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含硼MFI分子筛微结构调控及其丙烷氧化脱氢性能研究
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作者 李佩 郑跃楠 +1 位作者 刘占凯 陆安慧 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期91-99,共9页
含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI... 含硼分子筛可催化丙烷氧化脱氢(ODHP)制丙烯。提升含硼分子筛中活性硼氧物种的数量以及调控硼氧物种的落位形式是开发高效硼基催化剂面临的主要挑战。本文通过尿素辅助的水热合成法制备了暴露(010)晶面的片状MFI型含硼分子筛催化剂(BMFI)。研究表明,适量添加尿素可调控分子筛形貌,其短b轴片状结构增强活性硼位点的可及性,并通过氢键作用锚定更高含量的活性硼氧物种,显著提升催化剂的ODHP活性和烯烃选择性。在520℃下的丙烷转化率达到20%,丙烯选择性为62.3%,总烯烃选择性为81.3%。与不加尿素形成的椭球型含硼催化剂相比,片状BMFI催化剂的丙烷反应速率提高了近20倍。片状BMFI具有更多的骨架四配位硼(B[4])和缺陷型硼物种(B[3]^(a)和B[3]^(b)),反应过程中发生了活性硼结构演变,B[3]^(a)和B[3]^(b)是催化反应的活性位点。本研究为低碳烷烃氧化脱氢硼基催化剂的结构设计调控提供了参考。 展开更多
关键词 烷烃 丙烷氧化脱氢 硼基催化剂 分子筛 尿素 形貌调控
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CO_(2)气氛下xFeS-1催化剂的丙烷氧化脱氢制丙烯性能
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作者 刘宏宾 孟伟 +5 位作者 于菁 蔡鑫 陈昱洁 王鸿运 丁军委 单玉领 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期144-151,共8页
采用CO_(2)作为弱氧化剂辅助丙烷脱氢不但能够打破其脱氢热力学平衡,还能够拓展CO_(2)利用场景。Fe基催化剂是重要的脱氢催化剂,同时具有较高的CO_(2)活化性能,但应用于丙烷脱氢时面临产物选择性低、稳定性差等问题。采用配体保护一步... 采用CO_(2)作为弱氧化剂辅助丙烷脱氢不但能够打破其脱氢热力学平衡,还能够拓展CO_(2)利用场景。Fe基催化剂是重要的脱氢催化剂,同时具有较高的CO_(2)活化性能,但应用于丙烷脱氢时面临产物选择性低、稳定性差等问题。采用配体保护一步水热法制备了x FeS-1系列催化剂,通过调节Fe引入量、反应条件调控了催化剂中FeO_(x)物种种类和空间分布,采用XRD、UV-Vis和H_(2)-TPR等表征方法分析了催化剂结构、FeO_(x)物种种类和分散情况以及还原性能等。结果表明,在580℃、丙烷质量空速6.48 h^(-1)、V(C_(3)H_(8)):V(CO_(2)):V(Ar)=4.50:2.25:23.25和总流量30 mL/min条件下,2FeS-1比浸渍法制备的2Fe/S-1的初始丙烷转化频率提高了一倍,引入CO_(2)后3.5FeS-1的初始丙烯选择性达到89%,且在CO_(2)气氛下未见明显失活。在CO_(2)气氛下,x FeS-1催化剂的催化丙烷氧化脱氢制丙烯性能显著提升,原因在于高分散的骨架Fe提供了更多的活性位点,CO_(2)作为弱氧化剂抑制了丙烷深度氧化,提高了产物选择性并抑制了积炭,为优化丙烷氧化脱氢催化剂的设计及扩大其在CO_(2)环境中的应用提供了重要的理论支持。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 丙烯 Fe基催化剂 S-1分子筛
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柱撑型钒基催化剂的制备及其丙烷氧化脱氢催化性能 被引量:1
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作者 祝琳华 贺召宏 +1 位作者 司甜 何艳萍 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第8期3711-3719,共9页
