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基于多同位素的珠三角PM_(2.5)中二次无机气溶胶来源解析 被引量：1
1
作者 温丽容 林勃机 +7 位作者 李婷婷 张子洋 张正恩 江明 周炎 张涛 李军 张干 《生态环境学报》 CSCD 北大核心 2023年第9期1654-1662,共9页
二次无机气溶胶(SIA,Secondary inorganic aerosol)是PM_(2.5)中的重要组成部分,其快速形成是导致大气能见度下降的重要原因。二次无机气溶胶主要包括硫酸根、硝酸根和铵根离子,其来源广、生成途径复杂,识别其来源存在一定的挑战。最近... 二次无机气溶胶(SIA,Secondary inorganic aerosol)是PM_(2.5)中的重要组成部分,其快速形成是导致大气能见度下降的重要原因。二次无机气溶胶主要包括硫酸根、硝酸根和铵根离子,其来源广、生成途径复杂,识别其来源存在一定的挑战。最近,基于稳定同位素(δ^(34)S-SO_(4)^(2−)、δ^(15)N-NO_(3)^(−)、δ^(18)O-NO_(3)^(−)、δ^(15)N-NH_(4)^(+))的源解析方法被应用到相应污染物的来源解析。选取珠三角鹤山大气超级站作为研究地点,开展了为期1年的大气PM_(2.5)样品采集,在分析了70个样品的水溶性离子、痕量金属元素、有机碳、无机碳的基础上,选取其中的37个大气PM_(2.5)样品,分析了相应的δ^(34)S-SO_(4)^(2−)、δ^(15)N-NO_(3)^(−)和δ^(18)O-NO_(3)^(−)、δ^(15)N-NH_(4)^(+)同位素值,结合稳定同位素平衡和优化的贝叶斯模型进行源解析,定量了各污染源对二次无机气溶胶的影响。结果表明,PM_(2.5)年平均质量浓度为39.8μg∙m^(−3)。PM_(2.5)中SIA占比年均29.8%,呈现春季>冬季>夏季>秋季的季节变化规律,冬季二次污染程度较2013年明显下降;年均各SIA对颗粒质量浓度贡献顺序为硫酸根>硝酸根>铵根。δ^(34)S-SO_(4)^(2−)值范围为1.8‰-9.6‰,平均值为4.5‰±1.7‰。源解析结果显示采样期间燃煤、燃油、生物成因硫排放对鹤山SO_(4)^(2−)分别贡献了41.8%、32.9%、25.3%。δ^(15)N-NO_(3)^(−)范围为0.8‰-8.3‰,平均值为4.7‰±2.0‰。贝叶斯源解析结果显示,燃煤排放是鹤山NO_(3)^(−)最主要来源,年均贡献率达到41.6%,其余污染源年均贡献率排序为,生物质燃烧(BB)>汽油车>船舶>土壤微生物,贡献率依次为20.9%、15.6%、13.9%、8.0%。将各SIA浓度与对应的源解析结果合并,结果表明非化石源对总SIA贡献最大,为37.2%,其次为燃煤源及燃油源,分别为35.6%、27.2%。排放清单法可能低估了非化石源对SIA的贡献,在珠三角地区低估值约为10%。清洁大气时期燃油对SIA的贡献显著高于轻度污染与重度污染时期,最高可达48.4%。 展开更多
关键词 珠三角 PM_(2.5) 二次无机气溶胶 氮同位素 硫同位素 贝叶斯模型
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珠三角典型地区气态氨分布及其对PM_(2.5)贡献 被引量：1
2
作者 黄国锋 肖林海 +5 位作者 陈梓杰 张涛 钟庄敏 方晓丹 廖彤 陈多宏 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期4796-4804,共9页
