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复合催化剂Ru/CoAl−LDH可见光深度还原低浓度CO_(2)及其性能增强机理
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作者 戴俊 贾凤婷 +3 位作者 杨娟 丰之翔 王大钊 冷冲冲 《煤炭学报》 北大核心 2025年第2期1325-1338,共14页
“双碳”目标下,利用清洁可再生的太阳能驱动CO_(2)资源化利用成为重要的研究课题,但已有报道多以高纯CO_(2)为研究对象,而实际燃煤电厂排放的烟气中CO_(2)体积分数仅为3%~15%,为规避高能耗的CO_(2)提浓过程,直接实现低浓度CO_(2)光催... “双碳”目标下,利用清洁可再生的太阳能驱动CO_(2)资源化利用成为重要的研究课题,但已有报道多以高纯CO_(2)为研究对象,而实际燃煤电厂排放的烟气中CO_(2)体积分数仅为3%~15%,为规避高能耗的CO_(2)提浓过程,直接实现低浓度CO_(2)光催化定向转化对节能减排及其资源化利用具有重要科学意义。采用共沉淀−水热法首先制得钴铝层状双氢氧化物(CoAl−LDH),通过表面浸渍耦合氢气热处理将钌纳米颗粒负载至CoAl−LDH表面,构筑出可见光催化剂Ru/CoAl−LDH,其独特的表面组成与结构特性有助于实现以水为氢源的低浓度CO_(2)深度光还原。利用X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱与紫外可见漫反射光谱等测试技术对复合催化剂的结构组成和微观形貌进行测定分析,结果表明:负载的钌物种为零价金属态Ru,其负载未改变CoAl−LDH的纳米片状形貌,但可显著提升复合催化剂的光响应性能。以Ru/CoAl−LDH为光催化剂、水为电子给体和氢源、10%CO_(2)/N_(2)混合气体为模拟烟道气,在可见光照射下考察Ru负载量对还原产物生成量及深度还原产物甲烷选择性的影响,其中1.6%Ru/CoAl−LDH具有最优的CO_(2)光还原性能,可见光照射3 h后的甲烷产生量及选择性高达452.4μmol/g和86.3%,分别是单一CoAl−LDH的10.4倍和3.3倍。同时,借助CO_(2)吸附等温线、原位XPS、瞬态光电流与阻抗谱等测试结果探究了Ru/CoAl−LDH对低浓度CO_(2)深度光还原的性能增强机理。CoAl−LDH表面的—OH基团利于复合催化剂对低浓度CO_(2)的选择性吸附;CoAl−LDH优异的水氧化性能可为CO_(2)深度光还原提供充足的原位氢源,无需使用具有爆炸危险性的氢气;负载的Ru作为光电子受体,在增强光生电荷分离与迁移效率的同时,作为CO_(2)还原活性位能实现其多电子还原过程。因此,CoAl−LDH和助催化剂Ru的协同作用是低浓度CO_(2)深度光还原性能得以提升的主要原因,复合催化剂Ru/CoAl−LDH实现了可见光水氧化与低浓度CO_(2)深度还原的有效耦合,为本质安全且低能耗CO_(2)转化体系的构建提供了重要理论指导,也为燃煤烟气CO_(2)资源化利用提供了新思路。 展开更多
关键词 低浓度co_(2) 深度光还原 钴铝层状双氢氧化物 钌负载 水氧化
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燃气烟气中低浓度CO_(2)的低能耗高效捕集工艺模拟优化 被引量:2
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作者 李磊 赵宴民 +4 位作者 田海洋 李江伟 周强 何佳妮 武琬越 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第S01期581-589,共9页