以人工合成的3种不同层板组成的层状双羟基金属氢氧化物MgAl-CO3-LDHs、CoAl-CO3-LDHs和NiCrCO3-LDHs为载体,以偏钒酸钠NaVO3为柱撑剂和钒前体,采用离子交换法制备了钒柱撑的催化剂样品(MgAlVO、CoAlVO和NiCrVO),通过XRD、FTIR、XPS和Ra... 以人工合成的3种不同层板组成的层状双羟基金属氢氧化物MgAl-CO3-LDHs、CoAl-CO3-LDHs和NiCrCO3-LDHs为载体,以偏钒酸钠NaVO3为柱撑剂和钒前体,采用离子交换法制备了钒柱撑的催化剂样品(MgAlVO、CoAlVO和NiCrVO),通过XRD、FTIR、XPS和Raman等手段表征了样品的物相、钒物种的存在形态以及钒的价态,以丙烷氧化脱氢制丙烯为模型反应,表征了所制备的催化剂样品的催化性能,着重探讨了LDHs载体的层板组成以及钒的含量对催化剂样品中的钒氧物种存在形态及其丙烷氧化脱氢催化性能的影响。结果表明:以20%理论含量的钒柱撑MgAl-CO3-LDHs所制备的催化剂样品20%MgAlVO对丙烷氧化脱氢反应的催化性能较好,当反应温度为560℃时,丙烯收率可以达到11.3%,Raman光谱显示该催化剂样品中的钒以Mg3V2O8和α-Mg2V2O7两种形式共存,且晶格氧O2-和吸附氧O-所占的比例较为均衡,有利于获得较好的丙烷氧化脱氢催化性能,而在同样条件下制备的催化剂样品20%CoAlVO和20%NiCrVO中的钒物种只观察到分别以Co3V2O8和Ni3V2O8存在的正钒酸盐,前者对丙烯的收率不到8%,后者甚至完全得不到丙烯。 展开更多
关键词 催化剂 催化剂载体 选择性 层状双羟基金属氧化 丙烷氧化脱氢制丙烯
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Raman和TPR法研究丙烷氧化脱氢VOx/MoOx/Al2O3催化剂
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作者 戴洪兴 何洪 +3 位作者 李佩珩 孙继红 A T Bell E IgleSia 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期540-542,共3页
采用原位激光拉曼和程序升温还原法研究了VOx分散于载有单层MoOx(4.8 Mo/nm2)的Al2O3上丙烷氧化脱氢.比较了这些催化剂和VOx/Al2O3的脱氢速率和选择性.在一定VOx表面密度下,每克VOx/MoOx/Al2O3催化剂的脱氢反应速率比VOx/Al2O3催化剂的... 采用原位激光拉曼和程序升温还原法研究了VOx分散于载有单层MoOx(4.8 Mo/nm2)的Al2O3上丙烷氧化脱氢.比较了这些催化剂和VOx/Al2O3的脱氢速率和选择性.在一定VOx表面密度下,每克VOx/MoOx/Al2O3催化剂的脱氢反应速率比VOx/Al2O3催化剂的高1.5~2倍.中间层MoOx通过抑制丙烷和丙烯燃烧反应速率增加了丙烯选择性.偏钒酸铵作钒源,使用钒的醇盐制备催化剂可使VOx形成高分散的单钒酸根和多聚钒酸根配位结构、减少V2O5晶粒的生成及促使V-O-Mo键的形成.催化剂的C3H6形成速率与其H2消耗速率成线性关系. 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 负载型钒钼氧化物催化剂 激光拉曼 程序升温还原
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介孔磷酸盐分子筛上钒物种的引入方式及其对丙烷氧化脱氢催化性能的影响
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作者 祝琳华 吴植宇 司甜 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第5期2363-2371,共9页
以溶剂挥发诱导自组装法(evaporation–induced self–assembly,EISA)合成的有序磷酸盐介孔分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO为载体,分别采用掺杂和浸渍两种方式引入过渡金属钒作为活性物种,制备了一系列不同钒含量的催化剂样品。通过小角X射... 以溶剂挥发诱导自组装法(evaporation–induced self–assembly,EISA)合成的有序磷酸盐介孔分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO为载体,分别采用掺杂和浸渍两种方式引入过渡金属钒作为活性物种,制备了一系列不同钒含量的催化剂样品。