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丙烷脱氢催化反应机理及动力学研究进展 被引量:24
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作者 刘淑鹤 方向晨 +1 位作者 张喜文 张海娟 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期259-266,282,共9页
从化学反应原理、热力学性质和催化剂等角度出发,概述了丙烷无氧脱氢和有氧脱氢的反应体系;详述了无氧脱氢催化剂体系中的Pt系、Cr系和ZSM-5分子筛催化剂、氧化脱氢催化剂体系中的钒基催化剂V-Mg-O,V2O5/ZrO2上的脱氢反应机理和动力学... 从化学反应原理、热力学性质和催化剂等角度出发,概述了丙烷无氧脱氢和有氧脱氢的反应体系;详述了无氧脱氢催化剂体系中的Pt系、Cr系和ZSM-5分子筛催化剂、氧化脱氢催化剂体系中的钒基催化剂V-Mg-O,V2O5/ZrO2上的脱氢反应机理和动力学研究。 展开更多
关键词 丙烷 脱氢 催化反应机理 反应动力学
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固体酸催化剂结构与催化反应机理的核磁共振研究(英文) 被引量:6
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作者 李申慧 李静 +1 位作者 郑安民 邓风 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第2期270-282,共13页
固体酸催化剂因具有环境友好、高产物选择性和易于分离等优点而广泛应用于现代石油化工领域的各种催化过程。固体核磁共振是一种研究功能材料结构和动力学性质的有力工具。本文将主要介绍固体核磁共振在表征固体酸催化剂的表面酸性以及... 固体酸催化剂因具有环境友好、高产物选择性和易于分离等优点而广泛应用于现代石油化工领域的各种催化过程。固体核磁共振是一种研究功能材料结构和动力学性质的有力工具。本文将主要介绍固体核磁共振在表征固体酸催化剂的表面酸性以及多相催化反应机理方面的应用。具体来说,可以通过一系列探针分子(如吡啶、丙酮、三烷基氧磷和三甲基磷)的NMR化学位移实验观测值来定量测量酸强度;二维双量子魔角旋转(DQ MAS)固体核磁共振技术能够揭示催化剂上酸中心的空间临近性及协同效应。另外,原位固体核磁共振可以揭示多相催化反应过程中反应物、中间体、反应产物的演化,阐明催化反应机理。 展开更多
关键词 固体核磁共振 酸表征 固体酸催化 催化反应机理 主客体相互作用
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催化反应机理模拟和催化剂辅助设计 被引量:3
3
作者 王远洋 李永旺 +1 位作者 孙予罕 陈诵英 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第1期63-68,共6页
关键词 计算机模拟 催化反应机理 模拟 计算机辅助设计
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Ru/ZrO_2作用下的二氧化碳甲烷化催化反应机理 被引量:7
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作者 江琦 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第1期87-90,共4页
The mechanism of CO 2 methanation over Ru/ZrO 2 catalyst has been studied by means of diffuse reflectance infrared Fourier-transform spectroscopy. The results indicate that the formation of carbon-containing species o... The mechanism of CO 2 methanation over Ru/ZrO 2 catalyst has been studied by means of diffuse reflectance infrared Fourier-transform spectroscopy. The results indicate that the formation of carbon-containing species on the surface of catalyst is involved in the catalytic process. The adsorbed carbonate, formate