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焙烧温度对Au/Fe_2O_3选择性氧化富氢气体中CO催化性能的影响 被引量:2
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作者 刘春涛 史鹏飞 张菊香 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第5期632-635,共4页
The 1.5% Au/Fe2O3 catalysts prepared by an inverse co-precipitation method calcined at different temperatures was characterized by XRD, XPS, TEM, BET, and tested by CO selective oxidation in H2-rich gas. The results s... The 1.5% Au/Fe2O3 catalysts prepared by an inverse co-precipitation method calcined at different temperatures was characterized by XRD, XPS, TEM, BET, and tested by CO selective oxidation in H2-rich gas. The results show that the chemical composition and activity of the catalysts are greatly changed with the variation of calcination temperature. The catalyst Au/Fe2O3 calcined at 200℃, highly dispersed particles with the partially oxidized gold species on the support with the mean diameter of 3nm~5nm, displayes the best activity and selectivity of CO selective oxidation. However, the catalytic activity of Au/Fe2O3 decreases drastically with increasing calcination temperature due to the aggregation of metallic gold and bigger particle sizes. It is found that the catalytic behavior is related to the gold particle size but the nature of the support. On the basis of characterization data, in addition to the particle size of metallic gold, the oxidation states of gold are proven to be important for CO selective oxidation in H2-rich gas. 展开更多
关键词 Au/Fe2O3 一氧化碳选择性氧化 富氢气体 质子交换膜燃料电池
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CO选择性氧化用Cu_1Zr_1Ce_9O_δ催化剂的红外光谱研究
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作者 邹汉波 陈胜洲 +2 位作者 王琪莹 刘自力 林维明 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第8期2103-2106,共4页
采用共沉淀法制备了Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂,用于富氢气体中CO的选择性氧化反应,利用原位漫反射红外光谱技术考察了Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂表面上的吸附物种和反应中间产物。研究发现,H2,O2和CO物种竞争吸附于Cu1Zr1Ce9Oδ表面相同的吸附位上。... 采用共沉淀法制备了Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂,用于富氢气体中CO的选择性氧化反应,利用原位漫反射红外光谱技术考察了Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂表面上的吸附物种和反应中间产物。研究发现,H2,O2和CO物种竞争吸附于Cu1Zr1Ce9Oδ表面相同的吸附位上。氢气预处理会引起Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂上Cu+物种的深度还原,降低了CO的吸附量。氧气预处理为催化剂提供了较多的活性氧物种,同时抑制了Cu+物种的深度还原。氦气预处理仅起到净化催化剂表面的作用。180℃时Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂在2938.7和2843.8cm-1处出现桥式和双齿型甲酸根物种的红外吸收峰。Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂上活性较高的氧阴离子在常温下即可将催化剂表面上吸附的CO氧化成表面碳酸根。甲酸根和碳酸根物种占据Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂的吸附中心,导致催化剂活性降低。300℃下用氦气吹扫Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂表面,双齿型的甲酸根物种分解生成碳酸根物种,碳酸根物种再继续分解生成CO2,释放出催化剂表面的吸附位,恢复了Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂的活性。 展开更多
关键词 一氧化碳选择性氧化 Cu1Zr1Ce9Oδ催化剂 原位漫反射红外光谱 预处理
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微通道反应器中Cu-Ce-Zr-O催化剂催化氧化去除富氢气体中CO的研究 被引量:3
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作者 曹天军 董新法 +1 位作者 唐海玲 林维明 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2009年第2期40-44,共5页
利用溶胶-凝胶法制备Cu-Ce-Ze-O催化剂并将其负载于微通道反应器内,用于富氢气体中CO的选择性氧化。考察了Zr的掺杂量、焙烧温度以及催化剂预处理对催化剂性能的影响,并确定反应的最佳空速。结果表明,Cu1Zr2Ce9Oδ催化剂催化作用下,在... 利用溶胶-凝胶法制备Cu-Ce-Ze-O催化剂并将其负载于微通道反应器内,用于富氢气体中CO的选择性氧化。考察了Zr的掺杂量、焙烧温度以及催化剂预处理对催化剂性能的影响,并确定反应的最佳空速。结果表明,Cu1Zr2Ce9Oδ催化剂催化作用下,在反应温度180℃~240℃,CO转化率达99%以上;在温度210℃~230℃内,产品气中φ(CO)降到10×10-6以下。与新鲜催化剂相比,经H2处理后的催化剂反应性能有了较大的提高,且低温活性较好。空速的增加有利于反应的选择性提高。 展开更多
关键词 富氢气体 微通道反应器 一氧化碳选择性氧化 催化剂
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掺杂碱金属与碱土金属的CuO-CeO_2催化剂的漫反射红外光谱分析 被引量:1
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作者 邹汉波 陈胜洲 +2 位作者 王琪莹 刘自力 林维明 《光谱学与光谱分析》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2010年第3期672-676,共5页
CuO-CeO2系列催化剂是高效的CO选择性氧化反应的催化剂,通过原位漫反射红外光谱对掺杂碱金属和碱土金属氧化物的CuO-CeO2催化剂表面的吸附物种进行了研究。结果表明CuO-CeO2系列催化剂上,2 106 cm-1处出现CO的红外吸附峰。在反应气氛中... CuO-CeO2系列催化剂是高效的CO选择性氧化反应的催化剂,通过原位漫反射红外光谱对掺杂碱金属和碱土金属氧化物的CuO-CeO2催化剂表面的吸附物种进行了研究。结果表明CuO-CeO2系列催化剂上,2 106 cm-1处出现CO的红外吸附峰。在反应气氛中,此峰的强度随着温度先升高后降低,说明Cu+是CO主要的活性吸附中心。低温下催化剂表面吸附的CO主要以可逆形式脱附出来,而高温下CO则以不可逆的形式脱附出来。催化剂表面在3 660 cm-1处出现尖锐的红外峰,归属于CeO2经还原产生的Ce-(OH)2偕式基团。在1 568,2 838和2 948 cm-1附近处出现甲酸根的红外谱峰,以及1 257和1 633 cm-1处出现碳酸根物种的红外峰。甲酸根物种是气相的CO与表面的羟基反应生成的产物,该物种的C—H键断裂生成碳酸根物种,这两物种均会降低催化剂的高温活性。Cu1Li1Ce9Oδ催化剂出现较强的CO2和甲酸根的红外峰,温度高于180℃时,该催化剂上还能看到微弱的CO红外峰,说明锂离子的给电子性质有利于提高Cu1Li1Ce9Oδ催化剂上CO的不可逆脱附,抑制氢的活化吸附,同时促进了甲酸根物种的生成。低温下Cu1Mg1Ce9Oδ和Cu1Ba1Ce9Oδ催化剂上CO的吸附量较多,但主要以可逆脱附形式脱附出来,对CO选择性氧化没有贡献。 展开更多
关键词 一氧化碳选择性氧化 CuO-CeO2系列催化剂 原位漫反射红外光谱 气体吸附
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