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二氧化碳加氢制甲酸钯基非均相催化剂研究进展 被引量：2
1
作者 孙奥雪 郭淼鑫 +3 位作者 刘梓妍 安正源 尹辉 张爱敏 《贵金属》 北大核心 2025年第1期92-98,共7页
二氧化碳排放量的持续增长已经造成了严重的环境问题。为了解决这一问题,利用催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸为减少温室效应和生产高附加值化学品和燃料提供了一种很有前途的方法。在众多研究中,负载型非均相催化剂(尤其是Pd基催化剂)被认... 二氧化碳排放量的持续增长已经造成了严重的环境问题。为了解决这一问题,利用催化剂催化CO_(2)加氢制甲酸为减少温室效应和生产高附加值化学品和燃料提供了一种很有前途的方法。在众多研究中,负载型非均相催化剂(尤其是Pd基催化剂)被认为最具推广前景。本文概述了近10年来以Pd为主要活性组分的Pd基单金属和Pd基双金属非均相催化剂在CO_(2)加氢制取甲酸方面的研究进展,总结了影响催化活性的因素,并为今后设计出更高甲酸选择性和高活性的Pd基非均相催化剂提供了思路。 展开更多
关键词 二氧化碳 催化加氢 甲酸 非均相催化 Pd基催化剂
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二氧化碳加氢制高级醇Fe基催化剂研究进展 被引量：1
2
作者 秦婷婷 牛强 《化工进展》 北大核心 2025年第1期253-265,共13页
高级醇(HA)可作为重要的能源化工基础原料。CO_(2)加氢制备高级醇(CO_(2)-HAS)具有流程短、效率高、操作简便等特点,该技术兼具碳减排和高附加值利用的双重意义。Fe基催化剂的低成本和高活性优势使其具备工业应用潜力,但仍存在反应网络... 高级醇(HA)可作为重要的能源化工基础原料。CO_(2)加氢制备高级醇(CO_(2)-HAS)具有流程短、效率高、操作简便等特点,该技术兼具碳减排和高附加值利用的双重意义。Fe基催化剂的低成本和高活性优势使其具备工业应用潜力,但仍存在反应网络复杂、C—C键生成难控制、高级醇收率不理想等问题。本文从热力学角度分析了CO_(2)-HAS的固有限制和适宜的工艺条件,简述了高级醇生成的转化路径和Fe物种演变。进一步阐述了反应条件、助剂、制备方法和载体等因素对Fe基催化剂反应性能的影响,并揭示了Fe基多功能催化反应偶联的构建策略以及对性能的促进机制。基于此,指出中间物种的定向转化和C—C偶联的精准调控是Fe基催化剂设计的关键考量。预测3D打印自催化技术将助力Fe基催化剂的大规模制备,多元化的技术整合可能是CO_(2)-HAS产业化开发的可行方式之一。廉价的绿氢制备技术与CO_(2)捕集技术的突破与耦合将推动CO_(2)-HAS的高质量发展并成为主流趋势。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 高级醇 Fe基催化剂 C—C耦合
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二氧化碳直接加氢合成二甲醚技术研究进展
3
作者 盛依依 《石油化工》 北大核心 2025年第9期1336-1345,共10页
化石能源的大规模利用导致CO_(2)排放激增,加剧全球变暖。以CO_(2)和绿氢为原料合成二甲醚则可同时解决减少碳排放和开发清洁可再生燃料两个重要的问题。从CO_(2)直接加氢合成二甲醚工艺出发,重点介绍了该反应在催化剂(甲醇合成催化剂... 化石能源的大规模利用导致CO_(2)排放激增,加剧全球变暖。以CO_(2)和绿氢为原料合成二甲醚则可同时解决减少碳排放和开发清洁可再生燃料两个重要的问题。从CO_(2)直接加氢合成二甲醚工艺出发,重点介绍了该反应在催化剂(甲醇合成催化剂、甲醇脱水催化剂、活性中心耦合方式等)、反应器及工业化方面的研究进展,并对该领域未来的研究方向及大规模工业应用进行了展望。 展开更多
关键词 二氧化碳 二甲醚 催化剂 加氢 反应器
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贵金属均相催化剂催化二氧化碳加氢制甲酸研究进展
4
作者 刘梓妍 孙奥雪 +4 位作者 尹辉 安正源 蒋云波 白鑫 张爱敏 《贵金属》 北大核心 2025年第2期93-99,共7页
