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二氧化碳加氢制高级醇Fe基催化剂研究进展 被引量：1
1
作者 秦婷婷 牛强 《化工进展》 北大核心 2025年第1期253-265,共13页
高级醇(HA)可作为重要的能源化工基础原料。CO_(2)加氢制备高级醇(CO_(2)-HAS)具有流程短、效率高、操作简便等特点,该技术兼具碳减排和高附加值利用的双重意义。Fe基催化剂的低成本和高活性优势使其具备工业应用潜力,但仍存在反应网络... 高级醇(HA)可作为重要的能源化工基础原料。CO_(2)加氢制备高级醇(CO_(2)-HAS)具有流程短、效率高、操作简便等特点,该技术兼具碳减排和高附加值利用的双重意义。Fe基催化剂的低成本和高活性优势使其具备工业应用潜力,但仍存在反应网络复杂、C—C键生成难控制、高级醇收率不理想等问题。本文从热力学角度分析了CO_(2)-HAS的固有限制和适宜的工艺条件,简述了高级醇生成的转化路径和Fe物种演变。进一步阐述了反应条件、助剂、制备方法和载体等因素对Fe基催化剂反应性能的影响,并揭示了Fe基多功能催化反应偶联的构建策略以及对性能的促进机制。基于此,指出中间物种的定向转化和C—C偶联的精准调控是Fe基催化剂设计的关键考量。预测3D打印自催化技术将助力Fe基催化剂的大规模制备,多元化的技术整合可能是CO_(2)-HAS产业化开发的可行方式之一。廉价的绿氢制备技术与CO_(2)捕集技术的突破与耦合将推动CO_(2)-HAS的高质量发展并成为主流趋势。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 高级醇 Fe基催化剂 C—C耦合
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贵金属均相催化剂催化二氧化碳加氢制甲酸研究进展
2
作者 刘梓妍 孙奥雪 +4 位作者 尹辉 安正源 蒋云波 白鑫 张爱敏 《贵金属》 北大核心 2025年第2期93-99,共7页
将二氧化碳(CO_(2))通过热化学加氢转化生成甲酸(FA)是实现二氧化碳循环利用,降低排放的重要途径,同时也可以解决氢能的储运问题。影响二氧化碳转化效率和甲酸选择性的关键要素是催化剂,贵金属催化剂因具有优异的活化氢的能力,成为众多... 将二氧化碳(CO_(2))通过热化学加氢转化生成甲酸(FA)是实现二氧化碳循环利用,降低排放的重要途径,同时也可以解决氢能的储运问题。影响二氧化碳转化效率和甲酸选择性的关键要素是催化剂,贵金属催化剂因具有优异的活化氢的能力,成为众多加氢反应的研究热点与焦点。基于对近10余年来国内外相关研究进展的分析,综述以钌、铱、铑为主要催化活性组分的均相催化剂在催化二氧化碳加氢制甲酸中的应用研究进展,重点分析溶剂、配体等因素对催化性能的影响,发现溶剂体系可以改变反应环境,影响反应方向;而配体修饰则可以对反应机理、稳定性和催化过程产生影响,从而改善催化剂性能。最后提出均相贵金属催化剂研究时面临的挑战和发展趋势。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢制甲酸 贵金属 均相催化剂
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钴、锆共掺杂对铟基催化剂二氧化碳加氢制甲醇性能的影响 被引量：3
3
作者 朱怡澄 马宏方 +2 位作者 钱炜鑫 张海涛 应卫勇 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期115-122,共8页
CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)综合利用的重要途径之一。In基催化剂常用于CO_(2)加氢合成甲醇反应,其甲醇选择性较高,但CO_(2)转化率普遍较低。为研究添加不同比例的Co、Zr对In基催化剂性能的影响,在保持In总物质的量分数不变的情况下,采用... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)综合利用的重要途径之一。In基催化剂常用于CO_(2)加氢合成甲醇反应,其甲醇选择性较高,但CO_(2)转化率普遍较低。为研究添加不同比例的Co、Zr对In基催化剂性能的影响,在保持In总物质的量分数不变的情况下,采用共沉淀法制备了不同n(Zr):n(Co)的In基催化剂,通过Ar低温物理吸附、X射线衍射(XRD)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)对催化剂进行了表征,并在温度为240~300℃、压力为3.0 MPa和气体空速为7200 mL/(h·g)的条件下对各催化剂的催化性能进行了测试。