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小波变换用于催化剂表面图象的局部特性分析
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作者 王积分 阎炜 +1 位作者 段世铎 冯霞 《计算机研究与发展》 EI CSCD 北大核心 1998年第3期266-269,共4页
文中讨论了催化剂表面SEM图象关于多重分形生长过程的局部奇异性分析.通过小波变换获得的局部奇异强度,比描述整体的单一分形维数和奇异谱,能提供更加准确的Holder指数绝对值和空间定位.用奇异强度直方图描述了图象上分形... 文中讨论了催化剂表面SEM图象关于多重分形生长过程的局部奇异性分析.通过小波变换获得的局部奇异强度,比描述整体的单一分形维数和奇异谱,能提供更加准确的Holder指数绝对值和空间定位.用奇异强度直方图描述了图象上分形测度的分布,进而确定了催化剂表面活性区域的分布. 展开更多
关键词 小波变换 奇异强度 催化剂表面图象 图象处理
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纳米材料电催化进展--电催化剂表面结构调控与性能 被引量:1
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作者 姜艳霞 田娜 +2 位作者 周志有 陈声培 孙世刚 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第4期359-370,共12页
电催化剂的结构决定其性能.从微观层面研究表面结构与催化性能之间的内在联系和规律是设计和研制高活性、高稳定性、高选择性电催化剂的基础.本文以本研究组关于氢和氧的吸脱附、乙二醇氧化和CO2还原的研究结果为主,综述了电催化剂表面... 电催化剂的结构决定其性能.从微观层面研究表面结构与催化性能之间的内在联系和规律是设计和研制高活性、高稳定性、高选择性电催化剂的基础.本文以本研究组关于氢和氧的吸脱附、乙二醇氧化和CO2还原的研究结果为主,综述了电催化剂表面结构和性能调控方面的研究进展.给出面心立方晶体不同晶带上铂单晶电极的循环伏安特征,电催化性能和规律,在此基础上创建的金属纳米晶体表面结构控制和生长的电化学方法,以及对具有开放结构、高催化活性和高稳定性的Pt和Fe纳米晶催化剂的形状和表面结构控制合成. 展开更多
关键词 单晶 开放表面结构电催化剂 形状和表面结构控制合成
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Na-W-Mn/SiO_2催化剂表面甲烷脉冲反应 Ⅰ.单组分Na/、W/、Mn/SiO_2催化剂 被引量:4
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作者 季生福 李树本 +1 位作者 许传芝 薛锦珍 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第3期204-208,共5页
制备了单组分 Na/、W/、Mn/Si O2 催化剂 ,在 ITD(Ion Trap Detector)装置上进行了催化剂表面晶格氧脱附前后的甲烷恒温脉冲反应 (CH4- CTPR) .研究结果表明 ,Na/Si O2 表面晶格氧具有一定的 C2 烃选择性 ,并能强烈抑制 CO2 的生成 ;W/S... 制备了单组分 Na/、W/、Mn/Si O2 催化剂 ,在 ITD(Ion Trap Detector)装置上进行了催化剂表面晶格氧脱附前后的甲烷恒温脉冲反应 (CH4- CTPR) .研究结果表明 ,Na/Si O2 表面晶格氧具有一定的 C2 烃选择性 ,并能强烈抑制 CO2 的生成 ;W/Si O2 表面晶格氧对 C2 烃的选择性较差 ,但对 COx 具有高的选择性 ;Mn/Si O2 表面的晶格氧对 C2 H4和 CO具有高选择性 ,而较深部位的晶格氧则对 C2 H6和 CO2 展开更多
关键词 催化剂表面 担载型催化剂 甲烷 脉冲反应 晶格氧 二氧化硅
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中国科学院国家纳米科学中心的甲烷光氧化制甲酸催化剂研究获进展
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作者 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期117-117,共1页