将二氧化碳(CO_(2))通过热化学加氢转化生成甲酸(FA)是实现二氧化碳循环利用,降低排放的重要途径,同时也可以解决氢能的储运问题。影响二氧化碳转化效率和甲酸选择性的关键要素是催化剂,贵金属催化剂因具有优异的活化氢的能力,成为众多... 将二氧化碳(CO_(2))通过热化学加氢转化生成甲酸(FA)是实现二氧化碳循环利用,降低排放的重要途径,同时也可以解决氢能的储运问题。影响二氧化碳转化效率和甲酸选择性的关键要素是催化剂,贵金属催化剂因具有优异的活化氢的能力,成为众多加氢反应的研究热点与焦点。基于对近10余年来国内外相关研究进展的分析,综述以钌、铱、铑为主要催化活性组分的均相催化剂在催化二氧化碳加氢制甲酸中的应用研究进展,重点分析溶剂、配体等因素对催化性能的影响,发现溶剂体系可以改变反应环境,影响反应方向;而配体修饰则可以对反应机理、稳定性和催化过程产生影响,从而改善催化剂性能。最后提出均相贵金属催化剂研究时面临的挑战和发展趋势。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢制甲酸 贵金属 均相催化剂
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钴、锆共掺杂对铟基催化剂二氧化碳加氢制甲醇性能的影响 被引量：3
5
作者 朱怡澄 马宏方 +2 位作者 钱炜鑫 张海涛 应卫勇 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期115-122,共8页
CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)综合利用的重要途径之一。In基催化剂常用于CO_(2)加氢合成甲醇反应,其甲醇选择性较高,但CO_(2)转化率普遍较低。为研究添加不同比例的Co、Zr对In基催化剂性能的影响,在保持In总物质的量分数不变的情况下,采用... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)综合利用的重要途径之一。In基催化剂常用于CO_(2)加氢合成甲醇反应,其甲醇选择性较高,但CO_(2)转化率普遍较低。为研究添加不同比例的Co、Zr对In基催化剂性能的影响,在保持In总物质的量分数不变的情况下,采用共沉淀法制备了不同n(Zr):n(Co)的In基催化剂,通过Ar低温物理吸附、X射线衍射(XRD)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)和H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)对催化剂进行了表征,并在温度为240~300℃、压力为3.0 MPa和气体空速为7200 mL/(h·g)的条件下对各催化剂的催化性能进行了测试。结果表明,在一定n(Zr):n(Co)范围内,Co、Zr同时添加的催化剂相对于单独添加Co或Zr的催化剂具有更高的CO_(2)转化率和甲醇时空产率。n(Zr):n(Co)不同会产生不同程度的金属间相互作用,影响催化剂的比表面积、颗粒尺寸和还原性能。当n(Zr):n(Co)为1:3时,催化剂具有最优的甲醇合成性能,甲醇时空产率可达178 mg/(g·h)。催化剂的CO_(2)转化率由高至低依次为Zr_(5)Co_(15)In、Zr_(2.5)Co_(17.5)In、Zr_(7.5)Co_(12.5)In、Co_(20)In、Zr_(10)Co_(10)In、Zr_(20)In和In_(100),与氧空位占比变化的趋势一致。Zr_(5)Co_(15)In催化剂具有更小的颗粒尺寸与更大的比表面积,可以暴露更多的有效活性位点,因此具有更高的还原性和更强的金属间相互作用,其CO_(2)转化率可达到13.63%,相比Co_(20)In提升了19.9%,相比Zr_(20)In提升了64.7%。 展开更多
关键词 甲醇 In基催化剂 二氧化碳加氢 共沉淀
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二氧化碳催化加氢制高级醇催化剂研究进展
6
作者 吴彬 姚如伟 +1 位作者 牛琴琴 李聪明 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第8期89-99,共11页
