均四嗪热分解机理的从头算分子动力学模拟及密度泛涵理论研究 被引量：6

1

作者 熊鹰 舒远杰 +2 位作者 周歌 王新锋 田安民 《含能材料》 EI CAS CSCD 2006年第6期421-424,共4页

运用从头算分子动力学(AIMD)方法对均四嗪分子的热分解轨迹进行了模拟,用密度泛涵理论在B3LYP/6-311G(d,p)水平下计算了极小点和过渡态的几何结构和能量性质。然后在多种理论水平下(包括B3LYP/6-311+G(2df,2p)、G3MP2B3、G3B3、CCSD(T)/... 运用从头算分子动力学(AIMD)方法对均四嗪分子的热分解轨迹进行了模拟,用密度泛涵理论在B3LYP/6-311G(d,p)水平下计算了极小点和过渡态的几何结构和能量性质。然后在多种理论水平下(包括B3LYP/6-311+G(2df,2p)、G3MP2B3、G3B3、CCSD(T)/6-311G(d,p)、CCSD(T)/6-311+G(2df,2p))计算了反应物、产物和过渡态的单点能,并运用微正则变分过渡态理论(μVT)计算了均四嗪的热分解反应速率常数,得到较为准确可靠的反应信息。研究结果表明:均四嗪分子的热分解机理为协同的三键断裂,生成1个N2和2个HCN,此机理与均四嗪的光分解机理一致。 展开更多

关键词 物理化学 均四嗪 密度泛函理论(DFT) 从头算分子动力学(AIMD) 热分解机理

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从头算分子动力学模拟Pd团簇负载UiO-66材料结构及稳定性 被引量：4

2

作者 陈德利 杨鹏勇 +2 位作者 武胜男 何思慧 王芳芳 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期1210-1215,共6页

采用从头算分子动力学模拟与密度泛函理论相结合的方法,计算模拟了不同尺寸的Pdn(n=1~32)金属团簇在UiO-66孔道中的稳定构型,并对金属团簇与材料骨架之间的作用方式、结合能及骨架形变能等进行了讨论.采用Bader电荷分析方法对该体系的... 采用从头算分子动力学模拟与密度泛函理论相结合的方法,计算模拟了不同尺寸的Pdn(n=1~32)金属团簇在UiO-66孔道中的稳定构型,并对金属团簇与材料骨架之间的作用方式、结合能及骨架形变能等进行了讨论.采用Bader电荷分析方法对该体系的电荷转移情况进行了计算分析.结果表明,Pdn团簇稳定负载于UiO-66材料的四面体笼中,且均呈堆积型构型.当Pd原子个数为28时体系的热力学稳定性最好,这与金属团簇和有机配体的成键方式相关,是金属团簇内部结合能和骨架形变能综合作用的结果. 展开更多

关键词 UiO-66 钯金属团簇 从头算分子动力学 密度泛函理论 电荷转移

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真空下Al-Zn合金结构随温度变化的从头算分子动力学模拟(英文) 被引量：1

3

作者 孙淑红 陈秀敏 +3 位作者 魏钦帅 张凤霞 李一夫 杨斌 《材料科学与工程学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第2期168-173,267,共7页

Al-Zn合金的广泛使用导致大量合金废料的产生。真空蒸馏法可以有效分离合金中的杂质元素。但是,分离效果取决于杂质元素的性能。为了从Al-Zn合金废料中有效分离出杂质元素Zn,本文利用从头算分子动力学方法成功地模拟了Al-10%Zn合金真空... Al-Zn合金的广泛使用导致大量合金废料的产生。真空蒸馏法可以有效分离合金中的杂质元素。但是,分离效果取决于杂质元素的性能。为了从Al-Zn合金废料中有效分离出杂质元素Zn,本文利用从头算分子动力学方法成功地模拟了Al-10%Zn合金真空下的结构和性能随温度的变化情况。模拟得到了合金在不同温度下的径向分布函数(RDF),配位数(CN),均方位移(MSD),扩散系数(DC)和分波态密度(PDOS)。模拟结果表明:随温度升高,Al-10%Zn合金结构有三个相变过程;当合金熔化以后,真空条件下金属锌可以很容易地从液相蒸发到气相;随温度的升高,锌原子的扩散系数和平均电荷具有相同的发展趋势。 展开更多

