有序介孔炭负载铜基催化剂Cu/CMK-3用于气相甲醇氧化羰基化反应 被引量：1

1

作者 王瑞玉 刘亚丽 +1 位作者 樊星 魏贤勇 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第4期769-776,共8页

通过纳米浇铸法合成了有序介孔炭CMK-3,再通过浸渍法制备了Cu/CMK-3催化剂,并将其用于气相甲醇氧化羰基化反应。N2吸附-脱附测试、X射线衍射(XRD)以及透射电镜(TEM)的表征结果表明,Cu/CMK-3具有序介孔结构,活性Cu物种均匀分散于CMK-3的... 通过纳米浇铸法合成了有序介孔炭CMK-3,再通过浸渍法制备了Cu/CMK-3催化剂,并将其用于气相甲醇氧化羰基化反应。N2吸附-脱附测试、X射线衍射(XRD)以及透射电镜(TEM)的表征结果表明,Cu/CMK-3具有序介孔结构,活性Cu物种均匀分散于CMK-3的表面及孔道中,粒径为10~20 nm,远小于相同条件下制备的铜/活性炭(Cu/AC)催化剂。固定床反应器的活性评价结果显示450℃下制备的Cu/CMK-3催化活性最高,反应10 h内碳酸二甲酯(DMC)的时空收率(STY)达到286 mg·g^-1·h^-1,选择性为76%。长周期活性评价结果表明Cu/CMK-3稳定性较相同条件下制备的Cu/AC有大幅提高,50 h内DMC的STY降低了20%,75 h内降低了28%。 展开更多

关键词 非均相催化 负载型催化剂 纳米浇注法 介孔cu/cmk-3 碳酸二甲酯 甲醇 氧化羰基化

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载铜介孔碳CMK-3的制备及其对苯酚的吸附-催化氧化性能 被引量：10

2

作者 胡龙兴 党松涛 杨霞萍 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第2期373-377,共5页

通过一种简易的方法在介孔碳CMK-3的孔道内负载氧化铜粒子制备Cu/CMK-3复合物,利用粉末X射线衍射、氮气吸附-脱附、透射电镜等手段对其进行表征.结果表明,氧化铜均匀地分散在CMK-3孔道中,CMK-3在负载氧化铜后仍有较大的比表面积.考察了... 通过一种简易的方法在介孔碳CMK-3的孔道内负载氧化铜粒子制备Cu/CMK-3复合物,利用粉末X射线衍射、氮气吸附-脱附、透射电镜等手段对其进行表征.结果表明,氧化铜均匀地分散在CMK-3孔道中,CMK-3在负载氧化铜后仍有较大的比表面积.考察了载铜CMK-3对水中苯酚的吸附和低温干法催化氧化苯酚性能.吸附和循环使用结果表明,Cu/CMK-3对水中苯酚具有较大的吸附量和良好的催化氧化效率.热重-质谱(TG-MS)联用测试结果表明,吸附的苯酚在180℃左右开始被催化氧化为CO2和水,此时不会造成苯酚的脱附和介孔碳CMK-3的烧蚀. 展开更多

关键词 吸附 介孔碳cmk-3 氧化铜 干法催化氧化

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介孔碳材料CMK-3及改性介孔碳材料N,O-CMK-3对药物的吸附和释放性能 被引量：1

3

作者 王贤书 汪祖华 +4 位作者 贾双珠 吴红 杨春亮 史永永 潘红艳 《化学研究与应用》 CAS CSCD 北大核心 2020年第9期1635-1645,共11页