and carbon monoxide can be detected on the surface of Ru/ZrO 2 catalyst. The surface carbonate and formate are much more abundant than the surface carbon monoxide. The surface carbonate and formate are main intermediates for the catalytic methanation of CO 2 over Ru/ZrO 2 catalyst, which can be directly hydrogenated to methane in the presence of hydrogen. 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷化 甲烷 DRIFT 催化反应机理 二氧化锆载体 催化
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基于纳米晶二氧化钛纤维光催化反应机理的水处理装置
5
《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2012年第11期39-39,共1页
本发明公开了一种基于纳米晶二氧化钛纤维光催化反应机理的水处理装置:包括纳米晶二氧化钛纤维光催化反应器、储水池、水泵、第一阀门、第二阀门、流量计、喷淋曝气头、出水管和连接管:本发明多级方体式反应器堆叠在一起,实现等程性... 本发明公开了一种基于纳米晶二氧化钛纤维光催化反应机理的水处理装置:包括纳米晶二氧化钛纤维光催化反应器、储水池、水泵、第一阀门、第二阀门、流量计、喷淋曝气头、出水管和连接管:本发明多级方体式反应器堆叠在一起,实现等程性并行循环水处理.可便捷地增减反应器的个数.并行机制使得光催化循环水处理工艺效率高,连续性强: 展开更多
关键词 二氧化钛纤维 催化反应机理 水处理装置 纳米晶 催化反应 循环水处理 并行机制 工艺效率
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基于纳米晶二氧化钛纤维光催化反应机理的水处理装置——周向俊,刘和义,李涛,等.CN 102583638A
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作者 王月卿 《工业水处理》 CAS CSCD 北大核心 2013年第2期12-12,共1页
本发明公开了一种基于纳米晶二氧化钛纤维光催化反应机理的水处理装置:包括纳米晶二氧化钛纤维光催化反应器、储水池、水泵、第一阀门、第二阀门、流量计、喷淋曝气头、出水管和连接管:本发明多级方体式反应器堆叠在一起,实现等程性... 本发明公开了一种基于纳米晶二氧化钛纤维光催化反应机理的水处理装置:包括纳米晶二氧化钛纤维光催化反应器、储水池、水泵、第一阀门、第二阀门、流量计、喷淋曝气头、出水管和连接管:本发明多级方体式反应器堆叠在一起,实现等程性并行循环水处理,可便捷地增减反应器的个数,并行机制使得光催化循环水处理工艺效率高。连续性强; 展开更多
关键词 二氧化钛纤维 催化反应机理 水处理装置 纳米晶 催化反应 循环水处理 并行机制 工艺效率
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单原子镍催化剂上CO还原NO反应机理:密度泛函理论与微观动力学研究
7
作者 赵妍 李响 +2 位作者 王焕然 朱亚明 李先春 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第7期1061-1071,共11页
本文基于密度泛函理论(DFT)与微观动力学模型,系统性研究了石墨烯量子点负载单原子Ni催化剂(Ni/G)上CO还原NO反应中的微观反应机理。结果表明Ni/G催化剂上CO还原NO反应的主要路径为:两个NO分子通过Langmuir-Hinshelwood机理吸附在Ni活... 本文基于密度泛函理论(DFT)与微观动力学模型,系统性研究了石墨烯量子点负载单原子Ni催化剂(Ni/G)上CO还原NO反应中的微观反应机理。结果表明Ni/G催化剂上CO还原NO反应的主要路径为:两个NO分子通过Langmuir-Hinshelwood机理吸附在Ni活性位后分解生成气态N_(2)O和表面吸附氧(O^(*)),随后气体N_(2)O吸附在Ni活性位并还原为N_(2)及O^(*),最终CO还原O^(*)生成CO_(2)并释放Ni活性位。能垒分析结果发现,NO分解生成N_(2)O及O^(*)具有较高的反应能垒,控制了NO还原的反应速率。微观动力学分析结果表明,升高反应温度可显著提升O^(*)的还原速率,但N_(2)O还原生成N_(2)的反应速率始终高于CO还原O^(*)的反应速率,导致Ni原子表面被O^(*)占据;残留的O^(*)抑制了NO的吸附与还原,引起Ni/G催化剂失活。 展开更多