为探讨珠三角典型地区气态氮(NH_(3))对细颗粒物(PM_(2.5))的贡献,于2022年6月~2023年5月,在珠三角地区四个代表性城市选择了三个城市站点和一个郊区站点开展了NH_(3)的在线监测,并同步收集了水溶性离子、HNO_(3)、PM_(2.5)以及气象参... 为探讨珠三角典型地区气态氮(NH_(3))对细颗粒物(PM_(2.5))的贡献,于2022年6月~2023年5月,在珠三角地区四个代表性城市选择了三个城市站点和一个郊区站点开展了NH_(3)的在线监测,并同步收集了水溶性离子、HNO_(3)、PM_(2.5)以及气象参数等资料.此基础上分析了NH_(3)的浓度水平特征和日变化特征,进一步评估了NH_(3)对PM_(2.5)的潜在贡献.结果表明,公园前(GYQ)、梅华(MH)、东城(DC)和鹤山花果山(HGS)的NH_(3)年均值分别为(5.74±3.00),(4.70±2.41),(5.09±2.26)和(4.17±1.95)μg/m^(3),除GYQ外,其余三站点NH_(3)季节变化均表现出秋季>春季>夏季>冬季的趋势.NH_(3)浓度日变化规律与温度相近,与相对湿度相反.经由修正的气体比率(AdjGR)评估,四个站点均处于富氨的条件下.随着PM_(2.5)污染浓度的上升,AdjGR逐渐下降,同时氨转化率(NHR)逐渐升高.除此之外,四个站点NHR>0.5的情况均主要发生在温度<25℃和相对湿度<70%的气象条件下. 展开更多
关键词 气态氨 细颗粒物 气体比率 二次无机气溶胶 气粒转化
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北京城区大气PM_(2.5)主要化学组分及污染特征 被引量：15
3
作者 张大伟 王小菊 +4 位作者 刘保献 陈添 石爱军 周健楠 刘兆莹 《环境科学研究》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 2015年第8期1186-1192,共7页
为了解北京城区大气PM2.5主要化学组成特征,于2012年8月─2013年7月对城区石景山、东四和通州3个采样点及城区对照点定陵和区域传输点榆垡开展为期1 a的PM2.5组分研究,共获得268组样品.结果表明：城区平均质量浓度大于1.0μg/m3的组分... 为了解北京城区大气PM2.5主要化学组成特征,于2012年8月─2013年7月对城区石景山、东四和通州3个采样点及城区对照点定陵和区域传输点榆垡开展为期1 a的PM2.5组分研究,共获得268组样品.结果表明：城区平均质量浓度大于1.0μg/m3的组分有OC、NO3^-、SO4^2-、NH4^＋、EC、Cl^-、Si、Ca、Al、K^＋,其中ρ（OC）、ρ（NO3^-）、ρ（SO4^2-）、ρ（NH4^＋）分别为（22.2±17.1）、（21.5±25.9）、（19.8±23.7）、（14.3±16.8）μg/m^3,分别占ρ（PM2.5）的17.9%、17.3%、15.9%、11.5%,城区各主要组分的平均质量浓度明显大于对照点;城区各采样点之间主要组分所占比例相差不大,与城区对照点、区域传输点差异明显;春、夏、秋、冬四季城区采样点的主要组分均为OC、NO3^-、SO4^2-、NH4^＋,这4种组分质量浓度之和分别占各季ρ（PM2.5）的62.5%、54.2%、46.0%、62.7%,其中春季ρ（NO3^-）、夏季ρ（SO42-）、秋冬季的ρ（OC）相对较高;北京城区各采样点均受SOC影响较大,OC/EC〔ρ（OC）/ρ（EC）〕的平均值为5.7,城区SNA（二次无机气溶胶）占ρ（PM2.5）的比例（15.0%-53.1%）和NO3^-/SO4^2-〔ρ（NO3^-）/ρ（SO4^2-）〕（0.47-1.36）均随空气质量指数上升而增加,同时观测期间北京城区PM2.5中NO3^-/SO4^2-的平均值为1.14,较往年明显增大,表明目前北京城区的PM2.5排放源逐步由以固定源为主向固定源和移动源并重的方向发展. 展开更多
关键词 PM2.5 化学组分 OC EC 二次无机气溶胶 北京城区
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南昌市PM_(2.5)中硫酸盐、硝酸盐及其气态前体物的分布特征与转化机制 被引量：8
4
作者 邹长伟 刘凌 +2 位作者 黄虹 徐敏 朱方旭 《分析科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2016年第5期611-618,共8页