以有序介孔碳材料CMK-3为碳骨架,通过硝酸(HNO 3)氧化并将三聚氰胺作为氮源采用热解技术成功制备了氮氧共掺杂介孔碳N,O-CMK-3,通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、... 以有序介孔碳材料CMK-3为碳骨架,通过硝酸(HNO 3)氧化并将三聚氰胺作为氮源采用热解技术成功制备了氮氧共掺杂介孔碳N,O-CMK-3,通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱(Raman)和接触角测试对CMK-3和N,O-CMK-3材料的微观形貌、结构、组成及润湿性能进行了分析表征,测试了介孔碳材料对难溶性抗肿瘤药物羟基喜树碱(hydroxycamptothecin,HCPT)的吸附和释放性能。结果表明:经过改性后N,O-CMK-3的孔结构发生了变化,比表面积和孔体积减少,表面的含氮、氧官能团增加,介孔碳材料的表面润湿性得到改善,使得介孔碳材料的接触角由161.9°降低至138°。CMK-3和N,O-CMK-3对HCPT具有较好的吸附能力,饱和吸附量分别为811.11 mg g^-1和805.93 mg g^-1,介孔碳材料因具有纳米孔道结构提高了原料药羟基喜树碱的溶出度,负载于介孔碳材料后溶出率由22.7%提高为76.43%和72.66%。 展开更多

关键词 三聚氰胺 cmk-3 N O-cmk-3 接触角 介孔碳 羟基喜树碱

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以介孔TiO_2膜为过渡层在玻璃基底上制备Cu_3(BTC)_2连续膜 被引量：1

4

作者 李力成 钱祺 +6 位作者 王磊 仇龙云 王昊翊 张所瀛 杨祝红 李小保 赵学娟 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期946-952,共7页

通过在玻璃基底上预先制备一层介孔TiO_2膜作为过渡层用于制备完整的Cu_3(BTC)_2(BTC:1,3,5-苯三甲酸)连续膜。场发射(FESEM)图像显示由此制得的Cu_3(BTC)_2膜在TiO_2/玻璃基底上是致密且连续,膜厚度为200 nm左右。相比之下,Cu_3(BTC)_... 通过在玻璃基底上预先制备一层介孔TiO_2膜作为过渡层用于制备完整的Cu_3(BTC)_2(BTC:1,3,5-苯三甲酸)连续膜。场发射(FESEM)图像显示由此制得的Cu_3(BTC)_2膜在TiO_2/玻璃基底上是致密且连续,膜厚度为200 nm左右。相比之下,Cu_3(BTC)_2晶粒在空白玻璃基底上较难成核并生长,不能形成连续膜,而在无孔TiO_2/玻璃基底上,Cu_3(BTC)_2晶粒与在介孔TiO_2/玻璃基底上一样能够形成典型的八面体Cu_3(BTC)_2但不能形成连续膜。由于介孔TiO_2膜过渡层的存在,Cu_3(BTC)_2晶粒可以与基底结合紧密,经30 min超声波测试后,在介孔TiO_2/玻璃基底上的Cu_3(BTC)_2膜仍然能保持连续且完整形貌,而在空白玻璃基底上的Cu_3(BTC)_2晶粒完全脱落。推断介孔TiO_2的表面性质有利于Cu_3(BTC)_2晶粒的成核,而介孔TiO_2膜的多孔结构可以促进Cu_3(BTC)_2晶粒形成连续的薄膜:介孔TiO_2膜过渡层在Cu_3(BTC)_2膜与玻璃基底间扮演了类似桥梁的重要角色。 展开更多

关键词 cu3(BTC)2 膜 玻璃 介孔TIO2 过渡层

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CMK-3介孔碳材料的功能化及其湿敏性能 被引量：1

5

作者 张志伟 樊煜 +3 位作者 马志恒 李润龙 郝晨冉 徐甲强 《上海大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2022年第1期102-110,共9页