结果表明,在一定n(Zr):n(Co)范围内,Co、Zr同时添加的催化剂相对于单独添加Co或Zr的催化剂具有更高的CO_(2)转化率和甲醇时空产率。n(Zr):n(Co)不同会产生不同程度的金属间相互作用,影响催化剂的比表面积、颗粒尺寸和还原性能。当n(Zr):n(Co)为1:3时,催化剂具有最优的甲醇合成性能,甲醇时空产率可达178 mg/(g·h)。催化剂的CO_(2)转化率由高至低依次为Zr_(5)Co_(15)In、Zr_(2.5)Co_(17.5)In、Zr_(7.5)Co_(12.5)In、Co_(20)In、Zr_(10)Co_(10)In、Zr_(20)In和In_(100),与氧空位占比变化的趋势一致。Zr_(5)Co_(15)In催化剂具有更小的颗粒尺寸与更大的比表面积,可以暴露更多的有效活性位点,因此具有更高的还原性和更强的金属间相互作用,其CO_(2)转化率可达到13.63%,相比Co_(20)In提升了19.9%,相比Zr_(20)In提升了64.7%。 展开更多
关键词 甲醇 In基催化剂 二氧化碳加氢 共沉淀
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华东理工大学的二氧化碳加氢制甲醇铜基催化剂研究获进展
4
作者 无 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期12-12,共1页
近日,华东理工大学和申能股份有限公司研究团队在二氧化碳加氢制甲醇铜基催化剂制备方面取得进展,相关研究成果发表在《美国化学会·催化》杂志上。该研究团队将具有钙钛矿结构的n型半导体材料SrTiO_(3)作为催化剂载体,采用沉积-沉... 近日,华东理工大学和申能股份有限公司研究团队在二氧化碳加氢制甲醇铜基催化剂制备方面取得进展,相关研究成果发表在《美国化学会·催化》杂志上。该研究团队将具有钙钛矿结构的n型半导体材料SrTiO_(3)作为催化剂载体,采用沉积-沉淀法制备不同Cu/Zn摩尔比的Cu-ZnO-SrTiO_(3)催化剂,用于二氧化碳加氢制甲醇。 展开更多
关键词 铜基催化剂 二氧化碳加氢 催化剂载体 制甲醇 华东理工大学 研究团队 钙钛矿结构 N型半导体
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助剂对二氧化碳加氢合成甲醇催化剂性能的影响 被引量：8
5
作者 商敏静 陈绍云 +1 位作者 李桂民 张永春 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2011年第7期50-52,54,共4页
采用并流共沉淀方法制备了CuO-ZnO-ZrO2催化剂,并以金属氧化物为助剂对其进行了改性,在固定窗连续流动反应装置上考察了Ag2O和La2O32种助剂对CuO-ZnO-ZrO2催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响,及不同La2O3含量的CuO-ZnO-ZrO2的催... 采用并流共沉淀方法制备了CuO-ZnO-ZrO2催化剂,并以金属氧化物为助剂对其进行了改性,在固定窗连续流动反应装置上考察了Ag2O和La2O32种助剂对CuO-ZnO-ZrO2催化剂催化CO2加氢合成甲醇反应性能的影响,及不同La2O3含量的CuO-ZnO-ZrO2的催化性能,采用X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明Ag2O和La2O3都可以提高CuO-ZnO-ZrO2催化剂的活性,而且添加6%La2O3(文中均指质量分数)的催化剂催化效果最好。添加Ag2O的催化剂中Ag作为活性中心参与CO2加氢合成甲醇的反应;对于La2O3改性的CuO-ZnO-ZrO2催化剂,适量La2O3有利于提高催化剂中CuO和ZnO的分散度。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 氧化铜-氧化锌-氧化锆 氧化银 氧化镧 助剂 催化
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不同形貌HZSM-5的合成及其在催化二氧化碳加氢制备二甲醚中的应用 被引量：5
6
