类普鲁士物前驱体铜基催化剂用于二氧化碳电催化还原制备多碳产物的研究

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作者 李晶正 刘鑫宇 +1 位作者 姚琳 薛渊 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期156-161,共6页

以合成的铜铁类普鲁士物为前驱体,通过热解、还原及脱铁法制备了纳米铜催化剂颗粒,系统研究了热解温度(250、400℃)对催化剂性质及催化效果的影响。结果表明,较低的热解温度导致CuFe-250含有更多碳氮元素残留,并导致了不同的催化效果。... 以合成的铜铁类普鲁士物为前驱体,通过热解、还原及脱铁法制备了纳米铜催化剂颗粒,系统研究了热解温度(250、400℃)对催化剂性质及催化效果的影响。结果表明,较低的热解温度导致CuFe-250含有更多碳氮元素残留,并导致了不同的催化效果。与CuFe-250相比,CuFe-400拥有更高的乙烯和一氧化碳选择性,其中乙烯的法拉第效率峰值可达52%。机理分析结果表明,在二氧化碳电催化过程中,受催化剂影响的三相界面结构对产物的选择性具有关键的影响。 展开更多

关键词 二氧化碳电催化还原 类普鲁士物 铜基催化剂 多碳产物

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缺陷铜铋复合氧化物高效电催化二氧化碳还原制备甲酸

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作者 王镪 魏呵呵 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第2期341-351,共11页

为提高电催化还原二氧化碳为甲酸的效率,并有效降低大气中二氧化碳浓度,采用盐模板法制备了一系列含不同铜铋比例的复合材料。通过引入氯化钠,促进了氧缺陷的形成,从而增强了催化剂的电化学性能。特别是Cu_(1)Bi_(18.2)O_(x)催化剂,在-1... 为提高电催化还原二氧化碳为甲酸的效率,并有效降低大气中二氧化碳浓度,采用盐模板法制备了一系列含不同铜铋比例的复合材料。通过引入氯化钠,促进了氧缺陷的形成,从而增强了催化剂的电化学性能。特别是Cu_(1)Bi_(18.2)O_(x)催化剂,在-1.0 V(相对于可逆氢电极,即vs.RHE)的电位下,展现出了高达99.4%的甲酸法拉第效率。此外,Cu_(1)Bi_(18.2)O_(x)催化剂还表现出较大的电化学活性面积和较低的电荷转移电阻,且在34 h连续运行后,甲酸的法拉第效率仍然能维持在95%以上。研究结果不仅为盐模板法在电催化剂制备过程提供了新的见解,也为电催化还原二氧化碳提供了一种高效的催化剂。 展开更多

关键词 电催化二氧化碳还原 甲酸 盐模板法 氧化铜 铋氧化物

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银基复合催化剂用于二氧化碳电化学还原性能研究

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作者 罗丹洋 刘鑫宇 薛渊 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第9期160-166,共7页

由可再生能源驱动的二氧化碳电化学还原是碳中和的有效途径,但二氧化碳电化学还原仍存在低选择性、低产率、低稳定性和过电位等问题。二氧化碳电化学还原的性能与催化剂的结构和组成密切相关,因此,设计高活性的催化剂对二氧化碳电化学... 由可再生能源驱动的二氧化碳电化学还原是碳中和的有效途径,但二氧化碳电化学还原仍存在低选择性、低产率、低稳定性和过电位等问题。二氧化碳电化学还原的性能与催化剂的结构和组成密切相关,因此,设计高活性的催化剂对二氧化碳电化学的商业化应用具有重要意义。利用煅烧三聚氰胺制备的C_(3)N_(4)作为银纳米颗粒的载体合成均匀分布的Ag/C_(3)N_(4),用于提高二氧化碳电化学还原制备一氧化碳的活性。C_(3)N_(4)含有富电子氮原子,作为载体能够改性金属Ag的电子结构,从而优化复合催化剂的电催化活性;Ag纳米颗粒均匀分散在C_(3)N_(4)载体上可以提高活性面积、避免团聚,进而提高反应稳定性。研究结果表明,相比于Ag/C催化剂和纯Ag纳米催化剂,Ag/C_(3)N_(4)催化剂提高了电催化二氧化碳还原制备一氧化碳的选择性、反应速率和稳定性。在电流密度为100 mA/cm^(2)以上反应7 h后,一氧化碳法拉第效率仍维持在90%以上。 展开更多