通过小角X射线衍射、N_2吸附-脱附和透射电镜表征了所制备样品的孔道结构,采用Raman光谱着重研究了不同方式引入的钒物种在Na_(0.1)Zr_(0.9)PO上的存在状态,并将催化剂上钒物种的存在状态与其在丙烷氧化脱氢反应中的催化性能相关联,探讨在介孔磷酸盐分子筛上构筑丙烷氧化脱氢活性位的合适方法。研究结果表明:掺杂方式引入的钒物种不仅可以同时以孤立态和聚集态存在,并且当钒含量高于8%时仍能保持高度分散状态,不容易出现导致催化性能下降的结晶态V_2O_5,与浸渍负载相比,本文采用掺杂方式制备的钒基催化剂样品普遍显示出更好的丙烷氧化脱氢活性和更高的丙烯选择性。此外,以碱金属Na掺杂的介孔磷酸盐分子筛Na_(0.1)Zr_(0.9)PO作为钒基催化剂的载体,虽然丙烷氧化脱氢反应的活性受到一定程度的抑制,但却可以使丙烯的选择性有所提升。 展开更多
关键词 催化剂 催化剂载体 磷酸盐介孔分子筛 丙烷氧化脱氢 选择性
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β分子筛负载钒催化剂丙烷氧化脱氢制丙烯 被引量:4
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作者 范爱鑫 聂素双 +1 位作者 傅吉全 张聚华 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第12期1448-1452,共5页
以β分子筛为载体,采用浸渍法制备不同V负载量的V/β系列催化剂,利用XRD,UV-Vis,BET,H_2-TPR,NH_3-TPD等手段对催化剂进行表征,考察了V/β催化剂丙烷氧化脱氢制丙烯的性能。表征结果显示,V/β催化剂的孔道均匀,孔分布窄,有利于丙烷进入... 以β分子筛为载体,采用浸渍法制备不同V负载量的V/β系列催化剂,利用XRD,UV-Vis,BET,H_2-TPR,NH_3-TPD等手段对催化剂进行表征,考察了V/β催化剂丙烷氧化脱氢制丙烯的性能。表征结果显示,V/β催化剂的孔道均匀,孔分布窄,有利于丙烷进入催化剂孔道与活性组分发生作用;负载较低V时催化剂中V物种主要以高度分散的孤立四配位V^(5+)形态存在,随负载V含量的增加,二维链状聚集态V物种增加,负载V过多时易形成晶相V_2O_5;负载的V覆盖了部分B分子筛自身的酸性位,并在β分子筛表面产生弱酸性位,使丙烯的脱附变易,提高了丙烷转化率和丙烯选择性。实验结果表明,负载量8%(w)的V/β催化剂在V(C_3H_8):V(O_2):V(N_2)=2:1:4、气态空速8 400 h^(-1)、500℃时,丙烯选择性达63.2%。 展开更多
关键词 Β分子筛 丙烷氧化脱氢 钒催化剂 丙烯
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钒基催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯研究进展:从有氧到无氧 被引量:2
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作者 陈颜龙 祝琳华 司甜 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第5期1698-1710,共13页
与已经工业化的丙烷直接脱氢制丙烯技术相比,丙烷氧化脱氢制丙烯因其放热反应的特点,可以在较低的温度下完成反应从而降低了能耗,且氧气的存在抑制了催化剂的积炭等优点而备受关注。然而,在过去三十年的研究历程里,丙烯的低选择性和低... 与已经工业化的丙烷直接脱氢制丙烯技术相比,丙烷氧化脱氢制丙烯因其放热反应的特点,可以在较低的温度下完成反应从而降低了能耗,且氧气的存在抑制了催化剂的积炭等优点而备受关注。然而,在过去三十年的研究历程里,丙烯的低选择性和低收率始终是该技术工业化面临的主要问题。本文从钒基催化剂上丙烷氧化脱氢的反应机理入手,对比了有氧和无氧条件下的丙烷氧化脱氢反应,分析了氧气的存在对丙烯选择性造成的不利影响,介绍了近几年所采用的提高丙烯选择性和收率的新的工艺方法,简述了颇具工业化前景的流化床反应器和膜反应器在丙烷氧化脱氢反应中的应用。氧气的存在是造成丙烯选择性低的重要原因,实现无氧条件下的丙烷氧化脱氢反应过程和催化剂的循环再生过程同时进行有望成为新的研究趋势。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 氧化还原机理 无氧条件 循环流化床
