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Cu改性丝光沸石催化剂及其在二甲醚羰基化反应中的性能研究
1
作者 赵鹏 邵钦涟 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期102-105,111,共5页
以六亚甲基亚胺(HMI)为水热合成模板制备H-MOR和Cu/H-MOR系列丝光沸石催化剂,并在二甲醚羰基化反应中对其进行评价。为了研究Cu的掺入量对丝光沸石反应性能的影响,利用XRD、SEM、氮气吸附/脱附、ICP-AES、NH_(3)-TPD和CO-TPD等对催化剂... 以六亚甲基亚胺(HMI)为水热合成模板制备H-MOR和Cu/H-MOR系列丝光沸石催化剂,并在二甲醚羰基化反应中对其进行评价。为了研究Cu的掺入量对丝光沸石反应性能的影响,利用XRD、SEM、氮气吸附/脱附、ICP-AES、NH_(3)-TPD和CO-TPD等对催化剂进行表征。结果表明,随着Cu的掺入,催化剂的酸量和酸强度明显增加,同时促进了催化剂对CO的吸附,进而提高了催化剂的反应性能。在反应温度为200℃、反应压力为1.0 MPa和反应空速为2040 mL/(g·h)条件下的评价结果表明,当掺入Cu的质量分数达到2.36%时,催化剂的反应性能最优,二甲醚转化率为58%且乙酸甲酯(MA)选择性为95%。 展开更多
关键词 二甲醚羰基化 H-MOR 水热合成 Cu改性
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合成气直接合成二甲醚与甲醇的热力学分析 被引量：33
2
作者 张海涛 曹发海 +1 位作者 刘殿华 房鼎业 《华东理工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期198-201,共4页
确定了合成气直接合成二甲醚与甲醇的复合反应体系独立方程数 ,并进行了热力学计算与分析 ,计算了不同初始组成、温度。
关键词 合成气 二甲醚 甲醇 热力学 合成 催化剂
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甲醇、二甲醚共进料合成碳酸二甲酯 被引量：10
3
作者 常雁红 韩怡卓 +2 位作者 王心葵 杨彩虹 李文彬 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第11期829-831,共3页
研究了以甲醇、二甲醚为原料合成碳酸二甲酯。试验表明 ,加入少量二甲醚可通过其水解作用消耗产物水的含量 ,提高碳酸二甲酯的产率。考察了二甲醚对甲醇氧化羰化的影响 ,催化剂采用二甲醚水解催化剂与甲醇氧化羰化催化剂的机械混合物。... 研究了以甲醇、二甲醚为原料合成碳酸二甲酯。试验表明 ,加入少量二甲醚可通过其水解作用消耗产物水的含量 ,提高碳酸二甲酯的产率。考察了二甲醚对甲醇氧化羰化的影响 ,催化剂采用二甲醚水解催化剂与甲醇氧化羰化催化剂的机械混合物。最佳反应条件 :温度 1 2 0℃、时间 4h、m(HX) /m(CuCl) =1 /6、n(甲醇 ) /n(二甲醚 ) =5/3。 展开更多
关键词 甲醇 二甲醚 碳酸二甲酯 合成 水解催化剂
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聚甲氧基二甲醚研究进展 被引量：37
4
作者 史高峰 陈英赞 +2 位作者 陈学福 张梅 张兴潜 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2012年第2期74-78,共5页
聚甲氧基二甲醚(PODME)是一种有潜力的柴油添加剂,其物化性质、合成方法和催化剂被总结和评述。
关键词 聚甲氧基二甲醚 聚甲醛二甲醚 PODME 燃油添加剂 合成 催化剂 研究进展
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生物质气化重整合成二甲醚 被引量：21
5
作者 王铁军 常杰 +1 位作者 祝京旭 付严 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第3期297-300,共4页
以松木粉为原料,采用空气 水蒸气气化制备了富氢气化气,通过添加甲烷重整富氢气化气,调整了合成气化学当量比,在260℃、4MPa、12000h-1条件下,对生物质合成气一步法合成二甲醚进行了实验研究。结果表明:引入甲烷重整,活化了富氢气化气... 以松木粉为原料,采用空气 水蒸气气化制备了富氢气化气,通过添加甲烷重整富氢气化气,调整了合成气化学当量比,在260℃、4MPa、12000h-1条件下,对生物质合成气一步法合成二甲醚进行了实验研究。结果表明:引入甲烷重整,活化了富氢气化气中过量的CO2,甲烷的最佳加入量为CH4 CO2=1,生物质碳转化率达到70%以上,尾气中二甲醚选择性达到69.6%。 展开更多