近日,中国科学院国家纳米科学中心的研究团队开发了含Pd纳米粒子和单斜晶系WO_(3)的双功能催化剂Pd/WO_(3)并将其用于甲烷光氧化制甲酸反应,在室温下使用分子氧并在全光谱光照射下,甲酸产率达到4.67 mmol(g·h),选择性为62%。相关... 近日,中国科学院国家纳米科学中心的研究团队开发了含Pd纳米粒子和单斜晶系WO_(3)的双功能催化剂Pd/WO_(3)并将其用于甲烷光氧化制甲酸反应,在室温下使用分子氧并在全光谱光照射下,甲酸产率达到4.67 mmol(g·h),选择性为62%。相关研究成果发表于《美国化学会志》。甲烷光催化制甲酸过程是一个多电子和多自由基反应,动力学缓慢,形成的甲酸在催化剂表面具有多个吸附基团和稳定的构型,容易进一步氧化为CO_(2)。 展开更多
关键词 PD纳米粒子 催化剂研究 自由基反应 中国科学院 分子氧 单斜晶系 双功能催化剂 催化剂表面
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表面合金电催化剂上甲酸氧化的原位FTIR反射光谱研究 被引量:2
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作者 陈声培 黄桃 +3 位作者 甄春花 张麒 贡辉 孙世刚 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第2期273-275,共3页
运用原位红外反射光谱(FTIRS)和电化学循环伏安法(CV)研究了甲酸在三种不同电极上的电催化特性。结果表明甲酸在碳载铂电极(Pt/GC)上的电催化氧化机理与本体铂电极(Pt)相类似,即可以通过活性中间体或毒性中间体氧化至CO_2。Pt/GC对甲酸... 运用原位红外反射光谱(FTIRS)和电化学循环伏安法(CV)研究了甲酸在三种不同电极上的电催化特性。结果表明甲酸在碳载铂电极(Pt/GC)上的电催化氧化机理与本体铂电极(Pt)相类似,即可以通过活性中间体或毒性中间体氧化至CO_2。Pt/GC对甲酸的氧化比Pt具有更高的电催化活性。Pt/GC表面以Sb吸附原子修饰的电极(Sb-Pt/GC)上,甲酸氧化的起始电位(E;)提前至-0.10V,氧化电流峰电位(Ep)提前至0.34V,氧化峰电流(jp)值增加了7.28倍,半峰宽(FWHM)为0.30V。同样,Surface al-loy/GC电极上,E_I为-0.12V,E_p为0.32V和j_p为7.25mA·cm^(-2),相对Pt/GC分别负移了0.22,0.02V和增大了8.15倍,半峰宽(FWHM)为0.5V。表明Sb-Pt/GC和Surface alloy/GC电极不仅能够有效地抑制毒性中间体CO的生成,而且还可以显著地提高其对活性中间体的氧化的电催化活性。 展开更多
关键词 原位红外反射光谱 表面合金电催化剂 甲酸 氧化 铂合金
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铂基Pb-Sb表面合金电催化剂的制备与结构表征 被引量:2
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作者 夏盛清 陈声培 孙世刚 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第2期134-139,共6页
通过电化学方法,在玻碳载体表面制备以 Pt、 Pb、 Sb为主要成分的铂基 Pb-Sb表面合金电催化剂 .运用电化学循环伏安、石英晶体微天平( EQCM)和扫描隧道显微镜( STM)技术对催化剂电极进行表征 .结果表明:酸性溶液中在所制备的表面... 通过电化学方法,在玻碳载体表面制备以 Pt、 Pb、 Sb为主要成分的铂基 Pb-Sb表面合金电催化剂 .运用电化学循环伏安、石英晶体微天平( EQCM)和扫描隧道显微镜( STM)技术对催化剂电极进行表征 .结果表明:酸性溶液中在所制备的表面合金电极上,析氢起始电位负移至- 0.45 V,表面合金的起始氧化电位为 0.15 V,其稳定性明显高于电催化还原中常用的铅、锑等金属电极 .通过 EQCM研究表面合金电极的形成过程,结合 STM观察和 XPS深度剖析,确定电催化剂表面是由粒度均匀的纳米颗粒构成的表面合金层 . 展开更多
关键词 表面合金电极 铂基铅锡表面合金电催化剂 制备 结构表征
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草酸在表面合金电催化剂上还原过程的循环伏安和原位红外反射光谱研究 被引量:1
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作者 陈声培 黄桃 +2 位作者 张麒 贡辉 孙世刚 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第2期91-93,共3页