关键词 从头算分子动力学模拟 AL-ZN合金 扩散系数 分波态密度 配位数 真空蒸馏

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三类炸药晶体冲击引发分解机理的从头算分子动力学研究

4

作者 朱卫华 黄辉 +1 位作者 黄亨建 肖鹤鸣 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第5期557-562,共6页

运用从头算分子动力学和多尺度冲击相结合的方法,对三类典型炸药晶体奥克托今(HMX)、1,3,5-三氨基2,4,6-三硝基苯(TATB)和太安(PETN)实施冲击加载下的模拟研究。结果表明,HMX中的N—O键、TATB中的N—O键以及PETN中的C—O键优先断裂。随... 运用从头算分子动力学和多尺度冲击相结合的方法,对三类典型炸药晶体奥克托今(HMX)、1,3,5-三氨基2,4,6-三硝基苯(TATB)和太安(PETN)实施冲击加载下的模拟研究。结果表明,HMX中的N—O键、TATB中的N—O键以及PETN中的C—O键优先断裂。随着时间推移,他们体系中电子离域性增加;价带和导带间的带隙逐渐减小;接着开始出现金属态并不断变多。在冲击加载下,TATB、HMX和PETN晶体引发断裂化学键所需时间依次减小的顺序,恰与它们冲击波感度依次增大的实验顺序相一致。这表明,它们的结构和引发分解机理与冲击波感度之间有规律性联系。 展开更多

关键词 物理化学 炸药晶体 冲击加载 引发机理 从头算分子动力学 多尺度冲击方法

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聚二甲基硅氧烷光解离的从头算分子动力学研究

5

作者 陈晓军 黄玮 罗顺忠 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2004年第z1期158-162,共5页

文章采用B3LYP/6 31G(d)方法对含有两个重复结构单元的聚二甲基硅氧烷(PDMS)的周期性边界条件的结构模型进行全构型能量优化,在此基础上,采用从头算分子动力学方法研究其光解离过程。研究结果表明,在化学键解离过程中,PDMS甲基上的H最... 文章采用B3LYP/6 31G(d)方法对含有两个重复结构单元的聚二甲基硅氧烷(PDMS)的周期性边界条件的结构模型进行全构型能量优化,在此基础上,采用从头算分子动力学方法研究其光解离过程。研究结果表明,在化学键解离过程中,PDMS甲基上的H最易且最先脱落,即首先是甲基上的C—H键断裂,生成H自由基和硅甲基自由基,而后,C—Si键断裂,生成甲基自由基和PDMS的主链自由基。计算结果与硅橡胶泡沫的气体辐解产物分析结果基本一致。 展开更多

关键词 聚二甲基硅氧烷 光解离 从头算分子动力学

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砷铁化合物真空热分解的从头算分子动力学模拟 被引量：4

6

作者 段少飞 陈秀敏 +3 位作者 杨斌 刘大春 徐宝强 戴永年 《真空科学与技术学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第10期1128-1134,共7页

为研究砷铁渣中化合物真空下热分解的机理,对砷铁渣中FeAs、FeAs2进行真空条件下热分解的热力学计算,得到它们在1463 K,30 Pa的条件下可能发生的分解反应。采用基于密度泛函理论的平面波赝势法计算得到FeAs和FeAs2的稳定结构。并用从头... 为研究砷铁渣中化合物真空下热分解的机理,对砷铁渣中FeAs、FeAs2进行真空条件下热分解的热力学计算,得到它们在1463 K,30 Pa的条件下可能发生的分解反应。采用基于密度泛函理论的平面波赝势法计算得到FeAs和FeAs2的稳定结构。并用从头算分子动力学的方法模拟了它们在1463 K,30 Pa的条件下的热分解过程。采用B3LYP杂化泛函计算了As2、As3、As4分子的稳定结构,并用二次同步转变的方法计算了气态As分子之间反应的过渡态。计算结果表明,在模拟条件下砷的脱除可能分步进行,并且更倾向于以As2的形式分离出去。 展开更多

