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浆态床中CO_2加氢直接合成二甲醚的研究——反应条件对镁改性双功能催化剂性能的影响 被引量:1
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作者 别良伟 王华 +1 位作者 高文桂 王翠芳 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第3期38-43,共6页
首先采用浸渍法制备了w(MgO)=10%的改性HZSM-5分子筛,然后采用共沉淀浸渍法制备了CuO-ZnO-Al2O3-/MgO-HZSM-5双功能催化剂,利用XRD、BET、H2-TPR、NH3-TPD等手段进行表征。在连续式加压浆态床反应器中,以医用液体石蜡为惰性液相介质,研... 首先采用浸渍法制备了w(MgO)=10%的改性HZSM-5分子筛,然后采用共沉淀浸渍法制备了CuO-ZnO-Al2O3-/MgO-HZSM-5双功能催化剂,利用XRD、BET、H2-TPR、NH3-TPD等手段进行表征。在连续式加压浆态床反应器中,以医用液体石蜡为惰性液相介质,研究了CO2加氢一步法合成二甲醚(DME)的催化反应,考察了不同温度(230℃~280℃)、不同压力(1.0MPa~4.0MPa)、不同氢碳比(n(H2)/n(CO2)=1.0~6.0)和不同空速(GHSV=1500 h-1~6000 h-1)对反应结果的影响。研究表明,提高反应温度有利于提高CO2转化率,但使二甲醚的选择性降低;增大压力和氢碳比有利于提高CO2转化率和二甲醚的选择性;增大空速会使CO2转化率和二甲醚选择性均呈现下降趋势。 展开更多
关键词 二氧化碳氢化 二甲醚 直接合成 双功能催 浆态床 镁改良HZSM-5分子筛
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锰配合物催化CO2加氢生成甲酸的理论研究 被引量:2
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作者 张林 张尉 +4 位作者 岳鑫 李鹏杰 杨作银 蒲敏 雷鸣 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第9期1911-1917,共7页
采用密度泛函理论(DFT)对锰配合物催化二氧化碳加氢生成甲酸的反应进行了理论研究.整个催化循环主要包括氢气活化和二氧化碳氢化2个阶段.计算结果表明,甲酸的参与明显降低了氢气活化的反应能垒;二氧化碳的氢化过程遵循外层机理并且氢转... 采用密度泛函理论(DFT)对锰配合物催化二氧化碳加氢生成甲酸的反应进行了理论研究.整个催化循环主要包括氢气活化和二氧化碳氢化2个阶段.计算结果表明,甲酸的参与明显降低了氢气活化的反应能垒;二氧化碳的氢化过程遵循外层机理并且氢转移是分步进行的,决速步骤为氢负离子的转移过程,自由能垒为21.0 kJ/mol.对配合物中硫原子上的取代基R进行了调变,研究结果表明,当R为吸电子基团时能降低氢气裂解和二氧化碳氢化过程中质子转移的能垒,而当R为推电子基团时有利于氢负离子的转移,当R=CF3时整个反应的能量跨度(80.4 kJ/mol)最小. 展开更多
关键词 锰配合物 气活 二氧化碳氢化 反应机理 密度泛函理论
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Proton Irradiation-induced Oxygen Vacancy and Metallic Indium in Black Indium Oxide for Enhancing Photothermal CO_(2) Hydrogenation
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作者 LIU Zequn WANG Cheng +3 位作者 ZENG Xiandi YAO Yingfang JIN Ziliang ZOU Zhigang 《材料科学与工程学报》 2025年第5期697-705,714,共10页
On the surfaces of celestial bodies with no or thin atmospheres,such as the Moon and Mars,the solar wind irradiation process leads to the formation of hydrogen and helium enriched regions in the extraterrestrial soil ... On the surfaces of celestial bodies with no or thin atmospheres,such as the Moon and Mars,the solar wind irradiation process leads to the formation of hydrogen and helium enriched regions in the extraterrestrial soil particles.However,soil particles on the Earth with the similar composition lack such structures and properties.This discrepancy raises a key question whether there is a direct relationship between solar wind irradiation and the alterations in the structure and chemical performance of extraterrestrial materials.To address this question,this work investigates the effects of proton irradiation,simulating solar wind radiation,on the structure and photothermal catalytic properties of the classic catalyst In_(2)O_(3).It reveals that proton irradiation induces structural features in In_(2)O_(3) analogous to those characteristics of solar wind weathering observed in extraterrestrial materials.Furthermore,after proton beam irradiation with an energy of 30 keV and a dose of 3×10^(17) protons·cm^(-2),the methanol production yield of the In_(2)O_(3) catalyst increased to 2.6 times of its preirradiation level,and the methanol selectivity improved to 2.1 times of the original value.This work provides both theoretical and experimental support for the development of high-efficiency,radiation-resistant photothermal catalysts. 展开更多
关键词 Proton irradiation Vesiculation Photothermal CO_(2)hydrogenation Oxygen vacancy Indium oxide
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