二氧化碳(CO_(2))催化加氢制高级醇是实现CO_(2)高价值利用及缓解温室效应的重要途径之一。综述了近年来CO_(2)催化加氢制高级醇的研究进展。首先从热力学角度分析了CO_(2)催化加氢制高级醇的有利反应条件及催化剂要求。然后重点介绍了... 二氧化碳(CO_(2))催化加氢制高级醇是实现CO_(2)高价值利用及缓解温室效应的重要途径之一。综述了近年来CO_(2)催化加氢制高级醇的研究进展。首先从热力学角度分析了CO_(2)催化加氢制高级醇的有利反应条件及催化剂要求。然后重点介绍了适用于该领域的不同类型的催化剂(贵金属基、铜基、钴基和钼基催化剂)的研究情况。最后基于关键中间体及主反应路径,总结了CO_(2)催化加氢制C2+醇合成机理。通过总结与分析,指出了目前CO_(2)催化加氢制高级醇研究面临的主要挑战,并对该领域未来的研究方向进行了展望。 展开更多
关键词 二氧化碳 催化加氢 高级醇 催化剂 合成机理
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华东理工大学的二氧化碳加氢制甲醇铜基催化剂研究获进展
7
作者 无 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第12期12-12,共1页
近日,华东理工大学和申能股份有限公司研究团队在二氧化碳加氢制甲醇铜基催化剂制备方面取得进展,相关研究成果发表在《美国化学会·催化》杂志上。该研究团队将具有钙钛矿结构的n型半导体材料SrTiO_(3)作为催化剂载体,采用沉积-沉... 近日,华东理工大学和申能股份有限公司研究团队在二氧化碳加氢制甲醇铜基催化剂制备方面取得进展,相关研究成果发表在《美国化学会·催化》杂志上。该研究团队将具有钙钛矿结构的n型半导体材料SrTiO_(3)作为催化剂载体,采用沉积-沉淀法制备不同Cu/Zn摩尔比的Cu-ZnO-SrTiO_(3)催化剂,用于二氧化碳加氢制甲醇。 展开更多
关键词 铜基催化剂 二氧化碳加氢 催化剂载体 制甲醇 华东理工大学 研究团队 钙钛矿结构 N型半导体
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Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)催化剂氧空位对二氧化碳低温甲烷化的影响 被引量：1
8
作者 郭潇东 毛玉娇 +3 位作者 刘相洋 邱丽 于峰 闫晓亮 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期1840-1850,共11页
通过水热合成法将Mn、Sm和Ce作为助剂,掺入水滑石(LDHs)前体后经焙烧-还原分别得到Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)和Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)催化剂,研究了两种结构催化剂的二氧化碳低温甲烷化反应。研究结果表... 通过水热合成法将Mn、Sm和Ce作为助剂,掺入水滑石(LDHs)前体后经焙烧-还原分别得到Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)和Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)催化剂,研究了两种结构催化剂的二氧化碳低温甲烷化反应。研究结果表明,相较于Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3),MnO_(x)的引入使Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)在225℃以下表现出优异的性能,CO_(2)转化率达到68%,CH4选择性达到100%,且在100h内具有良好的稳定性,150℃时TOF为0.087s^(-1),大于Ni/Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)(0.013s^(-1))。这主要是由于引入MnO_(x),在保持金属颗粒高度分散的同时,借助MnO_(x)在催化剂表面连续还原,提高了Ni/MnO_(x)-Sm_(2)O_(3)-CeO_(2)/Al_(2)O_(3)表面氧空位浓度且增加了催化剂的碱性位点,促进了二氧化碳的吸附和活化。原位红外结果进一步表明,低温下催化剂表面氧空位促进甲酸盐和甲氧基中间物种的生成,进而提高了二氧化碳甲烷化活性。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 甲烷 催化剂 催化(作用)