关键词 生物质 合成 二甲醚
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甲烷空气催化部分氧化制合成气与含氮合成气制二甲醚的研究 被引量：15
6
作者 贾美林 李文钊 +7 位作者 徐恒泳 葛庆杰 侯守福 徐显明 李影辉 张忠涛 李宏业 金香兰 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期1-5,共5页
采用常规浸渍法制备了经镧和镁改性的镍基催化剂 ,以铜锌铝甲醇合成催化剂和HZSM 5分子筛通过机械混合制备了二甲醚合成催化剂。采用固定床流动反应色谱装置研究了甲烷空气催化部分氧化制合成气的催化性能 ,同时开展了以含氮合成气制备... 采用常规浸渍法制备了经镧和镁改性的镍基催化剂 ,以铜锌铝甲醇合成催化剂和HZSM 5分子筛通过机械混合制备了二甲醚合成催化剂。采用固定床流动反应色谱装置研究了甲烷空气催化部分氧化制合成气的催化性能 ,同时开展了以含氮合成气制备二甲醚的研究。结果说明 ,镍基催化剂对甲烷空气部分氧化制合成气在常压下具有高的转化率 ,随压力升高 ,转化率明显下降 ,并且催化剂严重积炭 ,通过向反应体系添加H2 O和CO2 可以提高加压条件下的CH4转化率并抑制催化剂积炭 ,还可获得n(H2 ) /n(CO)接近 2的合成气 ,满足合成二甲醚的要求。采用含氮合成气制备二甲醚 ,在压力 7.0MPa ,空速 10 0 0h-1条件下 ,催化剂连续使用 2 0 0h性能基本稳定 ,CO转化率在 93%左右 ,DME选择性在 77%左右 ,DME收率在 72 展开更多
关键词 甲烷 合成气 二甲醚 部分氧化 催化氧化 HZSM-5分子筛 含氮合成气 空气 镍基催化剂
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合成气一步法制二甲醚双功能催化剂的研究进展 被引量：36
7
作者 夏建超 毛东森 +1 位作者 陈庆龄 唐颐 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第8期788-794,共7页
概述了以合成气为原料一步法合成二甲醚双功能催化剂的研究现状及最新进展,分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分、两种活性组分的复合方法及配比等。锫和硼等是CuO-ZnO-Al2O3甲醇合成活性组分的良好助剂,硼... 概述了以合成气为原料一步法合成二甲醚双功能催化剂的研究现状及最新进展,分别介绍了双功能催化剂中的甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分、两种活性组分的复合方法及配比等。锫和硼等是CuO-ZnO-Al2O3甲醇合成活性组分的良好助剂,硼、硅和钨可增强脱水组分γ-Al2O3的酸性,水蒸气处理和添加助剂可增加脱水组分HZSM-5的稳定性,共沉淀沉积法是制备双功能催化剂的较好方法。 展开更多
关键词 合成气 二甲醚 一步法 双功能催化剂
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合成气合成二甲醚平衡转化率及选择率计算模型 被引量：8
8
作者 张琦 杨静 +1 位作者 应卫勇 房鼎业 《化学工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第2期64-68,共5页
对合成气合成二甲醚反应体系进行热力学参数计算,应用SHBWR状态方程计算了各组分的逸度系数。选取CO、CO2 加氢合成甲醇及甲醇脱水生成二甲醚为独立反应,CO、CO2、二甲醚为关键组分,提出了合成气合成二甲醚的碳转化率、二甲醚与甲醇选... 对合成气合成二甲醚反应体系进行热力学参数计算,应用SHBWR状态方程计算了各组分的逸度系数。选取CO、CO2 加氢合成甲醇及甲醇脱水生成二甲醚为独立反应,CO、CO2、二甲醚为关键组分,提出了合成气合成二甲醚的碳转化率、二甲醚与甲醇选择率及收率的计算模型。讨论了温度、压力、原料气组成对合成气合成二甲醚化学平衡的影响。 展开更多
关键词 二甲醚 甲醇 合成 热力学
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合成气制备甲醇、二甲醚的反应机理及其动力学研究进展 被引量：13
9
作者 肖文德 滕丽华 鲁文质 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第6期497-507,共11页
