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钯基氧还原和乙醇氧化反应电催化剂:关于结构和机理研究的一些近期见解 被引量:3
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作者 吴志鹏 钟传建 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期144-156,共13页
质子交换膜燃料电池和直接乙醇燃料电池已成为可持续性清洁能源研究的一个聚焦点。在燃料电池中,氧还原反应和乙醇氧化反应是两个重要的反应,其相关高活性、高稳定性并且廉价的催化剂的研发仍然存在很多问题,极大地制约了燃料电池的大... 质子交换膜燃料电池和直接乙醇燃料电池已成为可持续性清洁能源研究的一个聚焦点。在燃料电池中,氧还原反应和乙醇氧化反应是两个重要的反应,其相关高活性、高稳定性并且廉价的催化剂的研发仍然存在很多问题,极大地制约了燃料电池的大规模商业化应用。其中的挑战主要来自于对纳米催化剂结构和反应机理的有限认识。由于实验表征理论计算的结合,对钯基合金纳米材料电催化剂的研究得到了很大的进展。本文从实验和理论计算两个方面出发,重点讨论了应用于氧还原反应和乙醇氧化反应的钯和钯基电催化剂的结构和反应机理方面的近期研究的一些见解。这些见解对未来催化剂的设计与优化有一定的启发意义。 展开更多
关键词 氧还原反应 乙醇氧化反应 电催化剂 相态结构 反应机理 燃料电池
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PdCoNi/C催化剂的制备及其对乙醇催化氧化的性能研究
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作者 王超 章宣华 廖梦垠 《现代化工》 北大核心 2025年第7期167-173,共7页
利用直接还原法和化学置换法合成了Pd/Co(OH)_(2)-Ni(OH)_(2)/C(PdCoNi/C)催化剂,并在保护气体Ar下经过不同温度(200、400℃和600℃)的煅烧,成功地合成了PdCoNi/C-X合金催化剂。在电催化乙醇氧化反应(EOR)中对合成的催化剂进行活性测试... 利用直接还原法和化学置换法合成了Pd/Co(OH)_(2)-Ni(OH)_(2)/C(PdCoNi/C)催化剂,并在保护气体Ar下经过不同温度(200、400℃和600℃)的煅烧,成功地合成了PdCoNi/C-X合金催化剂。在电催化乙醇氧化反应(EOR)中对合成的催化剂进行活性测试,结果表明,PdCoNi/C催化剂的EOR质量活性为2.86 A/mg,为商用Pd/C催化剂的8.9倍,显著高于所合成的其他催化剂。Co(OH)_(2)和Ni(OH)_(2)的加入改变了Pd的结合能,电子协同作用提高了PdCoNi/C的催化性能,并提高了其抗CO中毒能力。经过4 000 s计时电流法测试,其对乙醇氧化反应的催化性能保持在85%,是一种高效稳定的乙醇氧化催化剂。 展开更多
关键词 乙醇氧化反应 结合能 电子协同作用 抗CO中毒能力
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乙醇催化氧化反应产物的探究
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作者 陈景新 马艳芳 李周平 《化学教学》 CAS 北大核心 2024年第12期76-79,共4页
对乙醇催化氧化实验进行再改进,证明乙醇催化氧化实验的产物中含有乙醛、乙酸和二氧化碳。通过该实验打破了乙醇催化氧化产物只有乙醛的认知,培养了学生“证据推理与模型认知”“科学探究与创新意识”的化学学科核心素养。
关键词 实验改进 乙醇催化氧化反应 实验探究
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Ru@Pt/CNTs纳米粒子的制备及催化乙醇氧化电化学活性的研究
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作者 张玉杰 肖凤艳 赵斌 《人工晶体学报》 CAS 北大核心 2021年第8期1496-1502,1517,共8页
