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乙烷氨氧化反应:分子筛骨架铝分布调变Sn/H-ZSM-5的金属路易斯酸性及其催化性能
1
作者
乔石磊
梁庭钰
+6 位作者
陈佳玲
史爱华
王波
夏中科
王森
金放
周晓霞
《燃料化学学报(中英文)》
北大核心
2025年第10期1458-1469,I0001-I0012,共24页
分别采用正硅酸四乙酯(T系)、硅溶胶(S系)和白炭黑(G系)作为硅源,水热合成了三个系列不同Si/Al比的H-ZSM-5分子筛,以调变其骨架铝的分布。随后利用原位原子移植法负载Sn金属,并在固定床中评价了三个系列的Sn/H-ZSM-5催化剂在乙烷氨氧化...
分别采用正硅酸四乙酯(T系)、硅溶胶(S系)和白炭黑(G系)作为硅源,水热合成了三个系列不同Si/Al比的H-ZSM-5分子筛,以调变其骨架铝的分布。随后利用原位原子移植法负载Sn金属,并在固定床中评价了三个系列的Sn/H-ZSM-5催化剂在乙烷氨氧化反应中性能。结果显示,T系的Sn/H-ZSM-5对乙烷氨氧化表现出优异的催化效果,在Si/Al比为10时,乙烷转化率为10%,乙腈的选择性高达70%–90%(收率为7%–9%)。对应的Co-ZSM-5的UV-vis-DRS和Sn/HZSM-5的探针红外分析发现,随着Si/Al比的增加,三个系列分子筛直孔道中的骨架铝占比逐渐增加,而孔道交叉位中的骨架铝占比则相应减少,Sn路易斯酸量也随之减少,推断Sn路易斯酸分布与骨架铝落位情况相似,Sn主要落位于孔道交叉位中的骨架铝的邻近位置。乙腈选择性与Sn/H-ZSM-5催化剂中的Sn-L酸含量呈正比例关系,较高的L/B酸量比(比值>1时)有利于乙腈的生成,说明Sn-L酸位可能是乙腈生成的催化活性中心。
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关键词
乙烷氨氧化
原位原子移植
金属路易斯酸
骨架铝分布
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职称材料
题名
乙烷氨氧化反应:分子筛骨架铝分布调变Sn/H-ZSM-5的金属路易斯酸性及其催化性能
1
作者
乔石磊
梁庭钰
陈佳玲
史爱华
王波
夏中科
王森
金放
周晓霞
机构
武汉工程大学化工与制药学院、绿色化工过程教育部重点实验室、新型反应器与绿色化学工艺湖北省重点实验室、磷资源开发利用教育部工程研究中心
武汉科技大学化学与化工学院煤转化与新型炭材料湖北省重点实验室
中国科学院山西煤炭化学研究所
上海第二工业大学能源与材料学院
出处
《燃料化学学报(中英文)》
北大核心
2025年第10期1458-1469,I0001-I0012,共24页
基金
国家自然科学基金(22002114,22102124,52272099)
绿色化工过程教育部重点实验室开放基金(GCP2023005,GCP2024010)
武汉工程大学科学基金(X24D086,23QD85)资助。
文摘
分别采用正硅酸四乙酯(T系)、硅溶胶(S系)和白炭黑(G系)作为硅源,水热合成了三个系列不同Si/Al比的H-ZSM-5分子筛,以调变其骨架铝的分布。随后利用原位原子移植法负载Sn金属,并在固定床中评价了三个系列的Sn/H-ZSM-5催化剂在乙烷氨氧化反应中性能。结果显示,T系的Sn/H-ZSM-5对乙烷氨氧化表现出优异的催化效果,在Si/Al比为10时,乙烷转化率为10%,乙腈的选择性高达70%–90%(收率为7%–9%)。对应的Co-ZSM-5的UV-vis-DRS和Sn/HZSM-5的探针红外分析发现,随着Si/Al比的增加,三个系列分子筛直孔道中的骨架铝占比逐渐增加,而孔道交叉位中的骨架铝占比则相应减少,Sn路易斯酸量也随之减少,推断Sn路易斯酸分布与骨架铝落位情况相似,Sn主要落位于孔道交叉位中的骨架铝的邻近位置。乙腈选择性与Sn/H-ZSM-5催化剂中的Sn-L酸含量呈正比例关系,较高的L/B酸量比(比值>1时)有利于乙腈的生成,说明Sn-L酸位可能是乙腈生成的催化活性中心。
关键词
乙烷氨氧化
原位原子移植
金属路易斯酸
骨架铝分布
Keywords
ethane ammoxidation
in situ atom grafting
metal Lewis acids
framework-aluminum distribution
分类号
O643 [理学—物理化学]
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1
乙烷氨氧化反应:分子筛骨架铝分布调变Sn/H-ZSM-5的金属路易斯酸性及其催化性能
乔石磊
梁庭钰
陈佳玲
史爱华
王波
夏中科
王森
金放
周晓霞
《燃料化学学报(中英文)》
北大核心
2025
0
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