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Co-Ni/γ-Al2O3催化剂上甲烷、二氧化碳共活化同时制取乙烯和合成气研究
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作者 张海丽 吴晶晶 +1 位作者 梅大江 胡常伟 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期263-265,共3页
采用微反-色谱法和TPR技术研究了负载型Co-Ni/γ-Al2O3系列催化剂对甲烷、二氧化碳共活化反应的催化活性,并对其表面还原性能进行了表征.另外还考察了催化剂上Co/Ni质量比、催化剂的活化程序对催化剂反应性能的影响.实验结果表明,催化... 采用微反-色谱法和TPR技术研究了负载型Co-Ni/γ-Al2O3系列催化剂对甲烷、二氧化碳共活化反应的催化活性,并对其表面还原性能进行了表征.另外还考察了催化剂上Co/Ni质量比、催化剂的活化程序对催化剂反应性能的影响.实验结果表明,催化剂经过800~850℃煅烧后,由于与载体发生了固相反应而生成了铝酸盐,使得C5N5和C7N3两个催化剂C2烃选择性和收率得到较大的提高,而催化剂C9N1上C2烃选择性和甲烷转化率都没有明显变化. 展开更多
关键词 Co-Ni/γ-Al2O3 甲烷与二氧化碳活化 铝酸盐 乙烯 合成气
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CO_(2)活化氮掺杂炭气凝胶的制备及其性能研究 被引量:1
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作者 戚航 郑迎华 陈锡渠 《电源技术》 CAS 北大核心 2022年第2期149-152,共4页
以间苯二酚、甲醛、氧化石墨烯和三聚氰胺为原料,通过溶胶-凝胶法制备氮掺杂炭气凝胶,再对其进行CO_(2)活化。用X射线衍射光谱法(XRD)、扫描电子显微镜法(SEM)、X射线光电子光谱法(XPS)和N_(2)吸附等进行物理性能分析,用交流阻抗谱、恒... 以间苯二酚、甲醛、氧化石墨烯和三聚氰胺为原料,通过溶胶-凝胶法制备氮掺杂炭气凝胶,再对其进行CO_(2)活化。用X射线衍射光谱法(XRD)、扫描电子显微镜法(SEM)、X射线光电子光谱法(XPS)和N_(2)吸附等进行物理性能分析,用交流阻抗谱、恒流充放电测试等进行电化学性能测试。随着活化温度的提高,材料表面形成了密集的具有大量孔的内部相互交联的网络结构。当活化温度为900℃时,所制备的样品比表面积最高,由NCAG-4的1194 m^(2)/g增大到CO_(2)-900-NCAG-4的1849 m^(2)/g。在经过活化以后,CO_(2)-900-NCAG-4表现出了最佳的电化学性能,将其组装成超级电容器,充放电循环2000次后电容保持率达94.31%。 展开更多
关键词 氮掺杂 二氧化碳活化 比表面积 电化学性能 超级电容器
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微波加热CO2活化法制备生物质活性炭及其脱硫性能研究 被引量:12
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作者 田叶顺 任文 +5 位作者 王国袖 孙爽 周萍 王文龙 宋占龙 赵希强 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期5774-5784,共11页
以富含含氮官能团的大豆秸秆为原料前体,结合微波加热的特殊优势,将微波加热技术应用于大豆秸秆热解和活化工艺。以热解固体产物为活化原料,以CO2为活化剂进行活性炭制备研究,以期制备出高脱硫性能的生物质活性炭。首先通过正交实验设... 以富含含氮官能团的大豆秸秆为原料前体,结合微波加热的特殊优势,将微波加热技术应用于大豆秸秆热解和活化工艺。以热解固体产物为活化原料,以CO2为活化剂进行活性炭制备研究,以期制备出高脱硫性能的生物质活性炭。首先通过正交实验设计及极差分析得出最优活化水平,再通过单因素实验法考察微波功率、CO2流量和活化时间对活性炭产率、孔隙结构以及脱硫性能的影响。对比分析选出最佳活化条件为微波功率900 W,CO2流量0.10 L/min,活化时间20 min。在此条件下活性炭产率为76.3%(质量),SO2饱和吸附容量为112.56 mg/g,比表面积为466.28 m^2/g。相比热解炭,活性炭的比表面积更大,孔隙更加丰富,脱硫性能显著提高。 展开更多
关键词 活性炭 微波 二氧化碳活化 多孔介质 脱硫
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酚醛基活性炭布的制备及电化学性能研究 被引量:5
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作者 耿煜 宋燕 +3 位作者 钟明 李鹏 郭全贵 刘朗 《材料工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第10期1-4,共4页