采用自行研制的碳载表面合金电催化材料 (Surfacealloy/GC)作为研究电极 ,通过电化学方法和电化学原位FTIR反射光谱等技术 ,对该催化剂在电有机合成中的性能进行研究。结果表明 :所研制的Surfacealloy/GC对草酸的加氢还原表现出很高的... 采用自行研制的碳载表面合金电催化材料 (Surfacealloy/GC)作为研究电极 ,通过电化学方法和电化学原位FTIR反射光谱等技术 ,对该催化剂在电有机合成中的性能进行研究。结果表明 :所研制的Surfacealloy/GC对草酸的加氢还原表现出很高的电催化活性 ,草酸的还原电位为 - 0 .40V ,与通常用的阴极铅材料相比 ,正移约6 0 0mV ;电化学原位FTIR反射光谱研究结果指出 ,草酸的还原产物主要为乙醛酸 ,表明该电极在较低的过电位下就能还原草酸生成乙醛酸。 展开更多
关键词 草酸 表面合金电催化剂 还原过程 循环伏安 原位红外反射光谱 研究 乙醛酸
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对苯二甲酸加氢精制Pd/C催化剂失活原因探讨 被引量:5
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作者 顾沛国 周立进 +1 位作者 殷继勇 曾崇余 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第8期5-9,共5页
对取自扬子石油化工股份有限公司对苯二甲酸加氢反应器上、中、下部3种不同失活程度的Pd/C催化剂在模拟工业条件下进行了活性评价,采用ICP,XPS,XRD,TEM等分析手段对其进行表征,并与新鲜催化剂进行了比较。结果表明,失活催化剂的Pd含量... 对取自扬子石油化工股份有限公司对苯二甲酸加氢反应器上、中、下部3种不同失活程度的Pd/C催化剂在模拟工业条件下进行了活性评价,采用ICP,XPS,XRD,TEM等分析手段对其进行表征,并与新鲜催化剂进行了比较。结果表明,失活催化剂的Pd含量比新鲜催化剂有了明显的下降,且上部催化剂下降更突出;失活催化剂的平均晶粒明显长大,分散度降低。说明造成本批催化剂失活的主要原因是Pd流失及催化剂表面Pd含量的降低、Pd晶粒的长大以及杂质Cr含量的增加。 展开更多
关键词 对苯二甲酸 加氢精制催化剂 失活 PD/C催化剂 失活原因 加氢精制 扬子石油化工股份有限公司 失活催化剂 加氢反应器 催化剂表面
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用脉冲色谱法研究Pd-V_(2)O_(5)体系催化剂的吸附作用
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作者 吴志芸 郭海忱 +1 位作者 李敏学 赵仲清 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS 1981年第2期225-232,共8页
本文用脉冲色谱法测定了Pd-V氧化物体系催化剂对乙烯、氧和二氧化碳的吸附作用。指出在接近反应温度下(80—100℃),Pd-V氧化物体系的催化剂对乙烯有可逆与不可逆两种吸附作用,而单独的PdO和V_(2)O_(5)以及载体SiO2则只有可逆吸附作用。... 本文用脉冲色谱法测定了Pd-V氧化物体系催化剂对乙烯、氧和二氧化碳的吸附作用。指出在接近反应温度下(80—100℃),Pd-V氧化物体系的催化剂对乙烯有可逆与不可逆两种吸附作用,而单独的PdO和V_(2)O_(5)以及载体SiO2则只有可逆吸附作用。测定了不同温度下可逆吸附等温线,计算了吸附热,考查了不可逆吸附与催化剂中Pd含量之间的关系,指出在Pd-V氧化物催化剂上,乙烯的不可逆吸附量与催化氧化活性一样,是与Pd含量有关的。测定了预吸附氧有利于乙烯的不可逆吸附,而CO_(2)则不能牢固的吸附在催化剂表面上。 展开更多
关键词 氧化物催化剂 吸附等温线 吸附热 吸附作用 不可逆吸附 催化剂表面 二氧化碳 预吸附
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重油加氢脱铁催化剂的微观分析
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作者 虞伟钧 张孔远 李正民 《电子显微学报》 CAS CSCD 2005年第4期370-370,共1页
关键词 催化剂 微观分析 重油加氢 催化剂表面 扫描电镜观察 蜂窝状结构 元素分析 技术结合 电子显微
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Siluria科技公司开发出一种使甲烷转化成乙烯的新催化剂 被引量:2
