 +2 位作者 梁正 王海永 仇松柏 《新能源进展》 北大核心 2025年第3期285-290,共6页
以生物质为原料开发可生物降解材料是生物质资源利用的关键策略。糠醛作为呋喃环系最重要的衍生物,具有较高的化学活性和可调节性,可以通过多种反应制备不同类型的可降解材料。开发了一种具有磁性核壳结构的新型催化剂,将这种由铂负载... 以生物质为原料开发可生物降解材料是生物质资源利用的关键策略。糠醛作为呋喃环系最重要的衍生物,具有较高的化学活性和可调节性,可以通过多种反应制备不同类型的可降解材料。开发了一种具有磁性核壳结构的新型催化剂,将这种由铂负载到类石墨烯壳上的催化剂应用于糠醛在水环境中的催化加氢。在不同条件下,实现了根据需求选择性制备糠醇、四氢糠醇、环戊酮、环戊醇。该策略为生物质废物的高值化转化提供了有效途径,能够高效合成聚合物材料及高附加值医药化学品,展现出显著的潜在应用价值。 展开更多
关键词 生物质能源 催化加氢 糠醛 负载型催化剂
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2,3-己二酮-双缩(4-甲基氨基硫脲)席夫碱镍配合物与硫化铟锌复合材料的合成及其光催化析氢性能研究
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作者 牛学丽 赵晓燕 +1 位作者 杨光 窦建民 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期309-320,I0001,共13页
2,3-己二酮-双缩(4-甲基氨基硫脲)席夫碱配体与金属Ni盐通过水热法成功制备出一种单核镍配合物(C1).配合物C1与ZnIn_(2)S_(4)复合,构成一个高效光催化分解水析氢体系C1/ZIS.在最佳反应条件下,可见光照射4 h,C1/ZIS平均析氢速率为345μmo... 2,3-己二酮-双缩(4-甲基氨基硫脲)席夫碱配体与金属Ni盐通过水热法成功制备出一种单核镍配合物(C1).配合物C1与ZnIn_(2)S_(4)复合,构成一个高效光催化分解水析氢体系C1/ZIS.在最佳反应条件下,可见光照射4 h,C1/ZIS平均析氢速率为345μmol∙h^(−1),是纯ZnIn_(2)S_(4)的2.2倍,长周期稳定可达28 h以上,TON可达4068.单色光(λ=420 nm)照射6 h,表观量子效率AQY约为8.7%.分子配合物助催化剂的加入提高了光催化体系的析氢活性和稳定性. 展开更多
关键词 缩氨基硫脲席夫碱 分子助催化剂 光催化分解水析氢 硫化物半导体
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碳化钼负载Ru基催化剂的5-硝基苯并噻唑加氢性能研究
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作者 黄佳怡 任小敏 +2 位作者 马军 储伟 刘岳峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期87-94,共8页
使用负载型金属催化剂催化含硫底物加氢时,由于硫在金属表面的强吸附可导致催化剂活性变差甚至完全失活。采用过体积浸渍法制备了不同晶相碳化钼负载Ru基催化剂(Ru/α-Mo C和Ru/β-Mo_(2)C),并用于催化5-硝基苯并噻唑(5-NBT)加氢。利用... 使用负载型金属催化剂催化含硫底物加氢时,由于硫在金属表面的强吸附可导致催化剂活性变差甚至完全失活。采用过体积浸渍法制备了不同晶相碳化钼负载Ru基催化剂(Ru/α-Mo C和Ru/β-Mo_(2)C),并用于催化5-硝基苯并噻唑(5-NBT)加氢。利用SEM、XRD、HR-TEM和XPS等对催化剂进行了表征。结果表明,α-Mo C上负载的Ru为原子级分散,而β-Mo_(2)C上负载的Ru以纳米颗粒形式分散。在80°C、2.0 MPa H_(2)、3 m L乙醇、10 mg底物和10 mg催化剂的条件下,当5-NBT转化率低于30%时,Ru/α-Mo C的5-NBT加氢反应速率为9113μmol/(g·h);反应40 min时,Ru/α-Mo C的5-NBT转化率为100%。氢-氘交换实验结果证实α-Mo C对5-NBT硝基的活化(吸附活化)有重要作用,而Ru对H_(2)解离有促进作用,这两方面作用的协同效应使Ru/α-Mo C在5-NBT加氢中表现出相对更高的催化性能。 展开更多
关键词 催化加氢 Ru基催化剂 碳化钼 5-硝基苯并噻唑加氢
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