以实验室自制的酚醛基纤维布为原料,以二氧化碳为活化剂制备了系列酚醛基活性炭布(Activated CarbonCloths,ACCs),利用低温N2(77K)吸附法测定了所制活性炭布的孔结构,并将所制得活性炭布用做超级电容器电极材料,采用恒流充放电法和交流... 以实验室自制的酚醛基纤维布为原料,以二氧化碳为活化剂制备了系列酚醛基活性炭布(Activated CarbonCloths,ACCs),利用低温N2(77K)吸附法测定了所制活性炭布的孔结构,并将所制得活性炭布用做超级电容器电极材料,采用恒流充放电法和交流阻抗技术考察了所制模拟电容器的电化学性能(电解液:1M(CH2CH3)3CH3NBF4/PC)。结果表明:随着活性炭布的比表面积的增大,比电容也随之增大,其中ACC4样品在50mA.g-1的电流密度下达到135F.g-1。随着电流密度的增大,微孔对比电容的贡献下降而中孔的贡献增大,说明中孔有利于提高活性炭布的功率特性。随活化程度的加深,活性炭布的导电性下降,等效串联电阻增大。 展开更多
关键词 活性炭布 二氧化碳活化 孔结构 电化学性能
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常压干燥法制备碳气凝胶及其电极性能研究 被引量:2
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作者 付志兵 袁磊 +3 位作者 焦兴利 杨曦 张厚琼 王朝阳 《强激光与粒子束》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第12期3235-3238,共4页
以间苯二酚-甲醛为前驱体,通过加入P123以增强有机气骨架的方法,采用常压干燥技术制备碳气凝胶电极材料,有机凝胶在干燥过程中收缩率极大降低。通过二氧化碳活化法对常压干燥获得的碳气凝胶孔结构进行了调控。研究了不同温度对其结构的... 以间苯二酚-甲醛为前驱体,通过加入P123以增强有机气骨架的方法,采用常压干燥技术制备碳气凝胶电极材料,有机凝胶在干燥过程中收缩率极大降低。通过二氧化碳活化法对常压干燥获得的碳气凝胶孔结构进行了调控。研究了不同温度对其结构的影响,获得了最高比表面积达3544m2/g的碳气凝胶。6mol/L的KOH电解液中测试表明,常压干燥碳气凝胶具有稳定的充放电性能,随着活化温度的升高,比容量逐渐增加,最高比电容可达261F/g。常压干燥技术制备的碳气凝胶电极材料在降低生产成本的同时,仍具有理想的电化学性能。 展开更多
关键词 超级电容器 常压干燥 碳气凝胶 二氧化碳活化
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煤焦油沥青基碳气凝胶微球的制备及分析 被引量:4
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作者 牛卉芳 闫伦靖 +5 位作者 吕鹏 张旭峰 王美君 孔娇 鲍卫仁 常丽萍 《化工学报》 EI CSCD 北大核心 2022年第12期5605-5614,共10页
煤沥青是由多环芳烃组成的复杂混合物,其具有含碳量高的特点,是合成各种功能性碳材料的优质前体之一。以煤焦油沥青为原料、糠醛为交联剂,在硫酸催化作用下反应形成沥青-糠醛凝胶,进而经过常压干燥和碳化处理得到碳气凝胶,探讨了煤焦油... 煤沥青是由多环芳烃组成的复杂混合物,其具有含碳量高的特点,是合成各种功能性碳材料的优质前体之一。以煤焦油沥青为原料、糠醛为交联剂,在硫酸催化作用下反应形成沥青-糠醛凝胶,进而经过常压干燥和碳化处理得到碳气凝胶,探讨了煤焦油沥青与溶剂、交联剂和催化剂的比例对沥青-糠醛凝胶的凝胶化程度以及碳气凝胶微球密度的影响。扫描电镜(SEM)结果显示,碳气凝胶微球的微观结构是由球状颗粒堆积而成;傅里叶红外光谱仪(FTIR)和同步热分析仪(TG)解析了沥青-糠醛凝胶在凝胶过程中的结构演变,及形成机理;CO_(2)活化后,碳气凝胶微球的孔隙结构得到明显改善,并保留了球状颗粒的微观形貌,且颗粒形状规整、表面光滑。 展开更多
关键词 煤焦油沥青 交联 二氧化碳活化 碳气凝胶微球 形成机理
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菌糠基活性炭的制备及其电化学性能研究 被引量:1
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作者 吴地艳 刘康恺 +2 位作者 任秀丽 朴英爱 孟龙月 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第3期20-26,共7页
以廉价的菌糠废料为碳源,采用CO2活化法制备了可用作超级电容器电极材料的菌糠基活性炭(MACs),并研究了不同活化时间和活化温度对其孔隙结构、表面官能团及电化学性能的影响。研究结果表明,在CO2活化时间为20min、活化温度为1000℃的条... 以廉价的菌糠废料为碳源,采用CO2活化法制备了可用作超级电容器电极材料的菌糠基活性炭(MACs),并研究了不同活化时间和活化温度对其孔隙结构、表面官能团及电化学性能的影响。研究结果表明,在CO2活化时间为20min、活化温度为1000℃的条件下,MACs的结构特性最优,其比表面积为305m^2/g、总孔容为0.373cm^3/g、中孔率为79.19%。在6mol/L KOH电解液的三电极测试体系中,材料所制备电极的比电容在电流密度为1A/g时可达194.9F/g,经过10 000次循环充放电后,比电容保持率为69.98%。 展开更多
关键词 菌糠 活性炭 制备 二氧化碳活化 超级电容器 电化学性能
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Ni-Co/TiO_(2)增强CO_(2)加氢反应性能的研究 被引量:2