关键词 二氧化碳电催化还原 金属-载体相互作用 银基催化剂 C_(3)N_(4) 一氧化碳选择性

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电催化二氧化碳还原催化剂、电解液、反应器和隔膜研究进展 被引量：4

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作者 彭芦苇 张杨 +2 位作者 何瑞楠 徐能能 乔锦丽 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第12期39-62,共24页

人类社会的正常运转非常依赖化石能源,然而化石能源的消耗已导致能源危机和环境污染,同时空气中CO_(2)的含量从工业革命以来一直攀升。将CO_(2)通过催化反应转化为高附加值的燃料和化学品,不仅可以缓解环境问题,还开辟了一种燃料合成新... 人类社会的正常运转非常依赖化石能源,然而化石能源的消耗已导致能源危机和环境污染,同时空气中CO_(2)的含量从工业革命以来一直攀升。将CO_(2)通过催化反应转化为高附加值的燃料和化学品,不仅可以缓解环境问题,还开辟了一种燃料合成新路径,其中电催化CO_(2)还原技术由于条件温和、反应可控、对环境友好和产物众多受到广泛关注。电催化CO_(2)技术有四个关键步骤:(1)电荷传输(电子从导电基底传输到电催化剂);(2)表面转化(CO_(2)吸附在催化剂表面并被活化);(3)电荷传输(电子从催化剂表面传输到CO_(2)中间体);(4)传质效应(CO_(2)从电解质扩散到催化剂表面,产物以反向路径扩散),前两个步骤依赖于具有丰富有效活性位点的催化剂,后两个步骤依赖于电解质的性质、隔膜的类型和电解池的配置。本文从工业化和商业化电催化CO_(2)技术出发,系统地归纳催化剂的发展、电解液的影响、反应器的进展和隔膜的类型,最后对电催化CO_(2)还原的产业化进行展望。 展开更多

关键词 电催化二氧化碳还原反应 催化剂 电解液 隔膜 反应器 工业化

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吡咯氮配位单原子铜催化剂的电催化二氧化碳还原性能 被引量：3

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作者 赵润瑶 纪桂鹏 刘志敏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期159-165,共7页

采用温度控制的浸渍-热解法,合成了以碳纳米管为载体的一系列铜单原子催化剂.扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析表明,催化剂中的单原子铜位点分别由吡啶氮和吡咯氮配位.电催化性能测试表明,所制备催化剂可用于电催化二氧化碳生成一氧化... 采用温度控制的浸渍-热解法,合成了以碳纳米管为载体的一系列铜单原子催化剂.扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)分析表明,催化剂中的单原子铜位点分别由吡啶氮和吡咯氮配位.电催化性能测试表明,所制备催化剂可用于电催化二氧化碳生成一氧化碳,由吡啶氮配位的铜单原子催化剂的反应选择性较差,而由吡咯氮配位的铜单原子催化剂则具有更强的活性,CO法拉第效率在−0.70 V(vs.RHE)时可达到96.3%;吡咯氮配位的铜单原子中心对于析氢反应具有更好的抑制效果. 展开更多

关键词 单原子催化剂 碳纳米管 扩展X射线吸收精细结构 电催化二氧化碳还原 一氧化碳

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海胆针状金纳米颗粒用于电催化二氧化碳还原 被引量：3

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作者 张想 谢旭岚 +1 位作者 熊力堃 彭扬 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2021年第9期2824-2831,共8页