关键词 单原子Ni催化 NO还原 催化反应机理 密度泛函理论 微观动力学
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气相色谱-红外光谱联用技术及其在催化反应机理研究中的应用 被引量:3
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作者 谢宝汉 夏春谷 +2 位作者 牛建中 张兆荣 殷元骐 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 1998年第4期299-303,共5页
气相色谱红外光谱(GCIR)联用技术,在催化反应产物分析及催化机理的研究中具有独到的优越性.利用气相色谱红外光谱联用仪,对多相催化反应(如环己烯在TS1分子筛催化剂存在下的双氧水氧化反应)产物及均相催化反应(... 气相色谱红外光谱(GCIR)联用技术,在催化反应产物分析及催化机理的研究中具有独到的优越性.利用气相色谱红外光谱联用仪,对多相催化反应(如环己烯在TS1分子筛催化剂存在下的双氧水氧化反应)产物及均相催化反应(如α(6′甲氧基2′萘)乙醇羰基化合成萘普生)产物进行分析,捕捉到了一些对催化反应机理研究产生影响的物种. 展开更多
关键词 气相色谱 经外光谱 联用技术 催化反应机理
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磷酸催化热解木质素模化物的反应机理研究 被引量:3
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作者 蒋晓燕 陆强 +3 位作者 楚化强 胡斌 刘吉 董长青 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第2期6-12,共7页
采用密度泛函理论计算及快速热解-气相色谱/质谱联用(Py-GC/MS)实验相结合的方法,研究磷酸对β-O-4型木质素二聚体模型化合物苯乙基苯基醚(PPE)热解过程的影响。计算结果表明:磷酸以氢键方式与PPE结合形成复合物H3PO4-PPE,并影响PPE的... 采用密度泛函理论计算及快速热解-气相色谱/质谱联用(Py-GC/MS)实验相结合的方法,研究磷酸对β-O-4型木质素二聚体模型化合物苯乙基苯基醚(PPE)热解过程的影响。计算结果表明:磷酸以氢键方式与PPE结合形成复合物H3PO4-PPE,并影响PPE的热解反应。在非催化热解过程中,PPE主要发生Cβ-O键、Cα-Cβ键均裂反应和协同断裂反应(逆烯反应和Maccoll消除反应);在磷酸催化作用下,Cβ-O键、Cα-Cβ键均裂反应的能垒会升高,而上述2种协同断裂反应的能垒会降低,同时还会促进一种新协同断裂反应的发生,且其反应活性优于Cβ-O键、Cα-Cβ键均裂反应、逆烯反应和Maccoll消除反应。实验结果表明,磷酸可促进PPE协同断裂反应的发生,同时抑制均裂反应的发生,与计算结果相符。 展开更多
关键词 磷酸 木质素 热解 催化反应机理 密度泛函理论
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C_1-C_4在Pt催化剂上的多相反应机理 被引量:7
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作者 熊鹏飞 钟北京 杨帆 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第9期2200-2208,共9页
提出并构建了H2和C1-C4碳氢燃料在Pt表面上的详细催化反应机理, 对所构建的机理分别用CH4、C2H6、C3H8以及C4H10等碳氢燃料进行了数值模拟; 并用文献中给定的部分碳氢燃料(如CH4、C2H6 加H2与不加H2, C3H8加H2与不加H2, 以及C4H10加H2)... 提出并构建了H2和C1-C4碳氢燃料在Pt表面上的详细催化反应机理, 对所构建的机理分别用CH4、C2H6、C3H8以及C4H10等碳氢燃料进行了数值模拟; 并用文献中给定的部分碳氢燃料(如CH4、C2H6 加H2与不加H2, C3H8加H2与不加H2, 以及C4H10加H2)的催化着火与燃烧的实验结果与数值模拟结果进行了对比, 对比结果表明H2会对C3H8以及C4H10的催化起燃以及C2H6的催化燃烧起促进作用, 但所起作用的动力学过程并不是相同的. 此机理能够有效地反映上述燃料的主要催化着火以及催化燃烧特征, 并可以对着火与燃烧整个过程进行动力学分析, 用其来描述C1-C4碳氢燃料的催化着火与燃烧具有一定的合理性. 展开更多
关键词 催化燃烧 H2和C1-C4催化反应机理 实验对比验证 H2辅助催化起燃 PT催化