论述了甲醇合成机理,按甲醇合成的碳源将甲醇合成机理分为CO+H2合成机理、CO2+H2合成机理以及CO2+CO+H2合成机理,按照原料气的不同对甲醇合成机理的相关研究进行了分类总结。根据对CO2+H2合成甲醇机理的普遍认同,详细阐述了基于该机理... 论述了甲醇合成机理,按甲醇合成的碳源将甲醇合成机理分为CO+H2合成机理、CO2+H2合成机理以及CO2+CO+H2合成机理,按照原料气的不同对甲醇合成机理的相关研究进行了分类总结。根据对CO2+H2合成甲醇机理的普遍认同,详细阐述了基于该机理的动力学研究。同时对甲醇脱水生成二甲醚的机理及动力学研究进行了总结,并提出新的反应机理和动力学。最后展望了合成气制二甲醚机理研究工作的发展方向。 展开更多
关键词 甲醇 合成 脱水 二甲醚 合成气 反应机理 动力学
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浆态床一步法二甲醚产业化技术开发研究进展 被引量：19
10
作者 黎汉生 任飞 王金福 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第9期921-924,共4页
介绍了国内外浆态床一步法二甲醚产业化技术开发现状 ,报道了清华大学实验室与重庆英力燃化有限公司合作开发的燃料级二甲醚中试试验结果 。
关键词 二甲醚 合成气 产业化技术 浆态床
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氯化锌催化甲醇和甲醛合成聚甲氧基二甲醚 被引量：6
11
作者 时米东 何高银 +2 位作者 代方方 王云芳 李青松 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第7期2824-2831,共8页
聚甲氧基二甲醚（PODEn）是一种环保、友好、高效的柴油添加剂,具有非常广阔的应用前景。以甲醇与甲醛为原料,氯化锌为催化剂合成了PODEn,探讨了其合成机理,考察了反应温度、时间、催化剂用量和原料配比等条件对反应的影响,并将氯化锌... 聚甲氧基二甲醚（PODEn）是一种环保、友好、高效的柴油添加剂,具有非常广阔的应用前景。以甲醇与甲醛为原料,氯化锌为催化剂合成了PODEn,探讨了其合成机理,考察了反应温度、时间、催化剂用量和原料配比等条件对反应的影响,并将氯化锌、强酸性大孔树脂和氯化锌改性树脂进行比较。实验结果表明,氯化锌对甲醇和甲醛反应合成PODEn具有一定的催化活性,其较优的反应条件为：甲醇与甲醛质量比2：（3~4）、催化剂用量3.0%（质量分数）、反应温度105℃,反应时间300 min;氯化锌改性树脂具有更高的催化活性,产物含量较氯化锌提高10个百分点以上,同时降低了反应温度。 展开更多
关键词 催化剂 聚甲氧基二甲醚 醇 甲醛 合成
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一步法合成二甲醚整体式催化剂的制备及反应性能研究 被引量：9
12
作者 李超 李琢 +2 位作者 李建青 杨成 吴晋沪 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第4期287-292,共6页
以蜂窝陶瓷为载体、γ-Al2O3为惰性涂层、C301/HZSM-5为活性组分制备出一种整体式合成二甲醚催化剂。BET、XRD和SEM分析结果表明,活性组分均匀负载在载体表面上,催化剂具有良好的结构和织构特点。在固定床反应器中考察了整体式催化剂上C... 以蜂窝陶瓷为载体、γ-Al2O3为惰性涂层、C301/HZSM-5为活性组分制备出一种整体式合成二甲醚催化剂。BET、XRD和SEM分析结果表明,活性组分均匀负载在载体表面上,催化剂具有良好的结构和织构特点。在固定床反应器中考察了整体式催化剂上CO加氢一步法合成二甲醚的反应性能,并与C301/HZSM-5颗粒(粉末)催化剂进行了比较。在温度260℃、压力4.0MPa、合成气空速1 500mL/(g.h)的条件下,整体式催化剂上CO转化率达到79.62%,二甲醚选择性为70.58%,分别比C301/HZSM-5颗粒催化剂高出7.78%和9.44%。100h的稳定性实验结果表明,整体式催化剂可以保持较高的活性和选择性,而颗粒状催化剂的活性有明显的下降。 展开更多
关键词 C301/HZSM-5 整体式催化剂 一步法 二甲醚
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三相床中含氮合成气一步法合成二甲醚的工艺条件 被引量：5
13
作者 聂兆广 刘宏伟 +2 位作者 刘殿华 应卫勇 房鼎业 《华东理工大学学报（自然科学版）》 CAS CSCD 北大核心 2004年第1期11-14,18,共5页