2014年1月至2015年1月,在南昌市3种类型采样点(混合区、主干道旁侧、燃煤电厂附近),对大气PM_(2.5)中SO_4^(2-)和NO_3^-及其气体前体物SO_2、NO_2进行同步采样,通过分析硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR),对PM_(2.5)中硫酸盐和硝酸盐的... 2014年1月至2015年1月,在南昌市3种类型采样点(混合区、主干道旁侧、燃煤电厂附近),对大气PM_(2.5)中SO_4^(2-)和NO_3^-及其气体前体物SO_2、NO_2进行同步采样,通过分析硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR),对PM_(2.5)中硫酸盐和硝酸盐的来源、形成机制和影响因素进行探讨。结果表明,南昌市SO_2浓度18.9~74.8μg/m^3,NO_2浓度29.7~62.6μg/m^3,PM_(2.5)中SO_4^(2-)浓度13.7~28.4μg/m^3,NO_3^-浓度3.9~39.9μg/m^3,SOR值0.28~0.60,NOR值0.09~0.33。SO_2、NO_2、SO_4^(2-)、NO_3^-和SOR、NOR的季节分布和日分布,反映硫酸盐和硝酸盐的二次生成受气象条件、环境条件和排放源的影响。SOR与NOR的季节分布正好相反,日分布也差异较大,反映生成机制不同。SO_2、NO_2、SO_4^(2-)、NO_3^-和SOR、NOR在不同采样点的分布,反映燃煤烟气和机动车尾气增加SO_2、NO_2的浓度,促进SO_4^(2-)、NO_3^-的二次生成。[NO_3^-]/[SO_4^(2-)]春、夏、秋、冬分别为0.86、0.15、0.83、0.70,反映南昌市机动车尾气贡献比例较大;[NO_3^-]/[SO_4^(2-)]受硫酸盐和硝酸盐在不同季节的二次生成机制和速率的影响,也受排放源的影响。 展开更多
关键词 PM2.5 硫酸盐 硝酸盐 二次无机气溶胶 气态前体物
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郑州市冬季重污染过程中PM_(1)和PM_(2.5)的污染特征及来源 被引量：2
5
作者 张弘宇 翟诗婷 +3 位作者 袁明浩 徐艺斐 王申博 张瑞芹 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期6617-6627,共11页
利用在线观测仪器于2021年对郑州市一次重污染过程中PM_(1)和PM_(2.5)的化学组分进行了对比观测,利用受体源解析模型、潜在源模型、热力学模型和化学反应速率公式,探究了PM_(1)和PM_(2.5)的来源及二次无机气溶胶生成机制的差异.结果表明... 利用在线观测仪器于2021年对郑州市一次重污染过程中PM_(1)和PM_(2.5)的化学组分进行了对比观测,利用受体源解析模型、潜在源模型、热力学模型和化学反应速率公式,探究了PM_(1)和PM_(2.5)的来源及二次无机气溶胶生成机制的差异.结果表明,观测期间PM_(1)和PM_(2.5)主导组分均为硝酸根和有机物,但二者在PM_(1)中的占比(35.1%和23.6%)均高于PM_(2.5)(26.3%和18.2%).相较于PM_(2.5),二次源(37.7%)、生物质燃烧源(10.5%)、工业源(5.2%)和机动车源(37.0%)对PM_(1)的贡献更大,而燃煤源(9.3%)和扬尘源(0.4%)对PM_(1)的贡献较小.此外,省外传输对PM_(1)的影响大于PM_(2.5).PM_(1)和PM_(2.5)中液相硫酸盐的主导路径均为H_(2)O_(2)的氧化途径,其次PM_(1)中反应路径为过渡金属催化氧化,PM_(2.5)则为O_(3)氧化.PM_(1)中硝酸根的生成可能受气相反应的影响更为显著.PM_(1)低气溶胶含水量浓度下,即可存在较高的NH_(3)气粒分配. 展开更多
关键词 PM_(1) PM_(2.5) 来源 颗粒物pH 二次无机气溶胶
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唐山夏季PM_(2.5)污染特征及来源解析 被引量：22