作者 杨爱梅 田海锋 +1 位作者 查飞 常玥 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第4期416-421,共6页
以正硅酸乙酯为硅源,四丙基氢氧化铵为模板剂,司盘80和吐温80为活化剂,分别制备了六棱柱状、纳米颗粒和类蜂窝状的HZSM-5型分子筛,用XRD、SEM、BET和NH3-TPD对合成的分子筛进行了表征,结果表明,类蜂窝状的HZSM-5型分子筛具有较大的比表... 以正硅酸乙酯为硅源,四丙基氢氧化铵为模板剂,司盘80和吐温80为活化剂,分别制备了六棱柱状、纳米颗粒和类蜂窝状的HZSM-5型分子筛,用XRD、SEM、BET和NH3-TPD对合成的分子筛进行了表征,结果表明,类蜂窝状的HZSM-5型分子筛具有较大的比表面积和较强的酸性。将合成的分子筛与甲醇合成催化剂Cu OZn O-Al2O3机械混合,制得CO2加氢一步合成二甲醚的双功能催化剂。在反应温度270℃、反应压力3 MPa、空速1 800 m L/(gcat·h)、V(CO2)∶V(H2)=1∶3、m(Cu O-Zn O-Al2O3)∶m(类蜂窝HZSM-5)=1∶1的反应条件下,CO2的单程转化率和二甲醚的产率分别达到了45.4%和20.1%。 展开更多
关键词 类蜂窝HZSM-5 双功能催化剂 二氧化碳加氢 二甲醚
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金属-有机骨架衍生催化剂在二氧化碳加氢和费托合成反应中的应用 被引量：2
7
作者 刘军辉 宋亚坤 +1 位作者 宋春山 郭新闻 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第10期1099-1111,共13页
CO 2加氢和费托合成反应是C1化学中重要的研究领域,CO 2加氢制备高附加值化学品和燃料有助于降低大气中CO 2浓度,减轻化石燃料消耗的压力;费托合成反应是以非石油资源为原料生产液体燃料和化学品的重要路径。开发新型、高效、稳定的催... CO 2加氢和费托合成反应是C1化学中重要的研究领域,CO 2加氢制备高附加值化学品和燃料有助于降低大气中CO 2浓度,减轻化石燃料消耗的压力;费托合成反应是以非石油资源为原料生产液体燃料和化学品的重要路径。开发新型、高效、稳定的催化剂是CO 2加氢和费托合成反应的关键点之一。利用金属-有机骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)材料的特点制备的MOFs衍生催化剂在CO 2加氢和费托合成反应中具有较好的应用前景。本文综述了CO 2加氢和费托合成反应中MOFs衍生催化剂的制备方法,以及催化剂在各反应中的催化性能,并对目前所存在的问题以及今后的发展进行了总结和展望。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 费托合成 金属-有机骨架热解 催化剂
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Cu基催化剂上二氧化碳加氢合成甲醇的研究进展 被引量：4
8
作者 苏暐光 孔磊 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第4期26-29,共4页
综述了CO_(2)加氢合成甲醇用Cu基催化剂的国内外研究现状,从催化剂的制备方法、形貌、活性组分与载体间的相互作用、促进剂等方面进行了阐述;详细介绍了目前引起人们广泛兴趣的Cu/ZnO、Cu/ZrO_(2)、Cu/CeO_(2)3类Cu基催化剂近年来最新... 综述了CO_(2)加氢合成甲醇用Cu基催化剂的国内外研究现状,从催化剂的制备方法、形貌、活性组分与载体间的相互作用、促进剂等方面进行了阐述;详细介绍了目前引起人们广泛兴趣的Cu/ZnO、Cu/ZrO_(2)、Cu/CeO_(2)3类Cu基催化剂近年来最新的研究进展;并对今后的研究方向进行了分析和展望。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 Cu基催化剂
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二氧化碳加氢合成异构烃反应机理初探
9
作者 倪小明 谭猗生 韩怡卓 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第5期8-12,共5页