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究 Ⅰ. 沉淀剂对催化剂结构和性能的影响 被引量：30
9
作者 张建祥 赵彦巧 +2 位作者 陈吉祥 王日杰 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第5期444-448,共5页
使用不同沉淀剂制备了CuO ZnO Al2O3 HZSM 5复合型催化剂,考察了其对CO2直接加氢的催化性能,并采用H2 TPR、XRD、BET、CO2 TPD、H2 TPD等表征方法对催化剂物化性质进行了表征。研究结果表明,沉淀剂对催化剂的反应性能、晶相结构、还原... 使用不同沉淀剂制备了CuO ZnO Al2O3 HZSM 5复合型催化剂,考察了其对CO2直接加氢的催化性能,并采用H2 TPR、XRD、BET、CO2 TPD、H2 TPD等表征方法对催化剂物化性质进行了表征。研究结果表明,沉淀剂对催化剂的反应性能、晶相结构、还原难易程度、以及对CO2、H2的吸附性能等均有显著影响。催化剂上存在两种吸附位,催化剂的活性、选择性与其吸附性能密切相关。研究结果可以较好地解释CO2直接转化为甲醇和二甲醚的反应机理。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂 沉淀剂
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究Ⅱ铜/锌对复合催化剂结构和性能的影响 被引量：31
10
作者 赵彦巧 陈吉祥 +1 位作者 张建祥 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期334-338,共5页
制备了具有不同铜/锌(氧化物质量比)的CuOZnOAl2O3/HZSM5复合型催化剂,考察了其对CO2加氢直接合成二甲醚的催化性能,并采用H2TPR、XRD、BET、IR及XPS等表征方法对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,催化剂中的铜/锌对催化剂的反应... 制备了具有不同铜/锌(氧化物质量比)的CuOZnOAl2O3/HZSM5复合型催化剂,考察了其对CO2加氢直接合成二甲醚的催化性能,并采用H2TPR、XRD、BET、IR及XPS等表征方法对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,催化剂中的铜/锌对催化剂的反应性能、晶相结构以及还原难易程度等均有一定程度的影响。在所制备的四种不同铜/锌的复合催化剂中,以Cu/Zn=1/2的催化剂反应性能最为理想,虽然它们的还原峰位置和比表面积相差不大,但在反映催化剂各组分间相互作用的IR谱图中则表现出较明显的差别。XPS结果表明,活性组分铜以Cu+和Cu0两种形态存在,支持Cu+和Cu0共同组成合成甲醇活性中心的观点。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂 铜/锌
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铁钴双金属催化剂上二氧化碳加氢合成低碳烯烃 被引量：12
11
作者 刘歆颖 邓国才 +1 位作者 陈荣悌 陈民芳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第2期145-149,共5页
研究了常压下铁钴双金属催化剂上二氧化碳催化加氢合成低碳烯烃的反应，考察了钴含量、反应温度对二氧化碳转化率、产物选择性的影响。结果表明，钴的添加有利于铁的碳化，提高了二氧化碳转化率，降低了一氧化碳选择性，提高了甲烷选择... 研究了常压下铁钴双金属催化剂上二氧化碳催化加氢合成低碳烯烃的反应，考察了钴含量、反应温度对二氧化碳转化率、产物选择性的影响。结果表明，钴的添加有利于铁的碳化，提高了二氧化碳转化率，降低了一氧化碳选择性，提高了甲烷选择性，适量钴的添加促进了二氧化碳向烃的转化。在铁钴摩尔比６７∶３３，反应温度３５０℃，反应空速５０００ｍｌｇ－１ｈ－１条件下，二氧化碳转化率达到２８１％，Ｃ＋２选择性达到１１６％。 展开更多