研究了在充有惰性液体介质的机械搅拌三相床反应器中含氮合成气一步法合成二甲醚的工艺条件,催化剂是由甲醇合成催化剂与甲醇脱水催化剂均匀混合组成的双功能催化剂,粒度为0.15～0.18mm。在温度220～260°C、压力3～7MPa、空速800～... 研究了在充有惰性液体介质的机械搅拌三相床反应器中含氮合成气一步法合成二甲醚的工艺条件,催化剂是由甲醇合成催化剂与甲醇脱水催化剂均匀混合组成的双功能催化剂,粒度为0.15～0.18mm。在温度220～260°C、压力3～7MPa、空速800～2000mL/(g·h)条件下考察了温度、压力、空速及搅拌转速对CO转化率及二甲醚选择性的影响,结果表明240～260°C、7MPa及1000mL/(g·h)是合成二甲醚较佳的反应条件。实验还考察了催化剂含量及气体组成对反应的影响,结果表明H2/CO高时CO转化率较高。 展开更多
关键词 二甲醚 三相床反应器 工艺条件 含氮合成气 一步法
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聚甲氧基二甲醚的合成及其物理化学性质表征（英文） 被引量：7
14
作者 康美荣 宋河远 +1 位作者 金福祥 陈静 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2017年第7期837-845,共9页
聚甲氧基二甲醚(H_3CO(CH_2O)_nCH_3,PODE_n或DMM_n,n≥2)具有独特的物理化学性质;作为一种柴油添加剂,可以有效提高油品燃烧效率并达到节能减排的目的。首先合成了一系列聚合度n为2、3、4和5单一组分的聚甲氧基二甲醚,采用NMR、FT-IR、... 聚甲氧基二甲醚(H_3CO(CH_2O)_nCH_3,PODE_n或DMM_n,n≥2)具有独特的物理化学性质;作为一种柴油添加剂,可以有效提高油品燃烧效率并达到节能减排的目的。首先合成了一系列聚合度n为2、3、4和5单一组分的聚甲氧基二甲醚,采用NMR、FT-IR、Raman和DFT计算等手段对每个聚甲氧基二甲醚单体的化学结构进行表征,并对其在298.15-323.15 K温度的密度和黏度进行了测试。结果表明,聚甲氧基二甲醚的密度和黏度随着温度的升高而逐渐降低,随着聚合度的增加而逐渐升高。同时,聚甲氧基二甲醚PODE_n(n=2-5)的闪点和倾点以及溶解热和凝固热均随着聚合度的增加而提高。 展开更多
关键词 聚甲氧基二甲醚 合成 结构表征 物理化学性质
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CO_2加氢直接制二甲醚双功能催化剂的研究进展 被引量：9
15
作者 毛东森 王嵩 卢冠忠 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第11期1172-1178,共7页
综述了CO2加氢直接制二甲醚双功能催化剂的研究进展情况,重点介绍了双功能催化剂中甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分和双功能催化剂的制备方法。CuO-ZnO基复合氧化物是最常用的甲醇合成活性组分,其铜锌比、制备方法和条件及助剂等显... 综述了CO2加氢直接制二甲醚双功能催化剂的研究进展情况,重点介绍了双功能催化剂中甲醇合成活性组分、甲醇脱水活性组分和双功能催化剂的制备方法。CuO-ZnO基复合氧化物是最常用的甲醇合成活性组分,其铜锌比、制备方法和条件及助剂等显著影响双功能催化剂的性能。由于反应体系中含有较多的水,HZSM-5分子筛比γ-Al2O3更适合作为双功能催化剂的甲醇脱水活性组分。 展开更多
关键词 二氧化碳 加氢 二甲醚 甲醇 直接合成 双功能催化剂
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生物质间接液化合成燃料二甲醚 被引量：4
16
作者 许庆利 蓝平 +1 位作者 周明 颜涌捷 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第3期292-296,共5页
在双功能催化剂JC207/HZSM-5上,对流化床内制备的生物质气脱碳后合成二甲醚进行了研究。结果表明,二甲醚时空产率在260℃达到最大;随反应压力升高而增大;随空速的增加,时空产率先增加后降低。同时发现,在合成二甲醚的生物质气中须把生... 在双功能催化剂JC207/HZSM-5上,对流化床内制备的生物质气脱碳后合成二甲醚进行了研究。结果表明,二甲醚时空产率在260℃达到最大;随反应压力升高而增大;随空速的增加,时空产率先增加后降低。同时发现,在合成二甲醚的生物质气中须把生物质气中二氧化碳降低到5%后才可以提高甲醇合成反应速率,进而提高二甲醚合成反应速率。 展开更多
关键词 生物质气 合成 二甲醚 催化剂
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甲醇、多聚甲醛合成聚甲醛二甲醚的工艺研究 被引量：6
17
作者 胡国庆 田恒水 +2 位作者 王柯 魏永梅 黄婕 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期8-11,共4页