关键词 从头算分子动力学 FeAs FeAs2 晶体结构 热分解 砷分子

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从头算分子动力学研究O-与CH_3F反应的产物通道 被引量：2

7

作者 吴琍霞 于锋 +3 位作者 刘静 戴静华 周晓国 刘世林 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第9期2331-2336,共6页

在B3LYP/6-31+G(d,p)理论水平下采用基于波恩-奥本海默近似的从头算分子动力学方法重新研究了O-与CH3F反应经抽氢生成OH-和生成H2O的两条产物通道.反应轨线从反应初始过渡态开始,采用300K时的热取样确定初始条件,同时为对比不同的初始... 在B3LYP/6-31+G(d,p)理论水平下采用基于波恩-奥本海默近似的从头算分子动力学方法重新研究了O-与CH3F反应经抽氢生成OH-和生成H2O的两条产物通道.反应轨线从反应初始过渡态开始,采用300K时的热取样确定初始条件,同时为对比不同的初始碰撞平动能条件下产物通道的变化,分别限定过渡矢量上的能量为2.1、36.8及62.8kJ·mol-1进行轨线计算,所有轨线计算的结果表明抽氢生成OH-的过程始终为主要的产物通道.我们的计算不仅进一步证实了以往实验的结论,而且描绘了抽氢生成OH-和生成H2O这两个产物通道在反应出口势能面上的动态反应路径,更为深刻地揭示了该反应的微观机理. 展开更多

关键词 从头算分子动力学 氧负离子 氟甲烷 反应机理 过渡态

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Ti2AlN(0001)/Al固液界面从头算分子动力学研究 被引量：2

8

作者 俞彪 韩延峰 +4 位作者 李东 胡光敏 东青 张佼 孙宝德 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第11期3709-3721,共13页

通过从头算分子动力学模拟计算,系统研究不同终止面Ti2AlN(0001)/Al固液界面在铝熔点附近的的界面结构、界面能以及电子结构。计算结果表明:Ti2AlN(0001)的4类终止界面均能诱导Al熔体按照FCC-Al{111}密排面“A-B-C”次序堆垛成准固相区... 通过从头算分子动力学模拟计算,系统研究不同终止面Ti2AlN(0001)/Al固液界面在铝熔点附近的的界面结构、界面能以及电子结构。计算结果表明:Ti2AlN(0001)的4类终止界面均能诱导Al熔体按照FCC-Al{111}密排面“A-B-C”次序堆垛成准固相区,准固相区外延扩展能力由大到小依次为N终止界面、Al终止界面、Ti(N)终止界面、Ti(Al)终止界面;Ti2AlN(0001)的4类终止界面诱导Al熔体形核强弱的原因在于界面处Ti2AlN表层原子与第1层Al原子不同强度的结合引起后续Al原子层间结合强弱,这为Ti2AlN作为铝合金新型异质形核基底以及作为铝基复合材料增强相的界面结构设计提供了理论依据。 展开更多

关键词 Ti2AlN 固液界面 从头算分子动力学 界面能 电子结构

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锡砷化合物真空热分解的从头算分子动力学模拟 被引量：1

9

作者 舒凯 卢勇 +6 位作者 陈秀敏 王家驹 李慧 段少飞 杨斌 刘大春 戴永年 《真空科学与技术学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第2期159-167,共9页

为研究锡砷化合物真空下热分解的机理,对Sn_4As_3和SnAs化合物进行真空条件下热分解的热力学计算,得到它们30 Pa的条件下开始发生反应的温度。采用基于密度泛函理论的平面波赝势法计算得到Sn_4As_3和SnAs的稳定结构,在此基础上用从头算... 为研究锡砷化合物真空下热分解的机理,对Sn_4As_3和SnAs化合物进行真空条件下热分解的热力学计算,得到它们30 Pa的条件下开始发生反应的温度。采用基于密度泛函理论的平面波赝势法计算得到Sn_4As_3和SnAs的稳定结构,在此基础上用从头算分子动力学的方法模拟了它们在1463 K,30 Pa和1373 K,30 Pa条件下的热分解过程,并计算了Sn_4As_3和SnAs(100)面的热分解。过程计算结果表明,在模拟条件下超胞内砷的脱除可能分步进行,并且更倾向于以As_2的形式分解。表面的Sn-As键比晶胞内部更加容易分离。 展开更多