关键词 铁 钴 二氧化碳 加氢 低碳烯烃 催化剂 烯烃
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚反应体系的热力学 被引量：11
12
作者 赵彦巧 陈吉祥 张继炎 《天津大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期408-413,共6页
为了有效利用二氧化碳资源,对二氧化碳加氢直接合成二甲醚进行了研究．在对二氧化碳加氢直接合成二甲醚反应体系进行的热力学研究中,用逸度系数校正了压力的效应,模拟计算分析了反应体系达到热力学平衡时各组分的组成及其与温度、压力和... 为了有效利用二氧化碳资源,对二氧化碳加氢直接合成二甲醚进行了研究．在对二氧化碳加氢直接合成二甲醚反应体系进行的热力学研究中,用逸度系数校正了压力的效应,模拟计算分析了反应体系达到热力学平衡时各组分的组成及其与温度、压力和H_2与CO_2的比之间的关系．经计算得出,在533 K、3 MPa和H_2与CO_2的体积比为3的反应条件下,当体系达到热力学平衡状态时,CO_2的平衡转化率为26．49％,二甲醚的平衡收率为14．9％．研究结果表明,为获得较高的目标产物二甲醚的收率,可以通过调整反应条件控制CO的生成量,充分发挥催化剂中甲醇脱水组分的作用,及时脱除反应中生成的水,使平衡向有利于二甲醚的方向转移． 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 热力学分析
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二氧化碳催化加氢研究进展 被引量：12
13
作者 夏勇德 赵维君 张书笈 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1996年第7期513-522,共10页
二氧化碳催化加氢研究进展夏勇德赵维君张书笈（南开大学化学系，天津３０００７１）ＸｉａＹｏｎｇｄｅ，ＺｈａｏＷｅｉｊｕｎａｎｄＺｈａｎｇＳｈｕｊｉ（ＤｅｐａｒｔｍｅｎｔｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，ＮａｎｋａｉＵｎｉｖｅｒｓ... 二氧化碳催化加氢研究进展夏勇德赵维君张书笈（南开大学化学系，天津３０００７１）ＸｉａＹｏｎｇｄｅ，ＺｈａｏＷｅｉｊｕｎａｎｄＺｈａｎｇＳｈｕｊｉ（ＤｅｐａｒｔｍｅｎｔｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ，ＮａｎｋａｉＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｔｉａｎｊｉｎ３０００７１... 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢反应 催化剂 反应机理
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二氧化碳加氢直接合成二甲醚催化剂的研究——沉淀次序对复合催化剂结构和性能的影响 被引量：13
14
作者 赵彦巧 陈吉祥 +1 位作者 张建祥 张继炎 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2006年第3期5-8,共4页
以草酸乙醇溶液为沉淀剂,采用不同的沉淀次序(并流、反加和正加)制备了CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5复合型催化剂,对CO2加氢直接合成二甲醚反应的催化活性顺序为:并流法催化剂>反加法催化剂>正加法催化剂。3种复合催化剂的还原温度由低... 以草酸乙醇溶液为沉淀剂,采用不同的沉淀次序(并流、反加和正加)制备了CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5复合型催化剂,对CO2加氢直接合成二甲醚反应的催化活性顺序为:并流法催化剂>反加法催化剂>正加法催化剂。3种复合催化剂的还原温度由低到高的顺序为:并流法催化剂<反加法催化剂<正加法催化剂。在沉淀过程中,反加法和正加法均形成类胶体沉淀,相应催化剂的比表面积也较大。IR研究发现,催化剂在1101cm-1处表现Cu/Zn/Al氧化物与HZSM-5分子筛之间相互作用的IR吸收峰强度与其催化活性间存在对应关系。XRD结果表明,并流法得到的催化剂前驱体中有铜锌同形取代现象,有利于催化剂活性的发挥。 展开更多