燃气烟气中CO_(2)捕集一般采用化学吸收工艺,该工艺需要优化实现CO_(2)脱除率提高、能耗降低。本文使用Aspen Plus模拟了典型醇胺法CO_(2)捕集和优化的低能耗高效CO_(2)捕集过程,考察了两种工艺下乙醇胺(MEA)+H_(2)O和MEA+甲基二乙醇胺(... 燃气烟气中CO_(2)捕集一般采用化学吸收工艺,该工艺需要优化实现CO_(2)脱除率提高、能耗降低。本文使用Aspen Plus模拟了典型醇胺法CO_(2)捕集和优化的低能耗高效CO_(2)捕集过程,考察了两种工艺下乙醇胺(MEA)+H_(2)O和MEA+甲基二乙醇胺(MDEA)+H_(2)O不同吸收剂循环量、吸收温度对CO_(2)脱除率和贫液再生能耗的影响,分析了最优工艺技术条件,两种工艺的设备及公用工程运行成本。研究结果表明,典型醇胺法CO_(2)捕集工艺和低能耗高效CO_(2)捕集工艺都可以达到捕集后CO_(2)纯度≥90%(体积分数)、CO_(2)脱除率>90%、能耗<3.0GJ/tCO_(2)的设计要求,MEA+H_(2)O吸收剂的最优循环量是60m^(3)/h,MEA+MDEA+H_(2)O吸收剂的最优循环量是65m3/h,吸收温度是40~45℃。相同吸收剂及循环量下,两种工艺的CO_(2)脱除率和CO_(2)回收率基本相同,低能耗高效CO_(2)捕集工艺贫液再生能耗可降低0.13GJ/tCO_(2)。CO_(2)捕集工艺经过优化后,设备投资及公用工程运行成本可以明显降低。 展开更多
关键词 低浓度co_(2)烟气 脱碳 贫液再生能耗 co_(2)脱除率 工艺模拟
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混合醇胺捕集低浓度CO_(2)性能研究 被引量:3
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作者 魏炜 曾令梓 +3 位作者 刘凤霞 许晓飞 李志义 刘志军 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第3期116-122,共7页
二氧化碳(CO_(2))的大量排放导致了严重的温室效应,碳捕集刻不容缓,工厂、发电厂等排放的烟气中CO_(2)浓度低且总量大,低浓度CO_(2)捕集技术对于碳减排具有重大意义。醇胺体系中乙醇胺(MEA)法目前应用最广泛,但其能耗大、吸收量小的缺... 二氧化碳(CO_(2))的大量排放导致了严重的温室效应,碳捕集刻不容缓,工厂、发电厂等排放的烟气中CO_(2)浓度低且总量大,低浓度CO_(2)捕集技术对于碳减排具有重大意义。醇胺体系中乙醇胺(MEA)法目前应用最广泛,但其能耗大、吸收量小的缺陷也很明显。为改善醇胺体系对低浓度CO_(2)的吸收与解吸性能,搭建了CO_(2)吸收与解吸装置,对单一MEA或N-甲基二乙醇胺(MDEA)体系,以及利用MDEA和2-氨基-2-甲基-1-丙醇(AMP)改性的MEA体系,进行了吸收与解吸实验,测定其CO_(2)负荷。结果表明,对于单一醇胺体系,相较于MDEA,MEA体系吸收低浓度CO_(2)后富液负荷更大,具有更优的性能;通过添加AMP改性,AMP浓度为1.00 mol/L时,吸收体积分数为5%的CO_(2),相较于5.00 mol/L单一MEA体系,混合醇胺体系的富液负荷提高了30.55%,贫液负荷降低了24.47%;调节AMP浓度至0.50 mol/L,相较5.00 mol/L的单一MEA体系,混合醇胺体系循环容量提高了41.16%。 展开更多
关键词 乙醇胺 2-氨基-2-甲基-1-丙醇 混合醇胺 co_(2)捕集 低浓度co_(2)
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生物电对小球藻-土壤菌群共生体系CO_(2)捕获的影响
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作者 黄东 张烨迪 山世玉 《农业工程学报》 北大核心 2025年第8期242-249,共8页