以Fe-Zn-Zr/HY作为催化剂,CO2和H2为反应物,在340℃、5MPa的条件下,通过一些对比反应对异构烃的合成机理进行了初步的研究和探讨。实验结果表明:(1)催化剂的作用主要来源于Fe-Zn-Zr和HY分子筛两种催化剂的独立作用;(2)甲醇是整个反应的... 以Fe-Zn-Zr/HY作为催化剂,CO2和H2为反应物,在340℃、5MPa的条件下,通过一些对比反应对异构烃的合成机理进行了初步的研究和探讨。实验结果表明:(1)催化剂的作用主要来源于Fe-Zn-Zr和HY分子筛两种催化剂的独立作用;(2)甲醇是整个反应的中间产物;(3)CO不是异构烃合成的必须中间产物,CO与CO2加氢合成烃类的途径截然不同;(4)Fe-Zn-Zr和HY都与异构烃的形成有着直接的关系。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 异构烃合成 机理
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二氧化碳加氢制一些烃类化合物的研究进展 被引量：16
10
作者 王晗 樊升 +4 位作者 王森 董梅 秦张峰 樊卫斌 王建国 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第11期1609-1619,共11页
化石资源的大量使用导致CO_(2)的大量排放,带来了严重的环境问题。与此同时,CO_(2)又是一种清洁、无毒的含碳资源。将CO_(2)作为原料,直接转化制备重要化学品,不仅可以减缓温室效应,同时也是一条有效利用含碳资源制备清洁燃料和化学品... 化石资源的大量使用导致CO_(2)的大量排放,带来了严重的环境问题。与此同时,CO_(2)又是一种清洁、无毒的含碳资源。将CO_(2)作为原料,直接转化制备重要化学品,不仅可以减缓温室效应,同时也是一条有效利用含碳资源制备清洁燃料和化学品的新路线。本文概述了近年来关于CO_(2)加氢制备一些烃类化合物(主要包括甲烷、烯烃和芳烃)的相关研究进展;重点分析了CO_(2)加氢制烃类化合物相关过程催化剂的研发状态和对催化反应机理的认识,并对CO_(2)加氢转化利用的未来发展进行了展望。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲烷 低碳烯烃 芳烃 反应机理
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二氧化碳加氢制甲醇铜基催化剂性能的研究进展 被引量：14
11
作者 贾晨喜 邵敬爱 +3 位作者 白小薇 肖建军 杨海平 陈汉平 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第9期3658-3668,共11页
二氧化碳(CO2)加氢制甲醇对于解决CO2排放和能源紧缺问题具有重要意义,催化剂的研究是这项技术的关键。铜基催化剂因高效廉价而被广泛研究,但目前的生产效率离实现工业化仍有距离。本文针对铜基催化剂,首先探讨了活性中心的存在形式,然... 二氧化碳(CO2)加氢制甲醇对于解决CO2排放和能源紧缺问题具有重要意义,催化剂的研究是这项技术的关键。铜基催化剂因高效廉价而被广泛研究,但目前的生产效率离实现工业化仍有距离。本文针对铜基催化剂,首先探讨了活性中心的存在形式,然后从活性组分负载量、载体、助剂、制备方法及条件、预处理条件这5个方面,分别分析其对催化剂的活性、选择性以及稳定性等的影响,以期为CO2高值转化为甲醇的铜基催化剂的制备和筛选提供参考。按照广泛接受的双位点机理可知,CO2转化率与铜表面积密切相关,甲醇选择性与强碱位点含量密切相关。因此,各方面因素通过影响催化剂比表面积、铜表面积、铜分散度、碱性位点、铜与载体的协同作用等物理化学参数,进而影响CO2转化率与甲醇选择性。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 铜基催化剂 铜表面积 铜分散度
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二氧化碳加氢制甲醇多相催化剂研究进展 被引量：11
12
作者 周紫璇 杨海艳 +1 位作者 孙予罕 高鹏 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期92-104,共13页