采用不加表面活性剂的种子介导生长策略合成了具有针状结构的金纳米颗粒,其针尖处的尖端电场效应能有效富集电解质阳离子并提高二氧化碳局部浓度,从而提高催化剂的电流密度和一氧化碳选择性,在−0.6 V(vs.RHE)时的法拉第效率可以达到96%... 采用不加表面活性剂的种子介导生长策略合成了具有针状结构的金纳米颗粒,其针尖处的尖端电场效应能有效富集电解质阳离子并提高二氧化碳局部浓度,从而提高催化剂的电流密度和一氧化碳选择性,在−0.6 V(vs.RHE)时的法拉第效率可以达到96%.电化学性能测试结果表明,其高选择性不仅来源于丰富的表面缺陷,更主要源于其独特的针状结构所带来的尖端电场效应. 展开更多

关键词 电催化二氧化碳还原 种子介导 反应动力学 尖端电场效应

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Au-CuO/Cu_(2)O串联催化增强电催化CO_(2)还原制乙醇

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作者 董家彤 单梦晴 王华 《化工进展》 北大核心 2025年第1期277-285,共9页

利用可再生的电能将CO_(2)转化为高价值产品乙醇是解决燃料的储存和减少碳排放的一种重要途径。合成Cu基双活性位点电催化剂实现催化CO_(2)还原制C_(2)产物是当前的研究热点,在此将Au纳米粒子负载在海胆状CuO/Cu_(2)O上,合成出不同Au负... 利用可再生的电能将CO_(2)转化为高价值产品乙醇是解决燃料的储存和减少碳排放的一种重要途径。合成Cu基双活性位点电催化剂实现催化CO_(2)还原制C_(2)产物是当前的研究热点,在此将Au纳米粒子负载在海胆状CuO/Cu_(2)O上,合成出不同Au负载量的Aux-CuO/Cu_(2)O催化剂,以提高电催化CO_(2)还原为乙醇的选择性。在以1mol/L KOH为电解液的流动池中进行电催化CO_(2)还原性能评价,Au5-CuO/Cu_(2)O在150m A/cm^(2)的电流密度下,二碳产物(C_(2))的总法拉第效率达到了73.4%,其中乙醇法拉第效率达到40.0%,分别是Au2-CuO/Cu_(2)O和Au8-CuO/Cu_(2)O的4.2倍和2.2倍,并且乙烯和乙醇法拉第效率的比值为1.35,分别是另外两种催化剂的1.6倍和3.46倍。Au5-CuO/Cu_(2)O对电催化CO_(2)还原为C_(2)和乙醇选择性的显著提高归因于CuO/Cu_(2)O表面上适宜的Au载量,实现了有效的串联催化过程,即Au活性位点促进CO中间体生成,Cu活性位点加速CO分子的C—C偶联反应生成C_(2)产物,这为设计和制备具有高乙醇选择性的电催化CO_(2)还原反应的催化剂提供了重要参考。 展开更多

关键词 电催化二氧化碳还原 串联催化 C—C偶联 乙醇 铜基催化剂

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CoTBrPP-PTAB-Cu电催化还原CO_(2)制甲烷

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作者 谢武强 张岭 +3 位作者 贺杠 蒋里锋 郑晰瑞 张和鹏 《化工进展》 北大核心 2025年第6期3093-3100,共8页