农业CO_(2)排放源具有分散性、移动性和低浓度等特点。为考察农业生产场景中广泛存在的微藻和细菌等对CO_(2)的捕获效果,并据此发展就地取材的分布式原位生物固碳方法,该研究利用小球藻和土壤菌群构建了藻菌共生体系,分析了其对1%体积浓... 农业CO_(2)排放源具有分散性、移动性和低浓度等特点。为考察农业生产场景中广泛存在的微藻和细菌等对CO_(2)的捕获效果,并据此发展就地取材的分布式原位生物固碳方法,该研究利用小球藻和土壤菌群构建了藻菌共生体系,分析了其对1%体积浓度CO_(2)的捕获和转化能力。通过布置电极和外电路实现菌群生物电输出,对比了生物电刺激下,藻菌共生体系固碳能力和菌群结构差异。结果表明,藻菌共生体系在生物电作用下,CO_(2)去除率由52%提升至81%。菌群消耗可溶性有机碳使小球藻将CO_(2)更多转化为可溶性无机碳和生物质。生物电则通过加速菌群可溶性有机碳消耗,调节溶液pH值和溶解氧含量优化藻菌生长环境,进一步促进CO_(2)转化。光照时,藻菌共生体系可在1000Ω外电阻两端产生200 mV稳态电压,并可实现仅依靠光能驱动。16s rRNA结果显示相比于纯土壤菌群,藻菌共生体系以固氮弧菌属Azoarcus取代明串珠菌属Leuconostoc为主要特征。生物电刺激会重塑该共生体系,拉乌尔菌属Raoultella将重现并取代理研菌属Rikenella和Tyzzerella。该研究表明,通过电化学构建的藻菌共生体系既可以捕获低浓度CO_(2),也可以通过调节pH值改良土壤结构、重塑土壤菌群组成。 展开更多
关键词 农业 碳排放 藻菌共生体系 生物电 可溶性有机碳 低浓度co_(2)
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吸收-微藻法固定燃气电厂低浓度CO_(2)同步产油技术研究进展 被引量:3
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作者 秦振芳 廖日红 马伟芳 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期94-106,共13页
燃气电厂利用稳定、清洁的化石能源发电,在“双碳”背景下发电过程产生的低浓度CO_(2)的捕集和资源化利用,对于实现碳中和至关重要。针对低浓度CO_(2)捕集难度大、脱附费用高的问题,利用CO_(2)吸收液同步培养微藻产油提供了一种实现低浓... 燃气电厂利用稳定、清洁的化石能源发电,在“双碳”背景下发电过程产生的低浓度CO_(2)的捕集和资源化利用,对于实现碳中和至关重要。针对低浓度CO_(2)捕集难度大、脱附费用高的问题,利用CO_(2)吸收液同步培养微藻产油提供了一种实现低浓度CO_(2)捕集与资源化利用于一体的新途径。具有高CO_(2)捕集能力和同时快速培养微藻能力的吸收液是溶液设计和配制的决定性因素。本文总结了现有吸收液的应用现状,梳理出复合吸收液耦合微藻营养调控的碳捕集发展前景,其中吸收液的碱度和盐度对微藻同化CO_(2)具有显著影响。讨论了在不同温度和光照的工艺条件对微藻生物转化CO_(2)的影响,阐述了CO_(2)气体以微孔鼓泡和气升导流的方式通入反应器对CO_(2)捕集和微藻生长的不同效果。从促进微藻吸收CO_(2)同步产油的角度,介绍了藻种诱变驯化和基因改造以提升环境适应性同时增强脂质生产的研究进展,最后通过经济分析展望了规模化应用吸收-微藻法的经济可行性。与传统的CO_(2)吸收和微藻固定方法相比,吸收-微藻法一体化复合工艺可以成为从燃气电厂中捕获CO_(2)具有竞争力的替代方案。 展开更多
关键词 吸收-微藻法 低浓度co_(2) 吸收液 生物柴油 诱变 基因改造
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