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钒基催化剂上丙烷氧化脱氢催化性能研究进展 被引量:1
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作者 陈思艮 祝琳华 +1 位作者 何艳萍 司甜 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第13期76-80,86,共6页
低碳烷烃作为一种资源丰富且廉价的原料,利用其可制取具有高附加值的烯烃和含氧衍生物,对缓解丙烯和石油资源短缺具有重要的价值。但丙烷在高温下易深度氧化和深度裂解,且催化剂易积碳失活,使得丙烯选择性降低,故迫切需要开发低温高效... 低碳烷烃作为一种资源丰富且廉价的原料,利用其可制取具有高附加值的烯烃和含氧衍生物,对缓解丙烯和石油资源短缺具有重要的价值。但丙烷在高温下易深度氧化和深度裂解,且催化剂易积碳失活,使得丙烯选择性降低,故迫切需要开发低温高效的催化剂。简要介绍了丙烷氧化脱氢制丙烯的研究意义和钒基催化剂上丙烷氧化脱氢反应的机理,综述了负载型钒基催化剂的载体类型及性质、活性物种引入方式、表面钒物种的还原性能、钒负载量、氧化剂的选择对丙烷氧化脱氢催化活性及对丙烯选择性的影响。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 丙烯 钒基催化剂
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丙烷氧化脱氢反应工艺模拟与分析 被引量:1
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作者 朱晋潇 王凯奇 薛敏钊 《石油与天然气化工》 CAS 北大核心 2018年第3期31-36,43,共7页
丙烷氧化脱氢(ODHP)是丙烯生产新工艺,有较高的节能潜力。采用Aspen软件热力学分析不同流量O_2、H_2O(水蒸气)及反应温度对丙烯产率的影响;基于文献实验提供的动力学反应模型,建立了平推流反应器单元模型,并进行稳态模拟,结果基本符合... 丙烷氧化脱氢(ODHP)是丙烯生产新工艺,有较高的节能潜力。采用Aspen软件热力学分析不同流量O_2、H_2O(水蒸气)及反应温度对丙烯产率的影响;基于文献实验提供的动力学反应模型,建立了平推流反应器单元模型,并进行稳态模拟,结果基本符合工业反应装置实际情况,分析了丙烯产率的影响因素,得出优化后的H_2O、催化剂和O_2使丙烯产率分别提高25%、19%和7%左右;运用Comsol软件对R1反应器进行耦合计算,对R2氧化反应器氧气分布器结构进行初步研究。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 反应器 工艺模拟 因素分析
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VO_(x)/焦磷酸铈催化剂丙烷氧化脱氢制丙烯 催化性能研究 被引量:3
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作者 邵高耸 卢林刚 +2 位作者 张丁然 鲁玉鑫 赵敏 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第9期2463-2467,共5页
以嵌段共聚物P188为模板,以焦磷酸铈钠为载体,制备钒氧化物为活性组分的VO_(x)/焦磷酸铈催化剂。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TEM、XPS和H_(2)-TPR等进行表征,并把材料应用于丙烷氧化脱氢反应中,600℃条件下,丙烷转化率达41.57%,丙烯选择... 以嵌段共聚物P188为模板,以焦磷酸铈钠为载体,制备钒氧化物为活性组分的VO_(x)/焦磷酸铈催化剂。采用XRD、N_(2)吸附-脱附、TEM、XPS和H_(2)-TPR等进行表征,并把材料应用于丙烷氧化脱氢反应中,600℃条件下,丙烷转化率达41.57%,丙烯选择性78.06%,产率高达32.45%。优良的催化效能主要归因于焦磷酸铈钠、钒氧化物和钠物种的协同效应。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 焦磷酸铈 氧化 催化剂
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蜂窝状氮化硼成型工艺及其催化丙烷氧化脱氢性能初探