利用风能、太阳能等可再生能源产生的电能将CO_(2)电催化还原为高附加值材料和化工原材料,是实现碳平衡的有效途径。通过Sonogashira-Hagihara偶联反应在CoTBrPP金属卟啉结晶体表面接枝炔基聚合物,合成了新型的CoTBrPP-PTAB-Cu催化剂(P... 利用风能、太阳能等可再生能源产生的电能将CO_(2)电催化还原为高附加值材料和化工原材料,是实现碳平衡的有效途径。通过Sonogashira-Hagihara偶联反应在CoTBrPP金属卟啉结晶体表面接枝炔基聚合物,合成了新型的CoTBrPP-PTAB-Cu催化剂(PTAB为三乙炔苯聚合物)。该催化剂对甲烷具有较高的选择性,在电流密度为−200mA/cm^(2)时,甲烷的法拉第效率可达54.6%。实验证明,在金属卟啉结晶体表面通过接枝反应包覆PTAB,可以有效改善金属卟啉的亲疏水特性,进而减少HER的竞争反应。同时,偶联反应过程中引入的铜离子可与卟啉中心的金属离子相互作用,实现对电催化CO_(2)还原产物的调节。这项工作为设计和制备高性能的金属卟啉基催化剂,为实现CO_(2)到高附加值的烃类化合物提供了一种新的思路。 展开更多

关键词 卟啉基催化剂 1 3 5-三乙炔苯 共价接枝 电催化二氧化碳还原 甲烷

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铜基催化剂在电催化CO_(2)制C_(2)+产物中的应用

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作者 蒋亚辉 邓留 +1 位作者 刘又年 刘辉 《现代化工》 北大核心 2025年第4期64-68,73,共6页

探讨了铜基催化剂用于电催化CO_(2)还原生产多碳产物的最新进展,重点阐述了乙烯和乙醇,简单介绍了乙酸、丙酮等多碳产物,并探讨了将其用于产业化建设存在的问题和挑战。

关键词 电催化二氧化碳还原 铜基材料 多碳产物 C—C偶联

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Cu_(x)In_(y)合金协同多酸电催化还原CO_(2)制备宽比例合成气

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作者 邰月华 孙文聪 +4 位作者 何林奎 周丽 李淑淼 田文雪 李春香 《应用化学》 CSCD 北大核心 2024年第12期1751-1759,共9页

利用非并网电力进行CO_(2)转化再利用,是“双碳”背景下优势途径之一。为实现CO_(2)还原制备合成气的宽比例可调,设计构建了Cu_(x)In_(y)(x和y表示元素物质的量)合金与PV_(2)MoW_(9)协同催化体系。在不同铜、铟比合金系列中,Cu_(1)In_(3... 利用非并网电力进行CO_(2)转化再利用,是“双碳”背景下优势途径之一。为实现CO_(2)还原制备合成气的宽比例可调,设计构建了Cu_(x)In_(y)(x和y表示元素物质的量)合金与PV_(2)MoW_(9)协同催化体系。在不同铜、铟比合金系列中,Cu_(1)In_(3)表现出最优的CO_(2)电催化活性,在-0.6 V外加电压作用下获得95.3%的CO法拉第效率,且稳定时长高达53 h。铜铟合金的存在削弱了中间体^(*)CO与催化剂的结合,加速了^(*)CO解吸为CO的进程,从而提高了产物CO的选择性。在该体系中,CO_(2)还原过程为:CO_(2)→^(*)CO_(2)^(-)-→^(*)COOH→^(*)CO→CO。 展开更多

关键词 电催化二氧化碳还原 铜铟合金 合成气 多金属氧酸盐

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电解液调控CO_(2)电催化还原性能微观机制的研究进展 被引量：2

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作者 彭奎霖 李桂林 +2 位作者 江重阳 曾少娟 张香平 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期113-122,共10页

二氧化碳(CO_(2))排放导致了严重的温室效应,但作为重要的碳资源,CO_(2)电催化还原合成化学品因反应条件温和、反应产物可调及可有效利用分布式电能等优势而备受关注.在该反应体系中,电解液作为反应介质,可提供质子和反应微环境,影响分... 二氧化碳(CO_(2))排放导致了严重的温室效应,但作为重要的碳资源,CO_(2)电催化还原合成化学品因反应条件温和、反应产物可调及可有效利用分布式电能等优势而备受关注.在该反应体系中,电解液作为反应介质,可提供质子和反应微环境,影响分子/离子传输.因此,构建新型电解液体系对于提高CO_(2)电催化还原产物的选择性和电流密度起到重要作用.本文综合评述了CO_(2)电催化还原过程中电解液的作用和研究现状,重点总结了水系电解液中阴阳离子(碱金属阳离子、卤素离子等)和离子液体电解液对CO_(2)溶解度、界面双电层结构(pH值、电场效应)和中间体稳定性等的影响机制,揭示了其调控对反应产物的选择性、电流密度等的影响规律.最后,对电解液调控CO_(2)电催化还原性能的研究进行了展望. 展开更多