介孔材料广泛应用于储能、催化和湿度传感领域.以有序介孔氧化硅材料SBA-15为模板,通过纳米铸造法制备出比表面积大于1000 m^(2)/g的CMK-3介孔碳材料,并采用过硫酸铵(ammonium persulfate,APS)氧化法对其进行了羧基功能化改性.利用傅里... 介孔材料广泛应用于储能、催化和湿度传感领域.以有序介孔氧化硅材料SBA-15为模板,通过纳米铸造法制备出比表面积大于1000 m^(2)/g的CMK-3介孔碳材料,并采用过硫酸铵(ammonium persulfate,APS)氧化法对其进行了羧基功能化改性.利用傅里叶变换红外光谱仪(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)、透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)、X射线衍射仪(X-ray diffraction,XRD)、全自动比表面积和孔隙度分析仪对材料进行了表征.研究结果表明,功能化前后的CMK-3介孔碳材料都具有良好的有序介孔结构.石英晶体微天平(quartz crystal microbalance,QCM)湿敏测试结果表明,在羧基功能化改性后该材料对不同的湿度环境均有较好的响应,材料的湿敏性能得到了显著增强,特别是在97%RH高湿度的测试中获得了高达1600 Hz的响应,在高湿度传感器方面有较好的应用前景. 展开更多

关键词 有序介孔碳 羧基功能化 石英晶体微天平 湿度传感器 cmk-3

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CuO/介孔TiO_2膜催化剂制备及光解水产氢性能研究 被引量：1

6

作者 徐律 王萌 +1 位作者 刘红 吕玲红 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2016年第7期33-36,共4页

以介孔TiO_2膜(M-TiO_2)为基底,采用Cu_3(BTC)_2为前驱体法制备(mc)CuO/M-TiO_2和电化学沉积法制备(ed)CuO/M-TiO_2,并用于光解水产氢性能研究。通过SEM、XRD、拉曼光谱、PL和UV-Vis等多种手段对两种催化剂结构进行表征。结果发现(mc)Cu... 以介孔TiO_2膜(M-TiO_2)为基底,采用Cu_3(BTC)_2为前驱体法制备(mc)CuO/M-TiO_2和电化学沉积法制备(ed)CuO/M-TiO_2,并用于光解水产氢性能研究。通过SEM、XRD、拉曼光谱、PL和UV-Vis等多种手段对两种催化剂结构进行表征。结果发现(mc)CuO/M-TiO_2相对于(ed)CuO/M-TiO_2,其CuO颗粒尺寸较小。(mc)CuO/M-TiO_2对光的吸收效果、抑制光生电子-空穴对复合的能力皆远大于(ed)CuO/M-TiO_2,由此造成了(mc)CuO/M-TiO_2有着更好的光催化性能及稳定性。 展开更多

关键词 介孔TiO2膜(M-TiO2) cu3(BTC)2 电沉积 cuO/M-TiO2 光催化产氢

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室温制备高合金化Pt-Ru/CMK-3催化剂及其对甲醇的电催化氧化 被引量：7

7

作者 吴伟 曹洁明 +7 位作者 陈煜 刘劲松 曹喻霖 房宝青 何建平 唐亚文 杨春 陆天虹 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第12期2394-2397,共4页

通过低温络合反应制备了高分散高合金化的Pt-Ru固溶体,并将其均匀地担载在有序介孔碳CMK-3上,以形成二元复合金属催化剂.XRD谱图表明,fcc结构的Pt原子部分被hcp结构的Ru原子取代形成置换固溶体,而且几乎没有未形成合金的Ru存在.TEM和XR... 通过低温络合反应制备了高分散高合金化的Pt-Ru固溶体,并将其均匀地担载在有序介孔碳CMK-3上,以形成二元复合金属催化剂.XRD谱图表明,fcc结构的Pt原子部分被hcp结构的Ru原子取代形成置换固溶体,而且几乎没有未形成合金的Ru存在.TEM和XRD研究结果表明,Pt-Ru/CMK-3催化剂中Pt-Ru合金粒子的平均粒径为2·7nm,且具有良好的均一度.还研究了催化剂对甲醇的电催化氧化性能,并与E-TEK公司同类催化剂进行了对比,研究结果表明,Pt-Ru/CMK-3催化剂具有较大的电化学活性面积,对甲醇的电催化氧化性能和抗CO中毒能力明显优于其它同类催化剂. 展开更多