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作者 岳雨蒙 盛健 +2 位作者 王思佳 王东琪 陆安慧 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2022年第S02期76-82,共7页
采用挤出成型法制备蜂窝状氮化硼催化剂,考察了水粉比、溶胶种类、溶胶含量及羟丙基甲基纤维素含量等因素对成型效果的影响。筛选出合适的水粉比为0.85∶1,粘结剂为硅溶胶(所含SiO_(2)质量占氮化硼粉体的10%)和5%羟丙基甲基纤维素。对... 采用挤出成型法制备蜂窝状氮化硼催化剂,考察了水粉比、溶胶种类、溶胶含量及羟丙基甲基纤维素含量等因素对成型效果的影响。筛选出合适的水粉比为0.85∶1,粘结剂为硅溶胶(所含SiO_(2)质量占氮化硼粉体的10%)和5%羟丙基甲基纤维素。对制备的蜂窝状氮化硼进行表征表明,片状氮化硼在剪切应力的作用下沿挤出方向定向排列,片体表面分布有球形的SiO_(2)颗粒,二者之间形成B—O—Si键。分析了蜂窝状氮化硼成型过程中发生变形和开裂的原因并提出优化方向。初步应用于丙烷氧化脱氢反应结果表明,蜂窝状氮化硼催化剂在高空速条件下表现出比粉末氮化硼更优异的性能。 展开更多
关键词 氮化硼 蜂窝状 催化剂成型 丙烷氧化脱氢
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美国西北大学的丙烷氧化脱氢制丙烯串联催化剂研究获进展
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作者 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第10期162-162,共1页
美国西北大学的研究团队开发了一种新型串联催化剂用于丙烷氧化脱氢制丙烯,在温度为450℃时催化效果良好,丙烷转化率为40%,丙烯选择性为75%。传统丙烷脱氢(PDH)需要高温才能达到工业可行的丙烯收率,常规工艺温度约600℃。丙烷氧化脱氢... 美国西北大学的研究团队开发了一种新型串联催化剂用于丙烷氧化脱氢制丙烯,在温度为450℃时催化效果良好,丙烷转化率为40%,丙烯选择性为75%。传统丙烷脱氢(PDH)需要高温才能达到工业可行的丙烯收率,常规工艺温度约600℃。丙烷氧化脱氢可在较低温度下生成丙烯,且可通过动力学而非热力学来控制反应,选择性更高。但是该方法会出现大量丙烷燃烧,且丙烯收率低。 展开更多
关键词 丙烷 丙烷氧化脱氢 丙烯选择性 美国西北大学 团队开发 丙烯收率 常规工艺 催化效果
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美国西北大学开发出丙烷氧化脱氢制丙烯的串联催化剂
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作者 张伟清(译) 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第7期33-33,共1页
美国西北大学的研究人员通过在纳米粒子上结合铂和氧化铟的催化能力,改进了催化剂催化丙烷制丙烯的反应效率。参与此工作的Notestein称,概念验证工作表明,这种纳米级颗粒上In_(2)O_(3)-Pt按壳-芯结构组成的催化剂(Tandem catalyst,简称... 美国西北大学的研究人员通过在纳米粒子上结合铂和氧化铟的催化能力,改进了催化剂催化丙烷制丙烯的反应效率。参与此工作的Notestein称,概念验证工作表明,这种纳米级颗粒上In_(2)O_(3)-Pt按壳-芯结构组成的催化剂(Tandem catalyst,简称串联催化剂),在单一纳米颗粒上可同时进行不同的反应,具有在工业过程中发挥更大作用的潜力。 展开更多
关键词 催化能力 美国西北大学 反应效率 丙烷氧化脱氢 氧化 纳米级颗粒 串联催化剂 纳米粒子
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介孔CeNiO催化剂的合成及其丙烷氧化脱氢制丙烯反应性能 被引量:3
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作者 汪彩彩 李建辉 +4 位作者 孙毅飞 朱晓权 黄传敬 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第10期2421-2426,共6页