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电催化剂的表面结构效应、设计合成和反应机理研究
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《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期I0001-I0001,共1页
电催化剂是电化学能源转换、电合成和环境电化学监测治理等重要领域的核心,其性能主要取决于化学组成、电子结构和表面结构.运用单晶电极可以在原子排列层次研究表面结构与性能的规律,进而应用于设计和研制高性能电催化剂.我校孙世... 电催化剂是电化学能源转换、电合成和环境电化学监测治理等重要领域的核心,其性能主要取决于化学组成、电子结构和表面结构.运用单晶电极可以在原子排列层次研究表面结构与性能的规律,进而应用于设计和研制高性能电催化剂.我校孙世刚教授研究团队的研究项目“电催化剂的表面结构效应、设计合成和反应机理研究”通过对金属单晶电极的系统深入研究,揭示了电催化剂的构效规律,阐明了相关的电催化反应机理,进而取得了纳米催化剂合成的重大突破. 展开更多
关键词 催化反应机理 催化 设计合成 表面结构 结构效应 电化学监测 金属单晶 纳米催化
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改性羰基钴催化氢甲酰化反应系列基元反应的理论研究 被引量:12
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作者 雷鸣 冯文林 +1 位作者 徐振锋 徐恒连 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第3期455-459,共5页
在 HF/LANL 2 DZ水平下 ,采用有效核势能近似 ( ECP)从头算方法 ,研究了有机膦配体改性羰基钴催化的氢甲酰化反应循环中部分基元反应步骤的微观反应机理 .优化了基态势能面上诸反应中间体、过渡态和产物的几何构型 .计算了反应活化位垒 ... 在 HF/LANL 2 DZ水平下 ,采用有效核势能近似 ( ECP)从头算方法 ,研究了有机膦配体改性羰基钴催化的氢甲酰化反应循环中部分基元反应步骤的微观反应机理 .优化了基态势能面上诸反应中间体、过渡态和产物的几何构型 .计算了反应活化位垒 .结果表明 ,羰基插入、加氢氧化和脱氢还原的基元反应步骤的活化位垒分别为 54.0 2 ,1 3 4 .0 2和 4 3 .4 4k 展开更多
关键词 改性羰基钴 有机膦配体 氢甲酰化反应 从头算 赝势法 催化反应机理
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不同催化剂上有机质加氢热解行为及催化作用机理研究 被引量:2
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作者 刘洋 何坤 +3 位作者 李贤庆 韩蕊 王哲 徐红卫 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第1期53-59,共7页
对不同类型催化剂如Zn Cl2、Ni Cl2、Fe2O3、Y型沸石(Na Y)及Mo S2上有机质的催化加氢热解行为及反应机理进行了研究。结果表明,有机质加氢液态产物收率和组成受控于催化剂类型,但不同催化剂上加氢热解所得到的产物生标参数差异不大;同... 对不同类型催化剂如Zn Cl2、Ni Cl2、Fe2O3、Y型沸石(Na Y)及Mo S2上有机质的催化加氢热解行为及反应机理进行了研究。结果表明,有机质加氢液态产物收率和组成受控于催化剂类型,但不同催化剂上加氢热解所得到的产物生标参数差异不大;同时,对于不同成熟度和类型的有机质样品,各催化剂所体现的催化效果也不尽相同。基于固体残渣元素组成、红外光谱和X射线衍射分析结果发现,不同类型催化剂上的加氢作用机制也存在明显差异。与Ni Cl2相比,Zn Cl2体系中除存在催化裂解和催化加氢作用外,还存在质量传递效应;Fe2O3催化剂主要是通过其表面的活性O吸收H2中的H形成H自由基而加速有机质的加氢反应;Mo S2体系存在过渡金属Mo的催化加氢和中间产物H2S的自由基引发作用两种催化机制。 展开更多
关键词 有机质 加氢热解 生物标志物 催化反应机理
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Ni/Al_2O_3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应CO_2主要来源(英文) 被引量:3