关键词 从头算分子动力学 Sn_4As_3和SnAs化合物 晶体结构 热分解 砷分子

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真空条件下硫蒸气的从头算分子动力学模拟 被引量：1

10

作者 周岳珍 卢勇 +3 位作者 刘大春 陈秀敏 李玮 董艳奇 《真空科学与技术学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第10期1270-1275,共6页

为研究硫在高温、真空下的结构、稳定性与蒸发性质,对气态硫中S1~8进行了高温、真空条件下反应的热力学计算,得到其在1273~2073 K,10 Pa的条件下可能发生反应的吉布斯自由能变。采用基于密度泛函理论中的广义梯度近似计算得到S2~8的基... 为研究硫在高温、真空下的结构、稳定性与蒸发性质,对气态硫中S1~8进行了高温、真空条件下反应的热力学计算,得到其在1273~2073 K,10 Pa的条件下可能发生反应的吉布斯自由能变。采用基于密度泛函理论中的广义梯度近似计算得到S2~8的基态结构,并采用从头算分子动力学的方法模拟其在高温、真空下经10.0 ps后的结构和稳定性的变化,并计算给出S2分子的蒸发性质。计算结果表明：硫蒸气在高温、真空下主要以S2分子形式存在;且随着温度的升高,较多原子组成的硫分子稳定性降低,更易于生成更少原子组成的硫分子;S2分子在高温、真空下的蒸发性质可近似作为硫蒸气对应蒸发性质实验数据的参考值。 展开更多

关键词 硫分子 热力学 从头算分子动力学 高温 真空

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运用从头算分子动力学模拟高温耦合爆轰压力条件下α-RDX的分解机理(英文) 被引量：1

11

作者 向东 吴琼 朱卫华 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第6期477-482,共6页

运用从头算分子动力学模拟了α-黑索今(RDX)晶体在高温(3000K)耦合爆轰压力(34.5GPa)下的初始和随后的分解机理。采用两种范德瓦尔斯修的修正方法(PBE-G06和PBE-TS)环境条件下对RDX的晶体结构进行了优化。结果表明,PBE-TS非常合适优化RD... 运用从头算分子动力学模拟了α-黑索今(RDX)晶体在高温(3000K)耦合爆轰压力(34.5GPa)下的初始和随后的分解机理。采用两种范德瓦尔斯修的修正方法(PBE-G06和PBE-TS)环境条件下对RDX的晶体结构进行了优化。结果表明,PBE-TS非常合适优化RDX。RDX分解中,C—H键均裂引发α-RDX分解。态密度的结果也证明了C—H键断键的现象。分解过程中发生了HONO的消去反应。产生NO_2、NO、N_2O、N_2、HONO、N_2O_4、H、O—H、H_2O和CO_2为主要反应,发生在早期阶段。同时,RDX引发后的三种不同的分解途径分别为(1)C—N断键引发该环中其它C—N键断裂;(2)N—NO_2断键并且释放NO_2气体;(3)H自由基和氧原子碰撞形成O—H键后释放O—H自由基。 展开更多

关键词 从头算分子动力学 α-黑索今(RDX) 初始反应 分解

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典型笼状含能材料晶体早期冲击反应的从头算分子动力学模拟 被引量：2

12

作者 宋清官 张蕾 莫则尧 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第3期286-294,共9页

