以硝酸铈和尿素为原料,1,3,5苯三甲酸为配体,采用简单的静电自组装法合成了铈金属有机框架(Ce-BTC)和石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))的复合材料(Ce-BTC/g-C_(3)N_(4)),用于二氧化碳还原制一氧化碳的研究,并探索Ce-BTC的复合对g-C_(3)N_(4)...以硝酸铈和尿素为原料,1,3,5苯三甲酸为配体,采用简单的静电自组装法合成了铈金属有机框架(Ce-BTC)和石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))的复合材料(Ce-BTC/g-C_(3)N_(4)),用于二氧化碳还原制一氧化碳的研究,并探索Ce-BTC的复合对g-C_(3)N_(4)性能的影响机制。利用X射线衍射、红外光谱、扫描电子显微镜、紫外-可见光吸收光谱、荧光光谱、阻抗、光电流测试和CO_(2)还原性能测试对复合材料的结构、形貌、光电学性能及催化性能进行研究。结果表明Ce-BTC与g-C_(3)N_(4)的复合可能使得g-C_(3)N_(4)层间距发生改变,在细化晶体颗粒的同时提高样品比表面积,使复合样品获得更高的可见光捕获能力且载流子的分离效率更高;在仅加入1 mL H2O作为质子提供源的前提下,Ce-BTC/g-C_(3)N_(4)-3拥有最优光催化性能。CO产率为19.02μmol/(h·g),是g-C_(3)N_(4)的2.25倍,循环测试后催化性能基本保持稳定。展开更多
电催化二氧化碳(CO_(2))还原被认为是将CO_(2)转化为可再生能源产品的一种有前途的方法。开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键。镍基催化剂广泛应用于电催化CO_(2)还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能。在本...电催化二氧化碳(CO_(2))还原被认为是将CO_(2)转化为可再生能源产品的一种有前途的方法。开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键。镍基催化剂广泛应用于电催化CO_(2)还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能。在本文中,通过在氮气气氛中高温热解镍基金属有机骨架(MOF)、尿素和炭黑混合物,获得了镍纳米颗粒负载于多孔碳氮中的催化材料(NiNPs-NC)。有趣的是,NiNPs-NC在H型和流动相电池中都表现出优异的CO_(2)电还原性能。在H型电解池和-0.67–-1.07 V vs.RHE(可逆氢电极)电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的法拉第效率大于90%,其中,在-0.87 V vs.RHE时,CO的法拉第效率约为100%。在流动相电解池和-0.50–-0.70 V vs.RHE电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的选择性大于95%。电化学阻抗谱图和塔菲尔斜率表征显示,NiNPs-NC的高催化活性归因于其在催化过程中的快速电荷转移。本文提供了一种制备高效CO_(2)电还原催化剂的方法。展开更多
文摘以硝酸铈和尿素为原料,1,3,5苯三甲酸为配体,采用简单的静电自组装法合成了铈金属有机框架(Ce-BTC)和石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))的复合材料(Ce-BTC/g-C_(3)N_(4)),用于二氧化碳还原制一氧化碳的研究,并探索Ce-BTC的复合对g-C_(3)N_(4)性能的影响机制。利用X射线衍射、红外光谱、扫描电子显微镜、紫外-可见光吸收光谱、荧光光谱、阻抗、光电流测试和CO_(2)还原性能测试对复合材料的结构、形貌、光电学性能及催化性能进行研究。结果表明Ce-BTC与g-C_(3)N_(4)的复合可能使得g-C_(3)N_(4)层间距发生改变,在细化晶体颗粒的同时提高样品比表面积,使复合样品获得更高的可见光捕获能力且载流子的分离效率更高;在仅加入1 mL H2O作为质子提供源的前提下,Ce-BTC/g-C_(3)N_(4)-3拥有最优光催化性能。CO产率为19.02μmol/(h·g),是g-C_(3)N_(4)的2.25倍,循环测试后催化性能基本保持稳定。
文摘电催化二氧化碳(CO_(2))还原被认为是将CO_(2)转化为可再生能源产品的一种有前途的方法。开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键。镍基催化剂广泛应用于电催化CO_(2)还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能。在本文中,通过在氮气气氛中高温热解镍基金属有机骨架(MOF)、尿素和炭黑混合物,获得了镍纳米颗粒负载于多孔碳氮中的催化材料(NiNPs-NC)。有趣的是,NiNPs-NC在H型和流动相电池中都表现出优异的CO_(2)电还原性能。在H型电解池和-0.67–-1.07 V vs.RHE(可逆氢电极)电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的法拉第效率大于90%,其中,在-0.87 V vs.RHE时,CO的法拉第效率约为100%。在流动相电解池和-0.50–-0.70 V vs.RHE电位窗口内,NiNPs-NC催化CO_(2)还原为CO的选择性大于95%。电化学阻抗谱图和塔菲尔斜率表征显示,NiNPs-NC的高催化活性归因于其在催化过程中的快速电荷转移。本文提供了一种制备高效CO_(2)电还原催化剂的方法。
基金supported by the Natural Science Foundation of China(No.91545124,No.21750110437)supported by the Chinese Academy of Sciences President’s International Fellowship Initiative(Grant No.2017PM0049)。