以十二烷基硫酸钠(SDS)和三嵌段共聚物P123为混合模板剂,尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了具有介孔结构的NiO和CeNiO催化剂.考察了催化剂的丙烷氧化脱氧反应性能,并利用用N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和H_2程序... 以十二烷基硫酸钠(SDS)和三嵌段共聚物P123为混合模板剂,尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了具有介孔结构的NiO和CeNiO催化剂.考察了催化剂的丙烷氧化脱氧反应性能,并利用用N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)等技术对催化剂进行了表征.活性测试结果表明,在400-450℃范围内NiO和CeNiO催化剂有相似的催化性能,但后者表现出较高的低温(<400℃)催化活性.325℃反应时,纯NiO上丙烯收率仅为3.1%,而5CeNiO(n_(Ce)/n_(Ni)=5%)催化剂上丙烯收率高达12.2%.N_2吸附-脱附和TEM结果表明,制备的NiO和CeNiO催化剂均有较大的比表面积且具有虫孔状介孔结构.H_2-TPR结果表明,CeNiO催化剂中由于Ce的存在使得得一部分氧物种的可还原性能明显增强,这可能是该催化剂具有较高催化活性的重要原因. 展开更多
关键词 丙烷:氧化: 丙烯:介孔CeNiO催化剂
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介孔氧化铝负载Ni-Co氧化物催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯(英文) 被引量:2
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作者 孙毅飞 李广超 +3 位作者 潘心頔 黄传敬 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第9期2135-2140,共6页
以非离子型三嵌段共聚物作为模板剂,异丙醇铝为氧化铝的前驱物,采用一锅法合成了一系列介孔氧化铝负载镍氧化物、钴氧化物以及镍-钴双金属氧化物催化剂,并以介孔氧化铝为载体,采用浸渍法制备了负载Ni-Co氧化物催化剂.采用N2吸附-脱附、... 以非离子型三嵌段共聚物作为模板剂,异丙醇铝为氧化铝的前驱物,采用一锅法合成了一系列介孔氧化铝负载镍氧化物、钴氧化物以及镍-钴双金属氧化物催化剂,并以介孔氧化铝为载体,采用浸渍法制备了负载Ni-Co氧化物催化剂.采用N2吸附-脱附、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)以及激光拉曼光谱(LRS)等技术对催化剂的结构与性质进行表征,并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢反应性能.结果表明:一锅法制备的各催化剂均有大的比表面积和规整的孔道结构,且负载的金属氧化物高度分散;而浸渍法制备的催化剂,其载体的介孔结构被破坏并有Co3O4晶相生成.在考察的催化剂中,一锅法合成的介孔氧化铝负载Ni-Co氧化物催化剂表现出最佳的丙烷氧化脱氢性能.在450℃、C3H8:O2:N2的摩尔比为1:1:4和空速(GHSV)为10000mL·g-1·h-1条件下,该催化剂上丙烯产率为10.3%,远高于浸渍法制备的催化剂上所获得的丙烯产率(2.4%).关联催化剂表征和反应结果,讨论了催化剂结构与性能之间的关系. 展开更多
关键词 丙烷:丙烯:氧化 Ni-Co氧化物催化剂 介孔氧化 一锅法
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丙烷氧化脱氢制丙烯的钒基介孔催化材料研究进展
16
作者 郑鹏 祝琳华 +1 位作者 梅丽宝 司甜 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2013年第10期2392-2395,2534,共5页
介绍了近年来丙烷氧化脱氢催化技术的最新研究进展,针对其中应用最广泛的钒基介孔催化剂,对其反应机理、载体性能和制备方法进行了综述,并比较了不同催化体系的丙烷氧化脱氢性能,提出了改善钒基介孔催化剂催化活性与选择性的途径。通过... 介绍了近年来丙烷氧化脱氢催化技术的最新研究进展,针对其中应用最广泛的钒基介孔催化剂,对其反应机理、载体性能和制备方法进行了综述,并比较了不同催化体系的丙烷氧化脱氢性能,提出了改善钒基介孔催化剂催化活性与选择性的途径。通过比较已经报道的同类研究结果,着重阐述了载体的孔结构对于氧化脱氢过程的影响,比表面积和孔径的优化对于提高催化剂的活性组分分散度以及活性位的数量效果明显。今后研究应着重提高催化剂孔道结构在高温下的稳定性以及使用寿命。 展开更多