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作者 章文 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期61-61,共1页
美国Siluria科技公司于2010年12月10日宣布,开发出一种合成方法,可调整催化剂表面的形态,从而可在低温下使甲烷氧化偶联(OCM)反应具有高的性能。
关键词 催化剂 甲烷转化 开发 科技 乙烯 甲烷氧化偶联 催化剂表面 合成方法
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Mn、Na双助剂协同调控铁基催化剂高效转化CO_(2)制备烯烃
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作者 李微雪 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期8-9,共2页
CO_(2)在铁基催化剂上经过RWGS和FTS两步偶联反应可以被有效的转化为烯烃1,2,Na和Mn常被用作助剂添加到铁基催化剂中以改善反应的活性和产物的选择性。之前的研究认为Na和Mn都具有稳定铁基催化剂中Fe_(5)C_(2)相的作用,其中,前者被认为... CO_(2)在铁基催化剂上经过RWGS和FTS两步偶联反应可以被有效的转化为烯烃1,2,Na和Mn常被用作助剂添加到铁基催化剂中以改善反应的活性和产物的选择性。之前的研究认为Na和Mn都具有稳定铁基催化剂中Fe_(5)C_(2)相的作用,其中,前者被认为是电子助剂,通过提高催化剂表面电子密度来促进CO_(2)的吸附和烯烃产物的脱附,从而达到高的烯烃和长链烃选择性3,4;后者则被认为是结构助剂,能促进铁的分散,但同时会抑制碳链的增长而使长链烃选择性降低5,6。 展开更多
关键词 铁基催化剂 电子密度 催化剂表面 偶联反应 协同调控 长链烃 选择性
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水分解制氢催化剂的新设计原理
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作者 程薇(摘译) 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期41-41,共1页
铂是迄今为止科学家们认为最好的水分解制氢催化剂。布朗大学的一项新研究说明了铂性能好的原因并非是曾经认为的那样。这项研究成果发表在ACS Catalysis杂志上。一直以来,人们认为铂的成功归功于其“适宜的”键能。理想的催化剂与反应... 铂是迄今为止科学家们认为最好的水分解制氢催化剂。布朗大学的一项新研究说明了铂性能好的原因并非是曾经认为的那样。这项研究成果发表在ACS Catalysis杂志上。一直以来,人们认为铂的成功归功于其“适宜的”键能。理想的催化剂与反应分子的结合既不会太松,也不会太紧,而是处于中间水平。与反应分子结合得太松,就难以引发反应,而结合得太紧,分子粘在催化剂表面上,反应就很难完成。氢在铂上的键能恰好完美地平衡了水分解反应的两个部分,因此绝大多数科学家认为这就是铂性能好的原因。但是,有一种叫做二硫化钼(MoS2)的材料,其键能与铂相似,但对水分解反应的催化作用却差得多。这说明键能并非是全部原因。 展开更多
关键词 分解反应 键能 布朗大学 催化剂表面 引发反应 水分解制氢 二硫化钼 催化作用
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甲烷制乙烯的新型催化剂
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《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期96-96,共1页
美国新兴公司SiluriaTechnologiesinc开发了一种甲烷制乙烯的合成方法,这是一种基于纳米技术的、自下而上的、由天然气转化为乙烯的催化方法,该方法是现有能源密集型原油蒸汽裂解合成乙烯的替代工艺。该工艺通过调控催化剂表面的形貌... 美国新兴公司SiluriaTechnologiesinc开发了一种甲烷制乙烯的合成方法,这是一种基于纳米技术的、自下而上的、由天然气转化为乙烯的催化方法,该方法是现有能源密集型原油蒸汽裂解合成乙烯的替代工艺。该工艺通过调控催化剂表面的形貌使甲烷的氧化偶联反应可以在低温下进行,且具有较高转化率。 展开更多
关键词 新型催化剂 乙烯 甲烷 氧化偶联反应 合成方法 替代工艺 天然气转化 催化剂表面