化石燃料的利用为人类社会带来了前所未有的繁荣和发展.然而,化石燃料燃烧引起的过量的二氧化碳(CO_(2))排放导致全球气候变化和海洋酸化;而且作为一种有限的资源,化石燃料的消耗将迫使人们寻找其它碳源以维持可持续的发展.利用可再生... 化石燃料的利用为人类社会带来了前所未有的繁荣和发展.然而,化石燃料燃烧引起的过量的二氧化碳(CO_(2))排放导致全球气候变化和海洋酸化;而且作为一种有限的资源,化石燃料的消耗将迫使人们寻找其它碳源以维持可持续的发展.利用可再生能源获取电能分解水制得的绿色氢气(H_(2))与捕集后的CO_(2)反应制成甲醇,不仅能有效利用工业废气中多余的CO_(2),还能获取清洁、可再生的甲醇化学品,该过程的技术核心是开发高效稳定的CO_(2)加氢制甲醇催化剂.本文综合评述了现有研究关注较多的多相催化CO_(2)加氢制甲醇催化剂的反应机理和构效关系,总结了目前多相催化CO_(2)加氢制甲醇催化剂(Cu基催化剂、贵金属与双金属催化剂、氧化物催化剂以及其它新型催化剂)的设计与合成方面的研究进展,最后对该领域所面临的机遇和挑战进行了展望. 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇合成 反应机理 多相催化
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金属有机骨架材料在二氧化碳加氢中的应用 被引量：6
13
作者 周程 南永永 +3 位作者 查飞 田海锋 唐小华 常玥 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2021年第10期1444-1457,共14页
大气中二氧化碳(CO_(2))浓度的急剧增加引起了人们的关注,并提出了许多将CO_(2)转化为高价值化学品的策略。金属有机框架材料(MOFs)由于其独特的孔隙率、大的比表面积、丰富的孔结构、多活性中心、良好的稳定性和可回收性,可用于二氧化... 大气中二氧化碳(CO_(2))浓度的急剧增加引起了人们的关注,并提出了许多将CO_(2)转化为高价值化学品的策略。金属有机框架材料(MOFs)由于其独特的孔隙率、大的比表面积、丰富的孔结构、多活性中心、良好的稳定性和可回收性,可用于二氧化碳的捕获和催化转化。基于晶体多孔材料的金属有机骨架(MOF)设计和合成的各种功能纳米材料可以作为多相催化剂或载体/前体来应对这些挑战。在本文中,笔者将主要关注MOFs在催化二氧化碳加氢领域的最新研究进展,包括催化加氢制备一氧化碳、甲烷、甲酸、甲醇和烯烃,分析了基于MOFs的催化剂的合成方法和提高催化活性的原因。介绍了提高新型MOF材料的催化活性和探索新的CO_(2)转化可行的策略。讨论了MOF型催化剂在CO_(2)化学转化中的主要挑战和机遇,对本研究领域中进一步的发展进行了简要的展望。 展开更多
关键词 金属有机骨架材料 二氧化碳加氢 催化 研究进展
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二氧化碳加氢制甲醇催化剂研究进展 被引量：10
14
作者 林代峰 张臻 +2 位作者 罗永晋 钱庆荣 陈庆华 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期11-16,共6页
详细阐述了Cu基催化剂的研究进展,重点从催化剂的反应机理、构效关系和活性位点进行了讨论。此外还概述了贵金属催化剂、In_(2)O_(3)基催化剂和其他新型催化剂的最新进展,以增强当前对CO_(2)加氢制甲醇的理解。最后,对现有催化剂存在的... 详细阐述了Cu基催化剂的研究进展,重点从催化剂的反应机理、构效关系和活性位点进行了讨论。此外还概述了贵金属催化剂、In_(2)O_(3)基催化剂和其他新型催化剂的最新进展,以增强当前对CO_(2)加氢制甲醇的理解。最后,对现有催化剂存在的问题进行了分析,并提出了今后可能的研究方向。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 催化剂 反应机理 构效关系
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Co/La-Ga-O复合氧化物用于催化二氧化碳加氢制乙醇 被引量：7
15
作者 郑晋楠 安康 +2 位作者 王嘉明 李晶 刘源 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期697-708,共12页