关键词 二氧化碳电催化还原 微观作用机制 水系电解液 离子液体

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ZIF-8基复合材料高效、稳定电催化还原CO_(2) 被引量：1

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作者 王浩田 龚善和 +2 位作者 王文搏 葛东东 吕晓萌 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第11期2151-2159,共9页

电催化CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)受到催化剂本征活性以及传质的限制,导致材料的催化活性低、反应起始电位高等问题。我们以类沸石锌盐咪唑骨架(ZIF-8)材料为研究对象,探究了不同粒径ZIF-8材料的eCO_(2)RR性能。优选粒径为50 nm的ZIF-8... 电催化CO_(2)还原反应(eCO_(2)RR)受到催化剂本征活性以及传质的限制,导致材料的催化活性低、反应起始电位高等问题。我们以类沸石锌盐咪唑骨架(ZIF-8)材料为研究对象,探究了不同粒径ZIF-8材料的eCO_(2)RR性能。优选粒径为50 nm的ZIF-8材料,进一步引入碳纳米管(CNT)作为其导电基底材料,通过原位生长,构建了复合材料ZIF-8-50@CNT的多级孔结构和疏水界面。eCO_(2)RR实验结果表明,CNT的引入提高了催化剂的导电性,优化后的复合材料有效地降低了反应的起始电位。在-1.1 V(相对可逆氢电极(RHE))电位下,CO部分电流密度为15.6 mA·cm^(-2),ZIF-8-50@CNT催化剂的比表面活性提升了3.5倍(相比ZIF-8-50),塔菲尔斜率降低到136 mV·dec^(-1)。并且产物CO的选择性和稳定性得到了提高,在宽电势窗口-0.9~-1.2 V(vs RHE)内,CO的法拉第效率(FE)保持在80%以上。在10 h稳定性测试中,催化剂活性保持稳定,整体增强了复合材料eCO_(2)RR的性能。 展开更多

关键词 金属有机框架 碳纳米管 负载型催化剂 电催化二氧化碳还原

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核潜艇舱室一体化空气再生系统技术设想 被引量：2

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作者 王钰 乔江波 +1 位作者 李灿 张建宏 《舰船科学技术》 北大核心 2022年第1期78-81,共4页

本文提出一种核潜艇电催化制氧耦合二氧化碳消除空气再生系统技术设想,该系统以膜电极构型电解反应器为核心,电解反应器中阳极进行水氧化反应制氧,阴极则将二氧化碳电催化还原为甲酸、甲醇等液体产物,实现核潜艇舱室供氧和二氧化碳消除... 本文提出一种核潜艇电催化制氧耦合二氧化碳消除空气再生系统技术设想,该系统以膜电极构型电解反应器为核心,电解反应器中阳极进行水氧化反应制氧,阴极则将二氧化碳电催化还原为甲酸、甲醇等液体产物,实现核潜艇舱室供氧和二氧化碳消除一体化耦合。该系统只需常温常压条件下运行,运行过程中不产生氢气等危险气体副产物,产生的甲酸、甲醇等液体产物易于排放,能够联合集成二氧化碳吸收装置,且无需配套压缩机组。该设计能够改进和提高舱室空气再生系统使用性、安全性和潜艇隐蔽性,进一步提升核潜艇作战能力。 展开更多

关键词 空气再生系统 电催化制氧 二氧化碳电催化还原

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