关键词 一氧化碳 加氢 二甲醚 CuO-ZnO-Al2O3/HZSM-5催化剂 沉淀次序
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铁镍双金属催化剂用于二氧化碳加氢合成低碳烯烃的研究 被引量：10
15
作者 刘歆颖 邓国才 +1 位作者 郭先芝 陈荣悌 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第5期447-450,共4页
研究了常压下铁镍双金属催化剂上进行二氧化碳催化加氢合成低碳烯烃的反应，考察了不同镍含量对二氧化碳转化率及产物选择性的影响，对反应前后催化剂物相的变化进行了ＸＲＤ、ＭＥＳ和ＸＰＳ研究。结果表明，少量镍的添加促进了催化剂... 研究了常压下铁镍双金属催化剂上进行二氧化碳催化加氢合成低碳烯烃的反应，考察了不同镍含量对二氧化碳转化率及产物选择性的影响，对反应前后催化剂物相的变化进行了ＸＲＤ、ＭＥＳ和ＸＰＳ研究。结果表明，少量镍的添加促进了催化剂中铁的还原，铁的碳化提高了二氧化碳转化率及烯烃选择性。添加１％ 镍时，反应温度３５０℃，反应空速５０００－ １ 条件下，产物中烯烃选择性达到５－３％ ，二氧化碳转化率为３２－６％ ，烯烷比为４－７。 展开更多
关键词 催化剂 二氧化碳 加氢 低碳烯烃 铁镍金属催化剂
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Ru-MACHO催化甘油加氢还原二氧化碳 被引量：4
16
作者 沈峥 王晨璐 +3 位作者 刘诗扬 张唯 黄欣 张亚雷 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2018年第5期897-903,共7页
为解决传统二氧化碳加氢反应中需要大量氢气作为还原剂的问题,选用甘油作为还原剂,不仅降低生物柴油生产成本,也使还原过程更加安全、绿色、可持续。选用含钌螯合物Ru-MACHO为催化剂,进行催化甘油还原二氧化碳的研究,实现二氧化碳转化... 为解决传统二氧化碳加氢反应中需要大量氢气作为还原剂的问题,选用甘油作为还原剂,不仅降低生物柴油生产成本,也使还原过程更加安全、绿色、可持续。选用含钌螯合物Ru-MACHO为催化剂,进行催化甘油还原二氧化碳的研究,实现二氧化碳转化为甲酸的同时可将甘油转化为乳酸。考察了碳酸氢钾投加量、氢氧化钾投加量、反应温度、反应时间对反应的影响,并进行了工业级甘油试验、催化剂回用及反应路径推测的研究。结果表明,80mmol甘油和2.00g KHCO3可在1.12g KOH和3 mg Ru-MACHO催化条件下,经200℃,24h生成4.14mmol甲酸和21.04mmol乳酸,甘油和碳酸氢钾转化率分别达26.30%和20.70%。回用研究表明,此体系经5次回用后仍具有较高活性。从这些结果可以看出,Ru-MACHO对催化甘油还原二氧化碳有显著效果,为实现生物质资源化提供基础数据。 展开更多
关键词 甘油 二氧化碳 加氢 Ru-MACHO催化剂 甲酸 乳酸
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二氧化碳加氢制甲醇过程热力学分析 被引量：12
17
作者 祝贺 汪丹峰 +2 位作者 陈倩倩 沈国飞 唐志永 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第3期21-25,共5页
CO2加氢制甲醇是温室气体CO2资源化一个极具前景的研究领域，本文采用吉布斯自由能最小法耦合非理想体系PR状态方程对反应过程进行了热力学平衡分析。结果表明，提高压力和降低温度有利于反应的进行，有利于提高CO2的转化率，同时提高了... CO2加氢制甲醇是温室气体CO2资源化一个极具前景的研究领域，本文采用吉布斯自由能最小法耦合非理想体系PR状态方程对反应过程进行了热力学平衡分析。结果表明，提高压力和降低温度有利于反应的进行，有利于提高CO2的转化率，同时提高了CH3OH的选择性；增加原料n（H2）/n（CO2）有利于提高CO2的转化率和CH3OH的选择性。另外，适当添加少量CO作为原料，CO可能从产物转变为反应物，因此虽然降低了反应过程CO2的转化率，但能够增加单位CO2的CH3OH产率，不过，若原料气中CO含量过多，则CO2加氢过程转变为传统的CO加氢过程；由于反应过程受热力学平衡的制约，CO2单程转化率较低（约20%~30%），采用尾气循环的工艺过程能够成倍提高CO2总转化率。 展开更多