以LaCo1-xGaxO3为前驱体,还原后得到的Co/La2O3-La4Ga2O9复合氧化物催化剂,用于CO2加氢直接制乙醇。通过XRD、XPS、TPD和TEM等技术对催化剂结构进行了表征,采用微型固定床反应器在230-290℃、3MPa、空速(GHSV)为3000mL/(gcat·h)和H... 以LaCo1-xGaxO3为前驱体,还原后得到的Co/La2O3-La4Ga2O9复合氧化物催化剂,用于CO2加氢直接制乙醇。通过XRD、XPS、TPD和TEM等技术对催化剂结构进行了表征,采用微型固定床反应器在230-290℃、3MPa、空速(GHSV)为3000mL/(gcat·h)和H2/CO2进料物质的量比为3.0的条件下,考察了该Co/La-Ga-O复合氧化物用于CO2加氢制乙醇的催化性能。结果显示,该Co/La-Ga-O复合氧化物催化剂对生成乙醇具有很高的选择性。与LaCoO3相比,Ga的掺杂可抑制甲烷的形成,促进醇类(特别是乙醇)的生成。当Co/Ga比为7∶3时,还原后的LaCo1-xGaxO3催化剂体现出最好的催化性能,CO2转化率为9.8%,总醇选择性达到74.7%,其中,液相产物中的乙醇质量分数可达到88.1%。基于实验结果推测,该催化剂上Co^0和Co^δ+的协同作用促使CO2选择性加氢生成乙醇。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 乙醇合成 钙钛矿型氧化物 钴 镓
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金属有机骨架材料应用于二氧化碳加氢催化反应的研究进展 被引量：4
16
作者 张维中 温月丽 +3 位作者 宋镕鹏 张倩 王斌 黄伟 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期113-119,128,共8页
金属有机骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)是由金属离子和有机配体自组装形成的具有多孔结构的晶体材料。因为具有大的比表面积、高的孔隙率、丰富的孔结构,使其在催化方面具有巨大的潜力。本文对MOFs在二氧化碳加氢催化反应... 金属有机骨架材料(metal-organic frameworks, MOFs)是由金属离子和有机配体自组装形成的具有多孔结构的晶体材料。因为具有大的比表面积、高的孔隙率、丰富的孔结构,使其在催化方面具有巨大的潜力。本文对MOFs在二氧化碳加氢催化反应的相关应用进行了总结,探讨了MOFs在二氧化碳加氢反应中的优势以及可能存在的问题,并对该应用的前景进行展望。 展开更多
关键词 金属有机骨架材料 二氧化碳加氢 催化反应 催化剂
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催化剂表面Cu^0含量对二氧化碳加氢合成C2+醇性能的影响 被引量：2
17
作者 张维中 温月丽 +3 位作者 宋镕鹏 王斌 张倩 黄伟 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1297-1305,共9页
通过在空气气氛下焙烧Cu@Fe-MIL-88B MOF材料制备了CuFe组分均匀分散的催化剂前驱物,该前驱物经过不同温度下的预还原制得表面具有不同Cu和Fe价态分布的系列催化剂.将所制备的催化剂用于固定床反应器上CO2加氢合成C2+醇的性能研究,并结... 通过在空气气氛下焙烧Cu@Fe-MIL-88B MOF材料制备了CuFe组分均匀分散的催化剂前驱物,该前驱物经过不同温度下的预还原制得表面具有不同Cu和Fe价态分布的系列催化剂.将所制备的催化剂用于固定床反应器上CO2加氢合成C2+醇的性能研究,并结合催化剂的X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氮气吸附-脱附、扫描电子显微镜(SEM)和高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)等表征结果发现,较高的还原温度增加了催化剂表面低价态的Cu和Fe的含量;当还原温度为350℃时,催化剂表面Cu^0/(Cu^++Cu^0)摩尔比为73.9%,单质Fe摩尔分数为0.40%,催化效果最好,CO2转化率达到6.82%,总醇选择性为39.4%,其中C2+醇的摩尔比达到95.1%. 展开更多
关键词 Fe-MIL-88B 铜铁催化剂 还原温度 低碳醇 二氧化碳加氢
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二氧化碳加氢制甲醇本征反应动力学研究 被引量：2
18
作者 陈浦 刘殿华 应卫勇 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第3期56-61,共6页
