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乙炔氢氯化反应无汞催化剂的研究进展 被引量:12
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作者 王录 王富民 +1 位作者 郭超 王利锋 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第6期1244-1249,共6页
概括评述了前人对乙炔氢氯化反应无汞催化剂结构性能与催化活性关系的研究,并根据金属离子络合能力的差别,分析总结出了碱金属和碱土金属以及其它金属离子可能的催化反应机理。同时从非均相反应体系和均相反应体系两方面综述了国内外无... 概括评述了前人对乙炔氢氯化反应无汞催化剂结构性能与催化活性关系的研究,并根据金属离子络合能力的差别,分析总结出了碱金属和碱土金属以及其它金属离子可能的催化反应机理。同时从非均相反应体系和均相反应体系两方面综述了国内外无汞催化剂催化乙炔氢氯化反应的研究情况,特别是对金基催化剂的研究,从催化剂的组分、催化机理、失活和再生等方面做了详细概述,对有机溶剂和离子液体做溶剂的均相体系进行了简要评述,并从组分、溶剂、载体等方面对各种无汞催化反应体系将来的开发方向进行了展望。 展开更多
关键词 乙炔氢氯化反应 无汞催化剂 氯乙烯
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活性碳上羧酸根锚定AuCl3催化乙炔氢氯化反应的理论研究
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作者 张冠如 宁利超 +1 位作者 谭凯 吕鑫 《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期464-470,共7页
采用密度泛函的B3LYP方法,运用分子模型对活性碳(AC)上羧酸根负载AuClx催化剂的活性结构、稳定性以及催化乙炔氢氯化的反应机制进行了理论探讨:结果表明:AuCl3催化剂可以被表面羧酸根单原子级分散锚定,形成AC-COOH-AuCl3表面活性中心,... 采用密度泛函的B3LYP方法,运用分子模型对活性碳(AC)上羧酸根负载AuClx催化剂的活性结构、稳定性以及催化乙炔氢氯化的反应机制进行了理论探讨:结果表明:AuCl3催化剂可以被表面羧酸根单原子级分散锚定,形成AC-COOH-AuCl3表面活性中心,进而在氢氯化过程中与乙炔发生协同加成反应生成氯乙烯;同时形成具有螯合结构的表面活性中心AC-CO2>AuCl2,进而催化遵循分步反应异步加成机制的氢氯化反应,即乙炔活化吸附到Au(Ⅲ)中心,HCl异裂亲核加成到乙炔伴随羧酸根质子化,分子内质子迁移形成Au(Ⅲ)-氯乙烯d-π配键络合物,脱除氯乙烯恢复AC-CO2>AuCl2螯合结构.计算还表明,AC-COOH-AuCl3表面活性中心比Au2Cl6催化组分更不易与乙炔发生Au(Ⅲ)→Au(Ⅰ)的还原反应. 展开更多
关键词 乙炔氢氯化反应 活性碳 羧酸基团 AuCl3
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乙炔氢氯化反应铜系催化剂的反应机理(英文) 被引量:10
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作者 赵璞君 王富民 +2 位作者 蔡旺锋 张金利 张旭斌 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第3期259-267,共9页
以电石乙炔法制备氯乙烯的非汞催化反应体系为研究对象,用量子化学密度泛函理论(DFT)研究了以Cu基催化剂为代表的非汞催化剂的反应机理.模拟了以石墨烯为载体的乙炔氢氯化反应在Cu基催化剂作用下的两条反应路径及其过渡态.将该反应机理... 以电石乙炔法制备氯乙烯的非汞催化反应体系为研究对象,用量子化学密度泛函理论(DFT)研究了以Cu基催化剂为代表的非汞催化剂的反应机理.模拟了以石墨烯为载体的乙炔氢氯化反应在Cu基催化剂作用下的两条反应路径及其过渡态.将该反应机理应用到不同金属氯化物催化剂中,通过计算相应的活化自由能和反应速率常数讨论了不同金属氯化物的活性顺序,与实验结果相比较印证了反应机理的合理性.讨论了Cu基催化剂的失活原因以及在载体中掺杂氮原子或磷原子对反应活性的影响.为非贵金属无汞催化剂的研究提供了一定的理论指导. 展开更多
关键词 乙炔氢氯化反应 Cu基催化剂 密度泛函理论 反应机理 N/P掺杂
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超低氯化汞/掺氮活性炭复合材料的制备及其催化性能研究 被引量:2
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作者 唐晓宁 李名新 《塑料工业》 CAS CSCD 北大核心 2021年第2期19-23,67,共6页
以乙二胺为氮源,通过热处理制备氮掺杂的活性炭(NAC)。以NAC为载体、HgCl_2为活性组分采用超声辅助等体积浸渍法制备超低氯化汞/氮掺杂活性炭(HgCl_2/NAC)催化剂。通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、粒度分析、X射线光电子能谱(XPS)和N_2... 以乙二胺为氮源,通过热处理制备氮掺杂的活性炭(NAC)。以NAC为载体、HgCl_2为活性组分采用超声辅助等体积浸渍法制备超低氯化汞/氮掺杂活性炭(HgCl_2/NAC)催化剂。通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)、粒度分析、X射线光电子能谱(XPS)和N_2吸附脱附对材料的官能团、粒径、组成元素和孔结构等进行表征,并考察复合材料对乙炔氢氯化反应的催化性能。结果表明,超声处理10 min后的HgCl_2溶液粒径最佳(平均粒径为95.5 nm);HgCl_2/NAC催化剂的催化性能良好,在反应1000 h后,催化活性仍保持在78%以上,反应的总体温度稳定在136℃左右。 展开更多
关键词 超声 掺氮活性炭 超低汞催化剂 乙炔氢氯化反应
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掺氮石墨烯-铜基催化剂的制备及催化性能 被引量:7
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作者 唐晓宁 邵姣婧 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2019年第10期1767-1772,共6页
采用水热法合成掺氮石墨烯(N/GN),通过超声辅助等体积浸渍法制备掺氮石墨烯-铜基催化剂(Cu-N/GN)。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附脱附、XPS和XAES对催化剂的微观结构、形貌及元素组成进行表征,并考察Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化性能。... 采用水热法合成掺氮石墨烯(N/GN),通过超声辅助等体积浸渍法制备掺氮石墨烯-铜基催化剂(Cu-N/GN)。通过XRD、SEM、TEM、N2吸附脱附、XPS和XAES对催化剂的微观结构、形貌及元素组成进行表征,并考察Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化性能。结果表明:在催化剂中铜颗粒尺寸较小、均匀分布于N/GN片层上,且铜含量较低(3.6%);Cu-N/GN对乙炔氢氯化反应的催化效果良好,乙炔转化率为68%,氯乙烯选择性为99%。 展开更多
关键词 乙炔氢氯化反应 掺氮石墨烯 铜基催化剂 超声辅助
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