通过乙醇还原方法制备了不同比例的碳纳米管负载钌铂核壳结构的纳米粒子(Ru@Pt/CNTs),并用作直接乙醇燃料电池的阳极催化剂。利用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征该催化剂的结构。结果表明Ru@Pt/CNTs纳... 通过乙醇还原方法制备了不同比例的碳纳米管负载钌铂核壳结构的纳米粒子(Ru@Pt/CNTs),并用作直接乙醇燃料电池的阳极催化剂。利用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征该催化剂的结构。结果表明Ru@Pt/CNTs纳米颗粒具有核壳结构(以钌为核),Ru@Pt/CNTs在乙醇电氧化反应(EOR)中表现出优良的电化学催化活性,其中,当铂∶钌摩尔比为0.75时,催化性能达到最优,电流密度值达到1767.77 mA/mg Pt,是商业Pt/C的3.25倍。另外,耐久性的实验发现当铂∶钌摩尔比为1.00时,CV测试循环了250圈后衰减了19.7%。因此,具有核壳结构的Ru@Pt/CNTs纳米粒子对乙醇氧化反应有优良的催化活性。 展开更多
关键词 合金催化剂 CNT 乙醇氧化反应
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PdCoIr四面体合金纳米催化剂的制备及其对乙醇氧化的电催化性能 被引量:2
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作者 余志远 黄蕊 +3 位作者 刘杰 李广 宋前通 孙世刚 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2021年第1期63-75,共13页
钯(Pd)基催化剂是直接乙醇燃料电池研究中广泛使用的催化剂,进一步提升其性能是推动燃料电池发展的重要方向。本文用一步水热法制备出四面体结构PdCo(PdCo tetrahedron,记为PdCo-TH)和少量铱(Ir)掺杂的PdCo四面体合金纳米粒子(记为PdCoI... 钯(Pd)基催化剂是直接乙醇燃料电池研究中广泛使用的催化剂,进一步提升其性能是推动燃料电池发展的重要方向。本文用一步水热法制备出四面体结构PdCo(PdCo tetrahedron,记为PdCo-TH)和少量铱(Ir)掺杂的PdCo四面体合金纳米粒子(记为PdCoIr-TH)。经TEM、ICP、XPS及CV等表征证实,PdCoIr-TH为三元合金纳米粒子,且掺杂的Ir元素倾向分布在催化剂表层。相比于商业Pd/C催化剂,PdCo-TH/C和PdCoIr-TH/C对乙醇电氧化的催化性能显著增强。研究结果表明,Pd9Co1Ir0.1-TH/C在低电位(<-0.25 V)下具有最高的乙醇电氧化活性和稳定性。Ir掺杂不仅提高了催化剂抗CO毒化的能力还有利于乙醇起始氧化电位负移。同时,随着Ir含量的增加,所制备的纳米催化剂的乙醇电氧化C1产物选择性也随之升高。针对不同组成催化剂反应性的差异,本文认为Co与Ir位点上容易产生OHad物种,这将有利于活性Pd位点上乙醇电氧化中间反应物种的有效转化。除了以上的各位点间的协同效应,三元合金的形成,进一步调控了Pd的d带电子结构,从而促进了催化剂反应性的改变。 展开更多
关键词 四面体合金纳米粒子 PdCoIr PdCo 乙醇氧化反应 电催化
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Rh@Pt内凹立方体核壳催化剂的制备及其乙醇电氧化性能
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作者 刘嘉欣 范家禾 +1 位作者 李曙辉 马亮 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第8期1195-1204,共10页