关键词 二氧化碳 资源化 加氢 甲醇 热力学 吉布斯自由能最小法
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二氧化碳的活化及其催化加氢制二甲醚的研究进展 被引量：6
18
作者 秦祖赠 刘瑞雯 +1 位作者 纪红兵 蒋月秀 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期119-126,共8页
CO2是一种稳定的物质,其化学惰性限制了CO2转化技术的发展。本文介绍了化学催化、生物活化、光电活化及等离子体活化等CO2活化方式,从CO2催化加氢合成二甲醚的工艺研究、催化剂开发、催化加氢机理和本征动力学研究等方面综述了CO2催化... CO2是一种稳定的物质,其化学惰性限制了CO2转化技术的发展。本文介绍了化学催化、生物活化、光电活化及等离子体活化等CO2活化方式,从CO2催化加氢合成二甲醚的工艺研究、催化剂开发、催化加氢机理和本征动力学研究等方面综述了CO2催化加氢合成二甲醚的研究进展,认为化学催化法是目前应用最广泛的一种CO2活化方式。对于一步法催化CO2加氢合成二甲醚的工艺,其难点是制备高效CO2活化催化剂。开发高效的CO2活化及转化催化剂及对CO2合成二甲醚的反应过程进行机理探究,是推广CO2转化技术的关键。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 动力学模型 催化 多相反应
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二氧化碳加氢甲烷化单组分担载型金属催化剂表面漫反射紫外可见光谱研究 被引量：5
19
作者 唐波 江琦 +1 位作者 何锡文 沈含熙 《分析科学学报》 CAS CSCD 1998年第1期31-36,共6页
本文通过对二氧化碳加氢甲烷化单组分担载型金属催化剂表面漫反射紫外可见光谱解析，揭示了载体上离子存在形态、活性组分与载体相互作用结果对催化剂活性的影响．制备催化剂焙烧温度、金属担载量和浸渍方式不同，谱信息的变化能为催化... 本文通过对二氧化碳加氢甲烷化单组分担载型金属催化剂表面漫反射紫外可见光谱解析，揭示了载体上离子存在形态、活性组分与载体相互作用结果对催化剂活性的影响．制备催化剂焙烧温度、金属担载量和浸渍方式不同，谱信息的变化能为催化剂活性改变提供判据． 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 甲烷化 催化剂 DRUVS
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铁基催化剂上二氧化碳加氢合成低碳烯烃的研究 被引量：12
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作者 苏春彦 檀建群 王承学 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2013年第3期34-38,47,共6页
利用浸渍法制备系列负载型Fe-Cu-K-Ce催化剂,并用其进行了CO2加氢合成低碳烯烃研究。考察了不同的载体,载体上活性组分Fe、Cu、K、Ce负载量,焙烧温度,以及反应温度、空速、压力等工艺条件对催化剂活性的影响。结果表明,以MgO-ZSM-5为载... 利用浸渍法制备系列负载型Fe-Cu-K-Ce催化剂,并用其进行了CO2加氢合成低碳烯烃研究。考察了不同的载体,载体上活性组分Fe、Cu、K、Ce负载量,焙烧温度,以及反应温度、空速、压力等工艺条件对催化剂活性的影响。结果表明,以MgO-ZSM-5为载体,w(Fe)为15%,且活性组分n(Fe)∶n(Cu)∶n(K)∶n(Ce)为100∶20∶8∶8,在773K下空气中焙烧制得的催化剂在623K、1.0MPa、空速1200h-1反应条件下活性最高,此时CO2转化率可达60%以上,低碳烯烃选择性可达20%以上。对催化剂进行了CO2-TPD、XRD和TEM表征分析。 展开更多
关键词 铁基催化剂 二氧化碳 加氢 低碳烯烃 载体 反应条件
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