笼状骨架赋予含能分子额外的应变能和结构稳定性,有望优化含能材料高能量密度和低感度之间的问题。但笼状含能晶体在冲击波刺激下的化学反应机理尚不清晰,亟需从笼状骨架调控、单分子分解、晶体集体响应3个层次开展系统研究。为此,研究... 笼状骨架赋予含能分子额外的应变能和结构稳定性,有望优化含能材料高能量密度和低感度之间的问题。但笼状含能晶体在冲击波刺激下的化学反应机理尚不清晰,亟需从笼状骨架调控、单分子分解、晶体集体响应3个层次开展系统研究。为此,研究以具有平面分子结构的三氨基三硝基苯(TATB)作为参考体系,对比了具有笼状结构的八硝基立方烷(ONC)、六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)和4,10-二硝基-2,6,8,12-四氧杂-4,10-二氮杂四环十二烷(TEX)体系,开展了ONC、CL-20、TEX晶体结构在8~11 km∙s^(-1)冲击波作用下的演化并进行了从头算分子动力学模拟。模拟结果表明,含能晶体的冲击感度排序为ONC>CL-20>TEX>TATB,通过与冲击波/撞击感度的文献试验数据对比进行了验证。反应机理表明:(i)异伍兹烷骨架中的富电子氧/氮促进了离域效应,适中的空间自由度赋予其弹性变形能力,加强了笼状骨架的结构稳定性,延缓了冲击反应进程;(ii)基于异伍兹烷的笼状分子分解时,硝基的脱落先于笼状分子的坍塌发生,游离的硝基与其他中间产物的排斥作用阻碍了分子间的团聚,进一步延缓了反应进程;(iii)分子间氢键在冲击压缩时发生高塑性变形,将冲击波能量转化为分子间排斥势而储能,从而提升材料吸收冲击波能量的阈值,延迟反应发生时间,降低冲击感度。研究提出,电子离域效应增强,空间自由度适中的异构笼状骨架及丰富的分子间氢键均有望降低冲击波感度,为新型高能钝感含能材料的设计提供理论参考。 展开更多

关键词 笼状含能材料 从头算分子动力学 冲击波感度 早期反应机理

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液态Ni-Ta二元合金体系的从头算分子动力学模拟

13

作者 张振雷 马建波 +3 位作者 戴永兵 张佼 王俊 孙宝德 《热加工工艺》 CSCD 北大核心 2013年第22期63-68,共6页

运用从头算分子动力学法模拟了Ni-Ta二元合金体系的熔体特性,得到了它们的双体分布函数、键角分布函数及键对等结构信息和体系各原子的扩散系数。结果表明,随着Ta原子在Ni熔体中的含量增加,体系结构逐渐发生变化,由二十面体占优的5轴对... 运用从头算分子动力学法模拟了Ni-Ta二元合金体系的熔体特性,得到了它们的双体分布函数、键角分布函数及键对等结构信息和体系各原子的扩散系数。结果表明,随着Ta原子在Ni熔体中的含量增加,体系结构逐渐发生变化,由二十面体占优的5轴对称结构转变为4轴对称结构,键角分布逐渐由55°和107°两个峰值,变化为59°和111°。同体系Ta原子的扩散系数均小于Ni原子,而液态Ni随Ta原子含量的增加而增加。 展开更多

关键词 从头算分子动力学模拟 Ni-Ta合金 熔体结构 扩散系数

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BTATz晶体及其共晶的热分解及释放氮气机理:从头算分子动力学模拟

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作者 王德孚 冀金成 朱卫华 《火炸药学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第6期502-509,I0002,共9页

为了分析BTATz与pyrazine分子形成共晶后高温热分解机理的变化,采用从头算分子动力学(AIMD)方法,对BTATz晶体及其共晶BTATz/pyrazine的热分解过程进行了模拟。结果表明,在BTATz晶体中,BTATz分子的初始分解路径包括四唑环上N—H键断裂、... 为了分析BTATz与pyrazine分子形成共晶后高温热分解机理的变化,采用从头算分子动力学(AIMD)方法,对BTATz晶体及其共晶BTATz/pyrazine的热分解过程进行了模拟。结果表明,在BTATz晶体中,BTATz分子的初始分解路径包括四唑环上N—H键断裂、四唑环上N—N键断裂和H自由基与四嗪环相连生成N—H键;在BTATz/pyrazine共晶中,BTATz分子的分解路径与在BTATz晶体中的情况有所不同。在这两种晶体中,N_(2)的生成速率不同,但是最终生成的N_(2)数量是相同的。在这两种晶体中N_(2)的生成机理相似,都是由四嗪环或四唑环反应得到的,仅仅是N_(2)产生的时间不同。这表明pyrazine分子的存在影响BTATz分子的初始分解过程,但不会影响产物的生成机理和最终数量。 展开更多