贵金属Rh基催化剂可有效催化乙醇中C―C键断裂,有利于实现乙醇完全电氧化,但Rh催化剂对乙醇电氧化的催化活性较低。本文通过种子介导生长法制备了具有内凹立方体形貌的Rh@Pt/C核壳催化剂,考察了不同Pt壳层厚度的Rh@Pt/C核壳催化剂在碱... 贵金属Rh基催化剂可有效催化乙醇中C―C键断裂,有利于实现乙醇完全电氧化,但Rh催化剂对乙醇电氧化的催化活性较低。本文通过种子介导生长法制备了具有内凹立方体形貌的Rh@Pt/C核壳催化剂,考察了不同Pt壳层厚度的Rh@Pt/C核壳催化剂在碱性介质中对乙醇电氧化反应(EOR)的催化性能。其中Rh@Pt0.25/C核壳催化剂对EOR的质量归一化电流最高为520 mA/mg,此时面积归一化电流也最高,为0.16 mA/cm^(2)。研究表明,Rh@Pt/C核壳催化剂中Rh和Pt之间的表面应变效应和电子配体效应取决于Rh表面Pt壳层的厚度,Pt壳层厚度的改变,可调控催化剂中Rh和Pt的协同作用,从而减弱毒性中间体对催化剂表面的吸附,优化催化剂对EOR的性能。总体上,Rh表面Pt壳层为3层的Rh@Pt0.25/C核壳催化剂表现出最优的EOR活性和稳定性,此时催化剂也兼具了较优的抗毒化能力。 展开更多
关键词 Rh基催化剂 核壳结构 乙醇氧化反应 电催化
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离子液体中水热合成Pt-Pd/MWCNTs和Pd/MWCNTs催化剂 被引量:6
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作者 杨国凯 丁克强 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第5期994-997,共4页
采用水热合成法,以离子液体1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(C6H11BF4N2,EMIBF4)为溶剂制备了Pt-Pd/MWCNTs(Multi-walled carbon nanotubes)和Pd/MWCNTs催化剂.X射线衍射(XRD)和X射线能量散射谱(EDS)测试证明了Pt-Pd合金和Pd纳米颗粒在MWC... 采用水热合成法,以离子液体1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐(C6H11BF4N2,EMIBF4)为溶剂制备了Pt-Pd/MWCNTs(Multi-walled carbon nanotubes)和Pd/MWCNTs催化剂.X射线衍射(XRD)和X射线能量散射谱(EDS)测试证明了Pt-Pd合金和Pd纳米颗粒在MWCNTs的表面生成.透射电子显微镜(TEM)照片不仅证明了在MWCNTs表面Pt-Pd,Pd纳米颗粒的生成,而且还表明样品颗粒的平均粒径约为4 nm.循环伏安(CV)和交流阻抗(EIS)测试表明,在碱性环境下,乙醇在Pt-Pd/MWCNTs和Pd/MWCNTs修饰的玻碳(GC)电极上均能发生氧化反应,与Pd/MWCNTs修饰的电极相比,在Pt-Pd/MWCNTs上乙醇的起峰电位负移了大约200 mV,且具有更高的氧化峰电流值. 展开更多
关键词 催化剂 Pt-Pd/MWCNTs Pd/MWCNTs 乙醇氧化反应 离子液体
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PtPd电催化剂在电化学酒精气体传感器中的应用 被引量:1
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作者 李思达 张鼎 +1 位作者 邢巍 苏怡 《仪表技术与传感器》 CSCD 北大核心 2020年第7期27-32,56,共7页
制备高效催化剂是电化学酒精气体传感器研发的重要挑战。因此,文中制备并优化了PtPd基催化剂,通过电化学测试筛选出具有最佳催化乙醇氧化活性的催化剂(Pt3Pd1)。通过组装传感器及传感器性能测试证明,与传统的基于铂黑为工作电极催化剂... 制备高效催化剂是电化学酒精气体传感器研发的重要挑战。因此,文中制备并优化了PtPd基催化剂,通过电化学测试筛选出具有最佳催化乙醇氧化活性的催化剂(Pt3Pd1)。通过组装传感器及传感器性能测试证明,与传统的基于铂黑为工作电极催化剂的电化学酒精气体传感器相比,Pt3Pd1传感器的灵敏度提升了18%,同时响应时间缩短38%,恢复时间缩短30%,显示出良好的应用前景。 展开更多
关键词 铂钯合金 电催化 乙醇氧化反应 酒精检测 气体传感器 电化学传感器
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