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作者 王兆宇 陈益宾 +1 位作者 程锦添 张明文 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第11期91-99,共9页
通过浸渍-沉淀法合成负载型双金属催化剂Ni-Co/TiO_(2),采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线能谱(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和氮气吸附-脱附(BET)对其晶型、形貌、组成、表面元素价态和比... 通过浸渍-沉淀法合成负载型双金属催化剂Ni-Co/TiO_(2),采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线能谱(EDS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和氮气吸附-脱附(BET)对其晶型、形貌、组成、表面元素价态和比表面积进行表征.在CO_(2)加氢反应中,Ni-Co/Ti O_(2)催化剂在3 h反应时间内生成84.4μmol CH_4,相较于Ni/Ti O_(2)催化剂,其CH_4产量提高了46.3%.二氧化碳程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)测试结果证实,Co的引入能增强Ni-Co/Ti O_(2)对CO_(2)的吸附和活化,从而促进其加氢反应效率的提高.经过5次循环活性测试,Ni/Ti O_(2)的活性降低了20.5%,而Ni-Co/Ti O_(2)的活性仅仅降低了10.9%,这表明Co的引入能够提高其活性稳定性. 展开更多
关键词 二氧化碳加氢反应 镍-钴/二氧化 二氧化碳吸附 二氧化碳活化 甲烷
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碱性离子液体/Br nsted酸协同催化合成碳酸乙烯酯
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作者 娄喜营 王鹏 +1 位作者 方冰 王海玥 《沈阳工业大学学报》 2025年第4期538-544,共7页
【目的】随着人们对全球变暖重视程度和“双碳”目标意识的提高,CO_(2)的资源利用成为世界广泛关注的研究热点。然而二氧化碳化学性质极其稳定,要在相对温和的条件下实现CO_(2)的化学固定和资源转化,其催化剂的选择为关键因素。将二氧... 【目的】随着人们对全球变暖重视程度和“双碳”目标意识的提高,CO_(2)的资源利用成为世界广泛关注的研究热点。然而二氧化碳化学性质极其稳定,要在相对温和的条件下实现CO_(2)的化学固定和资源转化,其催化剂的选择为关键因素。将二氧化碳和环氧乙烷进行羰基化反应合成碳酸乙烯酯是实现节能减排和低碳经济发展的有效途径,而将生物基乙二醇替代环氧乙烷与二氧化碳反应合成碳酸乙烯酯的新工艺,不仅安全环保而且原料具有可再生性。针对乙二醇(EG)与CO_(2)直接合成碳酸乙烯酯(EC)过程中存在的热力学限制与低转化率难题,通过构建碱性离子液体/Br nsted酸协同催化体系,开发高效双功能催化剂,旨在实现温和条件下CO_(2)的高效活化与EG的定向转化。【方法】以1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)、1,5,7-三氮杂双环[4.4.0]癸-5-烯(TBD)与苯酚为前驱体,成功合成3种碱性离子液体催化剂[DBUH]PHY、[TBDH]PHY和[DBUH]TBD,通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)与热重分析(TG)验证了其化学结构与热稳定性。利用高压反应釜,结合不同Br nsted酸(H_(2)SO_(4)、H_(3)PO_(4)、CH_(3)COOH),考察了催化剂在EG与CO_(2)合成EC中的协同催化性能。【结果】单独选用碱性离子液体或Br nsted酸时催化活性较低(收率小于10.54%),而[DBUH]PHY与H_(2)SO_(4)协同催化下,EC选择性达到97.80%、收率提升至20.89%,显著优于单一催化体系。密度泛函理论(DFT)计算结果表明,H_(2)SO_(4)通过质子化EG产生碳正离子中间体,[DBUH]PHY的阴离子促进中间体脱氢形成氧阴离子,其阳离子通过强结合能(-61.94 kJ/mol)活化CO_(2)生成DBU羧酸盐(DBUH-CO_(2))。两者协同驱动EG与CO_(2)偶联生成EC,同时实现催化剂的原位再生,相比传统CeO_(2)基催化剂(转化率不高于2%),该协同催化体系在温和条件(120℃、3.0 MPa)下展现出更高的原子经济性。【结论】构建了碱性离子液体/Br nsted酸协同催化体系,为CO_(2)与二元醇的绿色转化提供了新策略,开发了兼具CO_(2)活化与EG质子化的双功能催化剂,通过实验并结合模拟结果揭示了其协同催化机理。该合成路线符合可持续发展的绿色化工新理念,研究结果可为缓解温室效应、实现资源高值化利用提供重要途径,对助力化工产业绿色转型与可持续发展、推动碳达峰与碳中和以及促进循环经济发展具有重要研究意义。 展开更多
关键词 碱性离子液体 二氧化碳活化 生物基乙二醇 碳酸乙烯酯 协同催化 Br nsted酸 绿色化学 资源化利用
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