关键词 DMFC Pt-Ru/cmk-3 络合反应 介孔材料 甲醇电催化氧化

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新型介孔碳的制备及对罗丹明B的吸附动力学研究 被引量：10

8

作者 郭卓 张维维 +1 位作者 王立锋 高展 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第z2期95-98,共4页

采用SBA-15氧化硅分子筛为模板制备有序介孔碳CMK-3,研究了CMK-3作为吸附剂在水溶液中对罗丹明B的吸附作用,同时研究了初始浓度、pH和温度对吸附的影响。结果表明:随着初始浓度的增大、pH增加和温度升高,吸附量增大,但是在较低的pH下,... 采用SBA-15氧化硅分子筛为模板制备有序介孔碳CMK-3,研究了CMK-3作为吸附剂在水溶液中对罗丹明B的吸附作用,同时研究了初始浓度、pH和温度对吸附的影响。结果表明:随着初始浓度的增大、pH增加和温度升高,吸附量增大,但是在较低的pH下,吸附量增加的较小,当pH较高时,吸附量增加的较多。分别采用拟一级反应和拟二级反应模型考察了吸附动力学,并计算了这些动力学模型的速率常数。拟二级反应模型和实验数据之间有较好的相关性。 展开更多

关键词 介孔碳cmk-3 吸附 罗丹明B 吸附动力学

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介孔吸附剂在去除水体中重金属离子中的应用 被引量：3

9

作者 吴胜举 张冰如 +1 位作者 李风亭 魏诗辉 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第A02期134-140,共7页

以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,乙醇为溶剂,正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,采用挥发诱导自组装技术(EISA)合成了介孔硅材料。用3-巯丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)对介孔硅材料进行表面修饰,得到了孔径为5.27 nm,比表面积为467.7 m2/g的... 以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂,乙醇为溶剂,正硅酸四乙酯(TEOS)为硅源,采用挥发诱导自组装技术(EISA)合成了介孔硅材料。用3-巯丙基三甲氧基硅烷(MPTMS)对介孔硅材料进行表面修饰,得到了孔径为5.27 nm,比表面积为467.7 m2/g的巯基功能化的介孔材料。利用FT-IR、N2吸附-脱附、EA、SEM、TEM和XRD等方法分别测定了功能化前后介孔硅材料的结构和性质。以巯基功能化的介孔硅材料为吸附剂,以Cr3+、Cu2+为目标污染物,考察了介孔吸附剂对污染物的吸附性能。结果表明,—SH基团已成功接枝于介孔硅材料的孔道内表面。在T=303 K、pH值5、振荡时间1 h、振荡频率200 r/min的条件下,污染物重金属离子初始浓度低于0.4 mmol/L时,吸附剂对Cr3+、Cu2+的去除率分别在80%和92%以上。介孔吸附剂对Cr3+、Cu2+的等温吸附行为与Langmuir模型相吻合(R2>0.9912)。介孔吸附剂的吸附性能受pH值(初始与终态值)、温度和重金属离子的初始浓度的影响显著。 展开更多

关键词 介孔 吸附剂 Cr3+、cu2+ 去除率

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介孔碳/硫复合材料与室温钠硫电池 被引量：1

10

作者 赵庆 胡宇翔 +3 位作者 张凯 王利江 陶占良 陈军 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2013年第6期544-549,共6页