为实现“双碳”目标,针对燃煤电厂二氧化碳(CO_(2))制大宗化学品甲醇(CH3OH),在温度为200~280℃、压力为3.0~6.0 MPa、原料气中氢气(H_(2))与CO_(2)物质的量之比为3~9、空速为9600 mL/(g·h)的条件下,研究了二氧化碳加氢制甲醇本征... 为实现“双碳”目标,针对燃煤电厂二氧化碳(CO_(2))制大宗化学品甲醇(CH3OH),在温度为200~280℃、压力为3.0~6.0 MPa、原料气中氢气(H_(2))与CO_(2)物质的量之比为3~9、空速为9600 mL/(g·h)的条件下,研究了二氧化碳加氢制甲醇本征反应动力学,建立了幂函数动力学模型,并回归拟合得到了模型参数;经残差分析及统计校验,表明模型是适当的,可为工业反应器设计提供依据。通过动力学模型模拟,研究了工艺条件对二氧化碳加氢制甲醇反应的影响,并对比分析了实验值与模型计算值,进一步验证了动力学模型的适用性,并得到最优工艺条件,其中温度为260℃、压力为4.5 MPa、原料气中H_(2)与CO_(2)物质的量之比为4。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 本征反应动力学 幂函数模型 模型参数回归拟合
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二氧化碳加氢制甲醇过程中铜基催化剂活性位点研究进展 被引量：6
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作者 时永兴 林刚 +3 位作者 孙晓航 蒋韦庚 乔大伟 颜彬航 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第S01期287-298,共12页
二氧化碳加氢制甲醇反应研究对解决能源紧缺和环境问题具有重要意义。以Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)为代表的铜基催化剂因其反应活性高、成本低廉而备受关注,受限于催化剂中Cu物种的电子结构多样性与表征技术的发展水平,铜基催化剂的真实活性位... 二氧化碳加氢制甲醇反应研究对解决能源紧缺和环境问题具有重要意义。以Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)为代表的铜基催化剂因其反应活性高、成本低廉而备受关注,受限于催化剂中Cu物种的电子结构多样性与表征技术的发展水平,铜基催化剂的真实活性位点、反应机理尚不清楚。本文综述了二氧化碳加氢制甲醇过程中铜基催化剂活性位点的研究进展,并结合原位表征技术的研究进展对其反应机理进行综述。研究人员结合多种先进表征手段确定了活性位点的结构和组成,同时揭示了不同催化剂结构对反应性能的影响。通过原位表征技术的应用,可以实时观察反应过程中催化剂的结构变化,揭示了反应关键步骤和催化剂的作用方式。未来可以结合更多原位表征技术和计算模拟方法,探索催化剂微观结构和反应机理,以更高的反应性能制备绿色甲醇。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇合成 铜基催化剂 活性位点 原位表征技术
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二氧化碳加氢制甲醇和低碳烯烃研究进展 被引量：7
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作者 倪泽南 郭玉鑫 张启俭 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期2443-2447,2451,共6页
介绍了二氧化碳加氢还原制备高附加值产品对于减少依赖化石能源的重要性。综述了二氧化碳加氢制取甲醇和低碳烯烃的研究进展,重点论述了二氧化碳加氢制备甲醇的热力学分析、催化剂选择及其制备方法;以及二氧化碳加氢制备低碳烯烃两种路... 介绍了二氧化碳加氢还原制备高附加值产品对于减少依赖化石能源的重要性。综述了二氧化碳加氢制取甲醇和低碳烯烃的研究进展,重点论述了二氧化碳加氢制备甲醇的热力学分析、催化剂选择及其制备方法;以及二氧化碳加氢制备低碳烯烃两种路线(费托路线、甲醇路线)及其催化剂的基本情况,给出了未来高效催化剂的改进方法和研究方向。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 低碳烯烃 催化剂
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