利用大孔强酸性阳离子树脂HD-8为催化剂,在高压反应釜中合成了聚甲醛二甲醚,并考察了催化剂用量、物料配比、反应温度和时间及搅拌速度等工艺条件对PODE_(3-8)收率的影响。确立了较佳的工艺条件为:催化剂/反应物质量比为4%,原料配比为n(... 利用大孔强酸性阳离子树脂HD-8为催化剂,在高压反应釜中合成了聚甲醛二甲醚,并考察了催化剂用量、物料配比、反应温度和时间及搅拌速度等工艺条件对PODE_(3-8)收率的影响。确立了较佳的工艺条件为:催化剂/反应物质量比为4%,原料配比为n(HCHO):n(Me OH)=2,反应温度95℃,初始N2压力1.0MPa,搅拌转速650r/min,反应时间6h。该工艺条件下,PODE_(3-8)收率可达39.66%。 展开更多
关键词 聚甲醛二甲醚 甲醇 多聚甲醛 合成
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生物质气合成二甲醚实验研究 被引量：3
18
作者 许庆利 颜涌捷 +2 位作者 张素平 李庭琛 任铮伟 《太阳能学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第5期673-676,共4页
采用水蒸汽气化木屑制备生物质气,在下游的重整反应器内,通过两段催化重整焦油,焦油裂解率高得96.70%。在双功能催化剂JC207/HZSM-5催化剂上,对生物质气合成二甲醚进行了实验研究。利用原生物质气以及脱碳生物质气考察了不同温度、压力... 采用水蒸汽气化木屑制备生物质气,在下游的重整反应器内,通过两段催化重整焦油,焦油裂解率高得96.70%。在双功能催化剂JC207/HZSM-5催化剂上,对生物质气合成二甲醚进行了实验研究。利用原生物质气以及脱碳生物质气考察了不同温度、压力和空速对合成二甲醚的影响。结果表明,在260℃,4 MPa、2400 L/(kgcat·h)条件下,原生物质气的CO单程转化率达到67.95%,单位质量催化剂的最大二甲醚时空收率0.338g/(gcat·h)。脱碳生物质气的CO单程转化率达到75.52%,单位质量催化剂的最大二甲醚时空收率0.583g/(gcat·h)。 展开更多
关键词 生物质 合成 二甲醚 催化裂解
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氧化镁改性HZSM．5分子筛的酸性及在合成气直接制二甲醚反应中的应用--镁前驱体的影响 被引量：6
19
作者 毛东森 张斌 +1 位作者 杨为民 卢冠忠 《高校化学工程学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第1期134-139,共6页
以乙酸镁为前驱体采用浸渍法制备了一系列不同氧化镁（MgO）含量（0％-20％）的镁改性HZSM-5分子筛，并采用X射线衍射（XRD）、N2吸附、X射线光电子能谱（XPS）、氨程序升温脱附（NH3-tPD）和吡啶吸附红外光谱（Py-IR）方法对其结构和... 以乙酸镁为前驱体采用浸渍法制备了一系列不同氧化镁（MgO）含量（0％-20％）的镁改性HZSM-5分子筛，并采用X射线衍射（XRD）、N2吸附、X射线光电子能谱（XPS）、氨程序升温脱附（NH3-tPD）和吡啶吸附红外光谱（Py-IR）方法对其结构和酸性进行了表征。在连续流动加压固定床反应器中及温度260℃、压力4MPa和气体空速1500mL．（gcn·h）^-1条件下，考察了以上述HZSM-5分子筛为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分（CuO-ZnO-Al2O3）所组成的双功能催化剂对合成气直接制二甲醚反应的催化性能。结果表明，HZSM-5分子筛经适量的MgO改性后，产物中二甲醚的选择性由49．1％提高到68％以上，而二氧化碳和烃类副产物的选择性则分别由37．1％和9．3％降低到27％和0．1％以下。烃类和二氧化碳副产物减少的原因是MgO改性降低了HZSM-5分子筛强酸中心的酸量，尤其是减少了强Broensted酸的酸量。另外，与以硝酸镁为前驱体制备的MgO／HZSM-5不同，MgO在较大的范围（2．5％-20％）内对其催化性能几乎无影响。 展开更多
关键词 氧化镁 HZSM-5分子筛 双功能催化剂 二甲醚 合成气
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气-液-固三相合成二甲醚技术进展 被引量：16
20
作者 郭俊旺 牛玉琴 张碧江 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1996年第4期38-43,共6页
综述了气-液-固三相二甲醚的合成技术进展,介绍了所取得的最新研究成果及动态。
关键词 三相合成技术 合成气 二甲醚
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