关键词 丙烷选择性氧化 钒基介孔催化剂 丙烷转化率 丙烯选择性
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介孔铬/铈锆氧化物体系催化CO_(2)氧化丙烷脱氢制丙烯反应性能研究
17
作者 陈晓昂 张荣俊 +4 位作者 徐润 李红伟 文富利 吴玉 侯朝鹏 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期40-48,共9页
丙烷脱氢(PDH)制丙烯是较为经济的制丙烯工艺之一,然而丙烷脱氢制丙烯存在丙烷单程转化率较低、催化剂中Cr负载量较高污染环境等问题。通过蒸发诱导自组装法合成了一系列不同n(Ce):n(Zr)铈锆氧化物,然后采用等体积浸渍法负载Cr制备了相... 丙烷脱氢(PDH)制丙烯是较为经济的制丙烯工艺之一,然而丙烷脱氢制丙烯存在丙烷单程转化率较低、催化剂中Cr负载量较高污染环境等问题。通过蒸发诱导自组装法合成了一系列不同n(Ce):n(Zr)铈锆氧化物,然后采用等体积浸渍法负载Cr制备了相应的催化剂,并选用CO_(2)氧化丙烷脱氢(CO_(2)-OPDH)法制备丙烯。通过XRD、N_(2)吸/脱附、SEM、TEM和XPS等对催化剂进行了表征。结果表明,所有催化剂均形成了均一的铈锆固溶体,催化剂比表面积大于70 m^(2)/g,存在介孔结构;随着n(Ce):n(Zr)减小,催化剂中n(Cr^(3+)):(n(Cr^(3+))+n(Cr^(6+)))逐渐增大,有利于提高其催化性能。所有催化剂均具有较高的丙烷初始转化率和丙烯选择性,在600℃、0.1 MPa和丙烷空速200 h^(-1)的条件下,n(Ce):n(Zr)=1:9的催化剂的丙烷初始转化率达到53%,反应稳定后丙烯选择性接近90%;而后随着n(Ce):n(Zr)增大,丙烷初始转化率逐渐降低。当n(Ce):n(Zr)=5:5时,催化剂的丙烷初始转化率与工业剂相近。再生循环测试表明n(Ce):n(Zr)=1:9时催化剂具有较好的再生稳定性,这也为后续低Cr负载量丙烷脱氢催化剂的开发提供了参考和借鉴。 展开更多
关键词 丙烷 CO_(2) 丙烷氧化脱氢 丙烯 铈锆固溶体 Cr基催化剂
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大连理工大学的丙烷氧化脱氢制丙烯催化剂研究获进展
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作者 《石油炼制与化工》 2025年第10期159-159,共1页
近日,大连理工大学的研究团队采用包覆策略将六方氮化硼(h-BN)纳米片限域于氧化硅纳米颗粒中,后经一步氧化反应原位转化形成空腔结构的BO_(x)@SiO_(2)催化剂。该催化剂用于丙烷氧化脱氢制丙烯(ODHP)反应,在424.6℃的反应条件下,丙烷转... 近日,大连理工大学的研究团队采用包覆策略将六方氮化硼(h-BN)纳米片限域于氧化硅纳米颗粒中,后经一步氧化反应原位转化形成空腔结构的BO_(x)@SiO_(2)催化剂。该催化剂用于丙烷氧化脱氢制丙烯(ODHP)反应,在424.6℃的反应条件下,丙烷转化率为28.4%,烯烃收率为3.14 g/(g·h)。相关研究成果发表于《德国应用化学》杂志。 展开更多
关键词 丙烷氧化脱氢 德国应用化学 丙烯催化剂
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PtSn@S-1&β-Mo_(2)C串联催化剂CO_(2)氧化丙烷脱氢制丙烯性能研究 被引量:4
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作者 夏瑶靓 边凯 +3 位作者 刘思蕊 王志群 张光辉 郭新闻 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第7期96-103,共8页