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催化剂模型化设计有助于技术开发
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作者 靳爱民(摘译) 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第6期78-78,共1页
通过创建计算模型,对催化剂及反应机理认识有了很大的提高。例如,利用密度泛函理论(DFT)能精确地描述催化剂表面分子间的相互作用,可完美地解释沸石催化剂效能。广义而言,试验和计算建模相结合,大大提高了对多相和均相催化剂结构及性能... 通过创建计算模型,对催化剂及反应机理认识有了很大的提高。例如,利用密度泛函理论(DFT)能精确地描述催化剂表面分子间的相互作用,可完美地解释沸石催化剂效能。广义而言,试验和计算建模相结合,大大提高了对多相和均相催化剂结构及性能的认识。尽管如此,催化剂的开发在很大程度上还是采用试验的方法。理想的选择性和活性取决于催化剂组成、制备工艺、反应条件等其他众多因素。相关模型是利用开发过程中收集的数据来构建的。催化剂设计和开发的“指导模型”越来越多,但仍未达到有把握地使用分子模型,经过精准设计迅速地开发出商业催化剂。这种情形或许很快就会过去。 展开更多
关键词 沸石催化剂 均相催化剂 催化剂组成 催化剂表面 分子模型 精准设计 模型化设计 反应机理
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超临界甲醇处理对活性炭表面性质及钌炭催化性能的影响 被引量:3
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作者 徐三魁 王晓栋 +2 位作者 李利民 许群 李蕊 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第8期936-941,共6页
采用超临界甲醇处理活性炭,水浸渍制备负载钌炭催化剂,用N2物理吸附、Boehm滴定、X光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)等测试技术研究了超临界甲醇处理对活性炭表面结构及表面基团相对含量的影响,并以葡萄糖加氢生产山梨醇为模型反应... 采用超临界甲醇处理活性炭,水浸渍制备负载钌炭催化剂,用N2物理吸附、Boehm滴定、X光电子能谱(XPS)和程序升温还原(TPR)等测试技术研究了超临界甲醇处理对活性炭表面结构及表面基团相对含量的影响,并以葡萄糖加氢生产山梨醇为模型反应对钌基催化剂的性能进行了评价。研究结果表明,超临界甲醇处理活性炭,活性炭的孔结构性能变化不大,但可有效降低活性炭表面含氧酸性基团的含量,使催化剂的还原温度升高,增强了载体和活性组分间的相互作用,有效的提高了钌的分散度,从而提高所负载催化剂的催化活性。在实验范围内,当超临界甲醇的温度为300℃,处理时间为12 h时,在4.0 MPa、120℃、葡萄糖的质量分数为50%的反应条件下,催化剂的反应速率(按Ru单位质量计)达到了118.65 mmol/(m in.g),是未处理活性炭的1.96倍。 展开更多
关键词 超临界 活性炭 钌基催化剂 表面基团 葡葡糖加氢
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新型表面活性剂类硫脲高效催化硝基烯烃的不对称Michael加成(英文)
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作者 张红英 陈仲清 颜雪明 《暨南大学学报(自然科学与医学版)》 CAS CSCD 北大核心 2014年第6期525-531,542,共8页
由N-BOC-胺甲基吡咯烷和异硫氰酸盐反应合成了-种新型结构的硫脲分子,将该具有表面活性剂类型的硫脲分子用作有机催化剂来催化硝基烯烃的不对称Michael加成,条件实验探索结果表明,最优的实验条件是,10mol%催化剂,10mol%的苯甲酸作为添加... 由N-BOC-胺甲基吡咯烷和异硫氰酸盐反应合成了-种新型结构的硫脲分子,将该具有表面活性剂类型的硫脲分子用作有机催化剂来催化硝基烯烃的不对称Michael加成,条件实验探索结果表明,最优的实验条件是,10mol%催化剂,10mol%的苯甲酸作为添加剂,用水做溶剂以及在室温反应温度.在该最优条件下,可以非常顺利地实现各种硝基烯烃与各类醛和酮的Michael加成,得到较高的收率(76% ~97%),良好的几何选择性(顺∶反=82∶18~99∶1)以及对映选择性(ee值达到97%). 展开更多
关键词 有机催化剂 不对称催化 不对称MICHAEL加成 表面活性剂类催化剂