通过熔融扩散法合成了一系列不同含硫量的有序介孔碳（CMK-3）/硫复合材料（C x Sy）.使用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、比表面积测定仪（BET）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）分析、表征和观察样品.将复合材料组装成钠硫... 通过熔融扩散法合成了一系列不同含硫量的有序介孔碳（CMK-3）/硫复合材料（C x Sy）.使用X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）、比表面积测定仪（BET）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）分析、表征和观察样品.将复合材料组装成钠硫电池,室温下测试电化学性能.循环伏安（CV）曲线结果表明,室温钠硫电池在1.61 V处有一个还原峰,对应于Na2Sx（x=2-5）的形成;在1.82 V和1.95 V分别有一个氧化峰,对应于Na2Sx（x=2-5）的分解.50%（by mass,下同）硫含量（C1S1）电极0.05C（1C=558 mA·g^-1）倍率首周放电容量500 mAh·g^-1,50周期循环比容量为305.6 mAh·g^-1.交流阻抗数据拟合计算其表观活化能为21.83 kJ·mol-1.本研究可为室温钠硫电池多孔电极材料的研究提供一定的指导作用. 展开更多

关键词 有序介孔碳 cmk-3 硫复合材料 室温 钠硫电池

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Pd/CMK-3的合成及其在Suzuki-Miyaura碳-碳偶联反应中的应用 被引量：7

11

作者 高婷婷 姬广斌 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第2期515-519,共5页

利用介孔二氧化硅(SBA-15)为模板、蔗糖为碳源,制备了有序介孔碳材料CMK-3,然后以CMK-3为载体,利用浸渍还原法得到介孔碳负载Pd纳米粒子的复合催化剂(Pd/CMK-3),通过XRD、TEM以及氮气吸附-脱附等手段对催化剂的微结构和组分进行分析,结... 利用介孔二氧化硅(SBA-15)为模板、蔗糖为碳源,制备了有序介孔碳材料CMK-3,然后以CMK-3为载体,利用浸渍还原法得到介孔碳负载Pd纳米粒子的复合催化剂(Pd/CMK-3),通过XRD、TEM以及氮气吸附-脱附等手段对催化剂的微结构和组分进行分析,结果表明CMK-3为有序介孔结构,孔径约为5nm,Pd/CMK-3保留了介孔结构,且孔道中负载有不同尺寸的Pd粒子。应用于无配体催化的Suzuki-Miyaura碳-碳偶联反应实验表明,相对于活性炭,Pd/CMK-3复合催化剂稳定且活性较高。溶剂中水的加入有利于产率的提高,分别以碳酸钾、乙醇/水为溶剂,溴苯与苯硼酸在70℃下反应6h,得到89.0%收率的联苯。 展开更多

关键词 SBA-15 有序介孔碳 Pd/cmk-3 Suzuki-Miyaura碳-碳偶联反应

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电化学方法制备高分散Pt/CMK-3及其对甲醇电化学催化性能

12

作者 李恒 孔令斌 +3 位作者 张晶 王儒涛 罗永春 康龙 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2010年第9期1065-1070,共6页

采用直接电化学还原法在介孔碳(CMK-3)载体上直接电沉积高分散的铂纳米颗粒,制备CMK-3复合铂纳米颗粒电极(Pt/CMK-3)。通过透射电子显微镜分析发现,铂纳米颗粒非常均匀的分布在CMK-3上,平均粒径约5nm。通过循环伏安测试,分析了催化剂不... 采用直接电化学还原法在介孔碳(CMK-3)载体上直接电沉积高分散的铂纳米颗粒,制备CMK-3复合铂纳米颗粒电极(Pt/CMK-3)。通过透射电子显微镜分析发现,铂纳米颗粒非常均匀的分布在CMK-3上,平均粒径约5nm。通过循环伏安测试,分析了催化剂不同负载铂含量时氯铂酸的利用率,在理论铂质量分数为20%时,这种方法制备的Pt/CMK-3所使用的氯铂酸的利用率最高,在1mol/LCH3OH+0.5mol/LH2SO4溶液中循环伏安测试电流密度达到382A/g。在相同实验条件下,Pt/CMK-3电极对甲醇电催化活性远高于Pt/XC-72(炭黑)电极和用常规电沉积方法制备的Pt/CMK-3电极。 展开更多

关键词 介孔碳cmk-3 电沉积 铂 燃料电池

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