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作者 李春义 余长春 沈师孔 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2000年第2期97-100,共4页
负载型金属催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气反应机理存在着燃烧 重整机理和直接氧化机理之争.如果反应按燃烧 重整机理进行 ,则CO2 是反应的一次产物而CO是二次产物 ;如果反应按直接氧化机理进行 ,则CO是一次产物.本文采用同位素瞬... 负载型金属催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气反应机理存在着燃烧 重整机理和直接氧化机理之争.如果反应按燃烧 重整机理进行 ,则CO2 是反应的一次产物而CO是二次产物 ;如果反应按直接氧化机理进行 ,则CO是一次产物.本文采用同位素瞬变技术 ,对Ni/Al2O3 催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应中CO2 的来源进行了研究 ,结果表明CO2 同CO一样 ,主要来源于催化剂表面NiO与甲烷分解生成的NixC的反应 ,这就有力地证明了反应按直接氧化机理进行.研究结果还表明 ,CO歧化或进一步氧化不是CO2 的主要来源.在实验条件下 ,CO的歧化反应受到热力学平衡的限制 ,转化率很低 ;但反应进行得很快 ,通过该可逆反应气相CO中的C可以与催化剂表面的C进行交换. 展开更多
关键词 部分氧化 甲烷 合成气 二氧化碳 催化反应机理
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碳一化工部分产品反应机理研究进展及应用前景 被引量:1
15
作者 刘定华 刘晓勤 钟秦 《中国煤炭》 北大核心 2008年第11期73-75,共3页
介绍了乙酸、乙二醇、碳酸二甲酯等重要碳一化工产品的催化反应机理及过程开发的研究技术进展,讨论了其工业化的可行性。
关键词 碳一化工 羰基化 甲醇 催化反应机理
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In/HZSM-5催化剂上CH_4选择还原NO机理研究 被引量:3
16
作者 王晓东 马磊 +4 位作者 张涛 包信和 孙孝英 梁东白 林励吾 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2000年第7期1105-1107,共3页
考察了CH4+O2 ,NO +CH4(+O2 )与NO2 +CH4(+O2 )反应体系中CH4的转化活性 .结果表明 ,浸渍法制备的In/HZSM 5催化剂上CH4选择还原NO过程中 ,NO2 的形成起到了活化甲烷的作用 .根据NO和NO2 在In/HZSM 5与HZSM 5样品上的TPD及IR研究结果 ,... 考察了CH4+O2 ,NO +CH4(+O2 )与NO2 +CH4(+O2 )反应体系中CH4的转化活性 .结果表明 ,浸渍法制备的In/HZSM 5催化剂上CH4选择还原NO过程中 ,NO2 的形成起到了活化甲烷的作用 .根据NO和NO2 在In/HZSM 5与HZSM 5样品上的TPD及IR研究结果 ,认为在载体HZSM 5的酸性位及In/HZSM 5催化剂的活性中心In位上均可形成NO2 ,NO2 与CH4的反应在In位上进行 . 展开更多
关键词 选择还原 氧化氮 甲烷 In/HZSM-5 催化反应机理
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Y分子筛结构特性与催化性能的固体核磁共振研究进展
17
作者 肖瑶 张君屹 +3 位作者 刘宇航 王久江 易先锋 郑安民 《化学与生物工程》 CAS 北大核心 2024年第11期9-15,共7页
作为一类在石油炼制与化工领域应用极其广泛的工业催化剂,Y分子筛的活性中心结构及酸性特征(酸类型、酸强度、酸浓度、酸分布和空间邻近性等)与其催化性能(反应活性、选择性和稳定性等)密切相关。准确描述活性中心结构、酸性特征及催化... 作为一类在石油炼制与化工领域应用极其广泛的工业催化剂,Y分子筛的活性中心结构及酸性特征(酸类型、酸强度、酸浓度、酸分布和空间邻近性等)与其催化性能(反应活性、选择性和稳定性等)密切相关。准确描述活性中心结构、酸性特征及催化反应微观机理是建立其结构特性与催化性能之间内在关联的必要前提,也是实现Y分子筛催化效能进一步提升的关键所在。主要综述了近年来固体核磁共振(NMR)技术在Y分子筛局域精细结构的表征、酸性特征的定性与定量分析及催化反应机理等方面的研究进展,并对其发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 Y分子筛 固体核磁共振 结构 酸性特征 催化反应机理