PtSn双金属催化剂因具有高活性和高选择性被广泛应用于丙烷脱氢制丙烯反应中。然而在高温下,催化剂易产生积炭从而导致稳定性降低。二氧化碳氧化丙烷脱氢(CO_(2)-PDH)因其有望在转化丙烷的同时兼具消除积炭和推动脱氢反应正向移动的特点... PtSn双金属催化剂因具有高活性和高选择性被广泛应用于丙烷脱氢制丙烯反应中。然而在高温下,催化剂易产生积炭从而导致稳定性降低。二氧化碳氧化丙烷脱氢(CO_(2)-PDH)因其有望在转化丙烷的同时兼具消除积炭和推动脱氢反应正向移动的特点,已成为新的研究热点。将逆水煤气催化剂β-Mo_(2)C与丙烷脱氢催化剂PtSn@S-1串联用于CO_(2)-PDH反应中,开发高活性、高选择性和高稳定性的催化剂,并结合XRD、CO_(2)-TPD、C3H6-TPD及热重等方法对催化剂进行了表征。结果表明,在CO_(2)-PDH反应中,PtSn@S-1串联加入β-Mo_(2)C后,粉末混合的串联催化剂PtSn@S-1&β-Mo_(2)C的稳定性明显提升,并在连续运转1440min内未出现失活现象,催化剂的高稳定性归因于反应过程中CO_(2)消除了部分积炭。对反应条件进行了优化,发现在n(CO_(2)):n(C3H8)为1.0、m(PtSn@S-1):m(β-Mo_(2)C)为1.0:0.4时,粉末混合的串联催化剂PtSn@S-1&β-Mo_(2)C在CO_(2)-PDH反应中表现出最佳性能,丙烷转化率在反应500min后稳定在43.0%以上,丙烯选择性超过99%。 展开更多
关键词 PtSn@S-1 β-Mo_(2)C 串联催化剂 氧化氧化丙烷
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CrO_x/SBA-15介孔催化剂上丙烷在二氧化碳气氛中脱氢反应的研究 被引量:9
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作者 缪建文 周静 +2 位作者 宋国华 范以宁 龚超 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第10期1541-1545,共5页
The structure and catalytic properties based on Chromium Oxide supported on mesoporous SBA-15 for oxidative dehydrogenation of propane by CO2 have been studied by using X-ray diffraction (XRD), ultraviolet-visible dif... The structure and catalytic properties based on Chromium Oxide supported on mesoporous SBA-15 for oxidative dehydrogenation of propane by CO2 have been studied by using X-ray diffraction (XRD), ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra (UV-Vis DRS), electron spin resonance (ESR), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and propane pulsing experiments in the absence of gas-phase O2. It has been shown that propane conversion and propene yield increase with Cr loadings. The propane conversion and propene yield on CrOx (Cr: 10wt%)/SBA-15 catalyst for oxidative dehydrogenation of propane by CO2 at 550 ℃ reach 24.8% and 21.8%, respectively .The results of ESR, UV-Vis DRS and propane pulsing experiments indicate that CrⅢ in the CrOx / SBA-15 catalyst is the main active species in oxidative dehydrogenation of propane by CO2 and CrⅥ, CrⅤ is inactive in dehydrogenation. 展开更多
关键词 CrOx/SBA-15 催化剂 丙烷氧化脱氢 CO2 Cr^Ⅲ活性物种
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