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环境空气中臭氧的催化消除 被引量:4
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作者 刘德臣 郭清华 安立敦 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2005年第2期96-98,共3页
以浸渍法在涂有γ-Al2O3的蜂窝陶瓷上担载贵金属,以过渡金属氧化物作助剂,通过改变助剂、助剂含量及焙烧温度,寻找出低温下较佳的臭氧分解催化剂:Pb/6.7%Mn-A12O3-coated及在400~500℃焙烧的Au/37.5%Mn-Al2O3-coated,尤其是后者,在45℃... 以浸渍法在涂有γ-Al2O3的蜂窝陶瓷上担载贵金属,以过渡金属氧化物作助剂,通过改变助剂、助剂含量及焙烧温度,寻找出低温下较佳的臭氧分解催化剂:Pb/6.7%Mn-A12O3-coated及在400~500℃焙烧的Au/37.5%Mn-Al2O3-coated,尤其是后者,在45℃,空速为22333h-1,臭氧转化率可达90.1%.以等体积浸渍法制备活性炭负载的单、双过渡金属氧化物催化剂,考察活性组分对催化活性的影响.用XPS进行表征,观察到第二金属(如Cu)的引入导致Mn2p1/2、Mn2p3/2电子结合能向低处位移,从而表明催化剂表面提供的活性位锰有所增加,评价结果为双金属氧化物催化剂比单一金属氧化物催化剂活性有大幅提高. 展开更多
关键词 催化消除 臭氧 环境空气 金属氧化物催化剂 过渡金属氧化物 等体积浸渍法 Al2O3 分解催化剂 活性炭负载 电子结合能 催化剂表面 催化剂活性 蜂窝陶瓷 焙烧温度 催化活性 活性组分 评价结果 贵金属 助剂 500 转化率 XPS
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《分子催化》简介
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《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第1期I0004-I0004,共1页
《分子催化》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、科学出版社出版的向国内外公开发行的学术性刊物.主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及综合述评等栏目.内容侧重于配... 《分子催化》是由中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院主管、科学出版社出版的向国内外公开发行的学术性刊物.主要报道有关分子催化方面最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及综合述评等栏目.内容侧重于配位催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等. 展开更多
关键词 催化反应机理 立体化学 量子化学 配位催化 分子催化 综合述评 催化过程 催化剂表面
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《分子催化》征稿启事
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《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第2期200-200,共1页
《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版,由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物.主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目.内容侧重于络... 《分子催化》是由中国科学院主管、科学出版社出版,由中国科学院兰州化学物理研究所主办的向国内外公开发行的学术刊物.主要报导有关分子催化方面的最新进展与研究成果.辟有学术论文、研究简报、研究快报及进展评述等栏目.内容侧重于络合催化、酶催化、光助催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等. 展开更多
关键词 催化反应机理 立体化学 量子化学 分子催化 络合催化 学术刊物 催化过程 催化剂表面
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