6
作者 温维 韩力慧 +3 位作者 代进 王刚 刘超 程水源 《北京工业大学学报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第5期751-758,共8页
选取唐山市有代表性的4个监测点:唐山工业区(钢铁冶金工业)、唐山丰南(经济开发区)、唐山监测中心站(居民区)、唐山大学城(大学区),于2012年7月连续1个月采集PM2.5样品;通过分析PM2.5的元素和水溶性组分,研究了唐山市PM2.5污染特性,并... 选取唐山市有代表性的4个监测点:唐山工业区(钢铁冶金工业)、唐山丰南(经济开发区)、唐山监测中心站(居民区)、唐山大学城(大学区),于2012年7月连续1个月采集PM2.5样品;通过分析PM2.5的元素和水溶性组分,研究了唐山市PM2.5污染特性,并应用正交矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5来源进行了解析.结果表明:唐山夏季PM2.5平均质量浓度为97μg/m3;4个功能区PM2.5质量浓度空间变化为工业区>经济开发区>大学区>居民区.工业区和经济开发区Fe、Pb、Mn元素富集程度明显高于其他区域.大学区受周边建筑活动影响较大,PM2.5样品中Al浓度最高.监测中心和丰南区采样点紧邻交通干线,PM2.5受机动车影响明显高于其他区域.唐山夏季二次无机气溶胶占PM2.5的47.7%,高温度、高湿度有利于二次无机气溶胶的生成,SO2转化率(SOR)为0.57,NO2转化率(NOR)为0.39.夏季PM2.5主要来源有金属冶金工业,建筑尘、燃煤尘及其他无组织尘,机动车,水泥建材及玻璃陶瓷行业,外来颗粒物区域性传输也是导致PM2.5污染的重要原因之一. 展开更多
关键词 PM2.5 二次无机气溶胶 富集因子 正交矩阵因子分解法(PMF)
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郑州市三年秋冬季霾过程中PM_(2.5)组分特征及来源 被引量：9
7
作者 和兵 徐艺斐 +3 位作者 袁明浩 赵长民 王申博 张瑞芹 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期102-109,共8页
评估颗粒物组分及来源的年际变化特征,可为政府制定下一步管控措施提供科学指导。该文利用PM_(2.5)组分在线仪器于2017-2020年(每年11月-次年2月)在郑州市开展水溶性离子、碳组分和金属元素的连续观测,并将霾污染过程划分为本地积聚过... 评估颗粒物组分及来源的年际变化特征,可为政府制定下一步管控措施提供科学指导。该文利用PM_(2.5)组分在线仪器于2017-2020年(每年11月-次年2月)在郑州市开展水溶性离子、碳组分和金属元素的连续观测,并将霾污染过程划分为本地积聚过程和传输增长过程。结果表明,二次无机气溶胶(硝酸根、硫酸根和铵根)是本地积聚和传输增长污染过程中PM_(2.5)的主要来源,硝酸根的占比最高(21.3%~40.4%),并且其贡献在不同类型霾污染过程中均呈逐年增大趋势。传输增长过程(9.1%~19.3%)中硫酸根的占比高于本地积聚过程(4.3%~13.3%)。利用正定矩阵因子法解析PM_(2.5)来源发现,生物质源(5.7%~9.2%)和工艺过程源(3.0%~6.1%)的贡献率呈逐年下降趋势,而机动车源的贡献逐年上升(4.0%~6.1%),燃煤源的贡献居高不下(24.1%~36.4%)。本地积聚过程中的机动车、扬尘和燃煤的贡献分别为4.7%、5.4%和34.9%均高于传输增长过程的3.3%、4.4%和30.2%。综上,郑州市秋冬季霾污染过程中硝酸根是PM_(2.5)中的首要组分并且占比逐年增大。机动车源的贡献逐年上升,本地积聚过程中PM_(2.5)受机动车、扬尘和燃煤的影响高于传输增长过程。 展开更多
关键词 PM_(2.5) 化学组分 二次无机气溶胶 年际变化 正定矩阵因子法
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