关键词 物理化学 从头算分子动力学 AIMD模拟 共晶 BTATz晶体 pyrazine分子 N_(2)生成机理

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基于从头算分子动力学的金属/氧化物-水界面能带排列 被引量：1

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作者 庄永斌 程俊 《电化学》 CAS 北大核心 2023年第7期21-29,共9页

金属/氧化物的界面能带排列对于理解电化学界面有至关重要的作用。本文介绍了如何基于从头算分子动力学模拟得到金属/氧化物-水界面的能带排列。计算能带排列可与实验能带排列直接进行比较,以获得该电位下分子层面上的理解。金属界面的... 金属/氧化物的界面能带排列对于理解电化学界面有至关重要的作用。本文介绍了如何基于从头算分子动力学模拟得到金属/氧化物-水界面的能带排列。计算能带排列可与实验能带排列直接进行比较,以获得该电位下分子层面上的理解。金属界面的能带排列可与实验测定的零电荷电位对比,半导体氧化物界面的能带排列可与实验上零电荷点下测定的平带电势相比较。 展开更多

关键词 能带排列 金属-水界面 氧化物-水界面 从头算分子动力学

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运用从头算动力学方法研究极端条件下CL-20的分解机理（英文） 被引量：5

16

作者 向东 吴琼 朱卫华 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第1期59-65,共7页

运用从头算动力学方法研究一种高密度笼状化合物(CL-20)在极限条件下的分解机理。结果显示在不同的条件下,CL-20的起爆机理和分解过程都不相同,这表明CL-20对高温高压都很敏感。对比相应条件下主要产物的数量发现高压会抑制分解反应的... 运用从头算动力学方法研究一种高密度笼状化合物(CL-20)在极限条件下的分解机理。结果显示在不同的条件下,CL-20的起爆机理和分解过程都不相同,这表明CL-20对高温高压都很敏感。对比相应条件下主要产物的数量发现高压会抑制分解反应的进程。但是,在高压耦合高温时会生成R-C_xO_y(x>2,y>5)中间体又意味着高压使分解反应更加复杂。在R-C_xO_y(x>2,y>5)中间体中,化合物C_3O_6已经被证实是一种高能密度化合物。 展开更多

关键词 从头算分子动力学 六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20) 分解 极限条件

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RDX分子内振动能量重分配的动力学研究 被引量：1

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作者 张伶育 张继龙 曲泽星 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第10期283-289,共7页

基于从头算分子动力学(Born-oppenheimer moleculardynamics,BOMD)模拟,构建了环硝胺六氢-1,3,5-三硝基-1,3,5-三嗪(RDX)单分子不同振动模式之间的耦合矩阵,并计算了在不同加载能量下从低频振动模式到高频振动模式的最优能量传输路径.... 基于从头算分子动力学(Born-oppenheimer moleculardynamics,BOMD)模拟,构建了环硝胺六氢-1,3,5-三硝基-1,3,5-三嗪(RDX)单分子不同振动模式之间的耦合矩阵,并计算了在不同加载能量下从低频振动模式到高频振动模式的最优能量传输路径.结果表明,RDX单分子中—NNO_(2)基团更有利于能量局域化,振动模式v_(3)和v_(4)在从低频振动模式到高频振动模式的能量传输过程中扮演着重要角色.通过对v_(3)和v_(4)两个振动模式的进一步分析发现,加载能量的不同会导致RDX单分子能量传输路径的不同.当加载能量较低时,RDX单分子倾向于从低频振动模式到中频振动模式再到高频振动模式的能量传输路径;当加载能量较高时,能量更倾向于从低频振动模式直接传输到高频振动模式上.揭示了RDX分子内振动耦合能量转移的微观机制,为进一步探索RDX将“机械能”转化为“化学能”的微观过程提供了理论基础. 展开更多

关键词 环硝胺六氢-1 3 5-三硝基-1 3 5-三嗪 分子内振动能量重分配 能量转移 从头算分子动力学

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烯烃分子在氢终止Si(100)-2×1表面的自由基链反应