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《分子催化(中英文)》征稿启事
18
《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第6期600-600,共1页
《分子催化(中英文)》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、中国科技出版传媒股份有限公司(科学出版社)出版的向国内外公开发行的学术性刊物.主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、... 《分子催化(中英文)》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、中国科技出版传媒股份有限公司(科学出版社)出版的向国内外公开发行的学术性刊物.主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及综合述评等栏目.内容侧重于配位催化、酶催化、光催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.本刊亦报道工业催化过程中的均相催化剂、固载化的均相催化剂、固载化的酶催化剂等活化、失活和再生;用于新催化过程的催化剂的优选与表征等方面的内容.读者对象主要是科研单位及企业中从事催化工作的科技人员、研究生、高等院校的师生. 展开更多
关键词 催化反应机理 立体化学 均相催化 量子化学 催化过程 配位催化 分子催化 催化
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《分子催化(中英文)》征稿启事
19
《分子催化(中英文)》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期F0003-F0003,共1页
《分子催化(中英文)》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、中国科技出版传媒股份有限公司(科学出版社)出版的向国内外公开发行的学术性刊物.主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、... 《分子催化(中英文)》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、中国科技出版传媒股份有限公司(科学出版社)出版的向国内外公开发行的学术性刊物.主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及综合述评等栏目.内容侧重于配位催化、酶催化、光催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等.本刊亦报道工业催化过程中的均相催化剂、固载化的均相催化剂、固载化的酶催化剂等活化、失活和再生;用于新催化过程的催化剂的优选与表征等方面的内容.读者对象主要是科研单位及企业中从事催化工作的科技人员、研究生、高等院校的师生. 展开更多
关键词 催化反应机理 立体化学 均相催化 量子化学 催化过程 配位催化 分子催化 催化
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低温乙烯氧化催化剂在果蔬保鲜中的应用研究进展 被引量:1
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作者 赵佳荣 王晨 +1 位作者 翟燕萍 康雪 《食品科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第18期261-271,共11页
低浓度外源乙烯是造成采后果蔬品质劣变的主要原因之一。高效去除外源乙烯已成为解决上述问题的关键。目前,低温催化氧化技术是去除果蔬保鲜场景下低浓度外源乙烯最为安全、高效和经济的方法。本文重点关注了低温乙烯氧化催化剂在果蔬... 低浓度外源乙烯是造成采后果蔬品质劣变的主要原因之一。高效去除外源乙烯已成为解决上述问题的关键。目前,低温催化氧化技术是去除果蔬保鲜场景下低浓度外源乙烯最为安全、高效和经济的方法。本文重点关注了低温乙烯氧化催化剂在果蔬保鲜中的应用情况,分析了低温条件下乙烯催化氧化反应机理,归纳了各贵金属体系催化剂(Au、Ag和Pt基催化剂)的发展情况及趋势;结合催化剂失活问题,汇总了低温乙烯氧化催化剂条件下的失活原因并总结了相应解决策略。最后对低温乙烯催化剂未来发展进行展望,为开发稳定高效的低温乙烯氧化催化剂提供帮助及新思路。 展开更多
关键词 果蔬保鲜 外源乙烯 低温催化氧化技术 催化反应及失活机理 贵金属催化
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