18

作者 延辉 苑世领 刘成卜 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第1期8-12,共5页

应用密度泛函理论(DFT)和从头计算分子动力学方法(abinitioMD)研究了不饱和烯烃在氢终止的Si(100)-2×1表面的自由基链反应.计算表明,自由基链反应中重要的一步是烷烃链自由基的氢抽提过程,硅表面上邻近位置(the nearest neighbor,... 应用密度泛函理论(DFT)和从头计算分子动力学方法(abinitioMD)研究了不饱和烯烃在氢终止的Si(100)-2×1表面的自由基链反应.计算表明,自由基链反应中重要的一步是烷烃链自由基的氢抽提过程,硅表面上邻近位置(the nearest neighbor,NN)的氢抽提比次邻近位置(thenext-nearest neighbor,NNN)的氢抽提有一稍低的能垒.从头算分子动力学显示,过渡态的烷烃自由基与氢终止Si(100)-2×1表面上的氢原子能够很容易形成C—H键,完成一个氢抽提过程,同时在硅表面产生下一个孤电子,继续引发链反应. 展开更多

关键词 从头算分子动力学 氢终止 自由基链反应 氢抽提

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描述碳纳米管内水分子单链的深度学习势

19

作者 胡元虎 赵文 仇虎 《南京航空航天大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2023年第3期507-514,共8页

碳纳米管通道内的受限水具有与体相水截然不同的物理力学性质。当纳米管直径低至约0.8 nm时,通道内水分子形成与生物水通道内类似的单链结构,并显现出极高的流速和离子排斥能力。尽管基于经验势的分子动力学模拟在揭示单链水的奇特行为... 碳纳米管通道内的受限水具有与体相水截然不同的物理力学性质。当纳米管直径低至约0.8 nm时,通道内水分子形成与生物水通道内类似的单链结构,并显现出极高的流速和离子排斥能力。尽管基于经验势的分子动力学模拟在揭示单链水的奇特行为方面发挥了重要作用,但其模拟结果通常依赖于水模型和壁面-水作用参数选取。本文以从头算分子动力学计算结果为数据集,通过深度神经网络训练获得描述碳纳米管内单链水的深度学习势。基于深度学习势的分子动力学模拟在势能和原子受力方面具有近似第一性原理水平的准确性但低得多的计算成本,能准确重现从头算分子动力学得到的单链水性质,包括O-H键长、H-O-H键角、取向角和密度分布等。此外,本文对比了该深度学习势与常用经典水模型所得结果的异同。本文所构建的深度学习势为以接近第一性原理的准确性进行碳纳米管内单链水体系的大尺寸、长时间模拟提供了可能。 展开更多

关键词 碳纳米管 物理力学 深度学习势 单链水 分子动力学 从头算分子动力学

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四嗪类高氮化合物结构对热分解机理影响的理论研究 被引量：11

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作者 熊鹰 舒远杰 +3 位作者 王新锋 宗和厚 周阳 殷明 《火炸药学报》 EI CAS CSCD 2008年第1期1-5,共5页

采用从头算分子动力学方法,对均四嗪分子及其5种衍生物分子的热分解轨迹进行了模拟,获得了它们的各种热分解途径及其难易程度。用密度泛涵理论在B3LYP/6-311G(d,p)水平下计算了各稳定点和过渡态的几何结构和能量,得到了各反应途径的能... 采用从头算分子动力学方法,对均四嗪分子及其5种衍生物分子的热分解轨迹进行了模拟,获得了它们的各种热分解途径及其难易程度。用密度泛涵理论在B3LYP/6-311G(d,p)水平下计算了各稳定点和过渡态的几何结构和能量,得到了各反应途径的能垒高度,从能量的角度对从头算分子动力学模拟结果进行了验证。获得了不含取代基的均四嗪分子的热分解机理,即协同的三键断裂,与其光分解机理一致。此外,还得到了5种不同类型的取代基对四嗪环的开环方式、稳定性以及对四嗪类高氮化合物热分解机理的影响规律。当取代基的稳定性高于四嗪环的稳定性时,该化合物首先发生开环反应;反之,则首先发生取代基反应。另外还获得了分子间反应对四嗪类高氮化合物热分解机理影响的一些较新的结论。 展开更多

关键词 物理化学 四嗪 高氮 热分解机理 密度泛函理论 从头算分子动力学

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