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绿脱石结构Fe(Ⅲ)还原程度对氧化过程·OH形成及有机质矿化的影响 被引量:1
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作者 肖艳琦 符俊宏 +3 位作者 刘细祥 廖文娟 张娜 崔浩杰 《农业环境科学学报》 CAS CSCD 北大核心 2024年第5期1056-1066,共11页
土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(Ⅱ)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(Ⅲ)的还原程度会随环境条件变化而不同,然而,关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(Ⅱ)/Fe总]对氧化... 土壤和沉积物有氧-无氧界面黏土矿物结构Fe(Ⅱ)氧化产生的羟自由基(·OH)在有机物质转化过程中具有重要作用。土壤和沉积物黏土矿物结构Fe(Ⅲ)的还原程度会随环境条件变化而不同,然而,关于含铁黏土矿物还原程度[Fe(Ⅱ)/Fe总]对氧化过程中·OH的形成及有机质矿化的影响尚不明确。本研究以富铁绿脱石为黏土矿代表,研究了不同还原程度绿脱石[Fe(Ⅱ)/Fe总:15%、22%、39%和56%]有氧氧化产生·OH的机制及该过程对溶解性有机质(DOM)转化的差异。结果表明,当不同还原程度绿脱石的悬浊液体系中结构Fe(Ⅱ)浓度为2.2 mmol·L^(-1)时,随着还原程度从15%增加到56%,其氧化120 min后·OH的累积浓度从13.6μmol·L^(-1)增加到27.1μmol·L^(-1),单位O_(2)转化为·OH的效率从3.3%提高到5.9%。傅里叶变换红外光谱(FTIR)、氮蓝四唑(NBT)猝灭实验和2,2′-联吡啶(BPY)钝化边缘反应位点的结果证明了还原程度为15%的绿脱石主要存在二八面体Fe(Ⅱ)[Al-Fe(Ⅱ)],并在边缘位点活化O2产生·OH;而还原程度为56%的绿脱石除二八面体Fe(Ⅱ)外,还存在高活性三八面体[Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)-Fe(Ⅱ)],底面位点和边缘位点均可活化O_(2)产生·OH,并且O2在底面位点还原形成·OH效率更高。氧化过程中·OH矿化溶解性有机质(DOM)形成CO_(2)的含量随绿脱石的还原程度的升高而升高。因此,与低还原程度绿脱石(15%)相比,高还原程度的绿脱石(56%)存在高活性三八面体并能从底面位点形成·OH从而提高了·OH生成的效率并进一步促进了DOM的矿化。 展开更多
关键词 绿脱石 结构二价铁 还原程度 羟自由基(·oh) 天然DOM转化
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三维电芬顿技术在难降解有机废水处理中的研究进展 被引量:1
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作者 高康健 杨紫怡 +3 位作者 钟海红 陈宋璇 杜国山 孙航宇 《水处理技术》 北大核心 2025年第2期29-36,共8页
基于三维电芬顿技术的发展过程,综述了三维电芬顿技术的基本原理、影响因素及其调控策略,总结了三维电芬顿技术在对抗生素废水、农药废水、垃圾渗滤液等难降解的有机废水进行处理时的实际应用效果,并提出三维电芬顿技术目前存在的颗粒... 基于三维电芬顿技术的发展过程,综述了三维电芬顿技术的基本原理、影响因素及其调控策略,总结了三维电芬顿技术在对抗生素废水、农药废水、垃圾渗滤液等难降解的有机废水进行处理时的实际应用效果,并提出三维电芬顿技术目前存在的颗粒电极金属离子脱稳析出、颗粒电极吸附污染物后性能下降的问题,未来的研究应探索颗粒电极的再生以及循环利用,提高颗粒电极负载率。 展开更多
关键词 三维电芬顿 颗粒电极 羟基自由基 高级氧化 废水处理
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·OH对肌原纤维蛋白中敏感氨基酸的氧化效应分析 被引量:10
3
作者 李银 张春晖 +4 位作者 李侠 孙红梅 董宪兵 谢小雷 王春青 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2013年第9期1038-1043,共6页
借助Fe3+-H2O2-Vc氧化模型体系,通过测定不同H2O2浓度条件下,氧化对肌原纤维蛋白中的氨基酸及氧化衍生物含量的影响,分析了羟自由基(·OH)对肌原纤维蛋白中敏感氨基酸的氧化效应。结果表明:·OH对构成肌原纤维蛋白氨基酸的氧化... 借助Fe3+-H2O2-Vc氧化模型体系,通过测定不同H2O2浓度条件下,氧化对肌原纤维蛋白中的氨基酸及氧化衍生物含量的影响,分析了羟自由基(·OH)对肌原纤维蛋白中敏感氨基酸的氧化效应。结果表明:·OH对构成肌原纤维蛋白氨基酸的氧化具有选择性,门冬氨酸(Asp)、甘氨酸(Gly)及亮氨酸(Leu)等对氧化作用不敏感,其含量变化不显著,而半胱氨酸(Cys)、蛋氨酸(Met)及酪氨酸(Tyr)对氧化敏感,随着H2O2浓度增加,模型体系中·OH的生成量也逐渐增加,导致3种敏感氨基酸含量呈下降趋势;对蛋白的羰基、总巯基及二酪氨酸等氧化衍生物含量的测定结果显示,氧化会导致蛋白的羰基及二酪氨酸含量增加,总巯基含量下降;进一步研究表明,氨基酸氧化存在明显的浓度效应,随着H2O2浓度升高,模型体系中·OH的生成量逐渐增加,氨基酸氧化程度加重,与未氧化的肌原纤维蛋白相比,当H2O2浓度达到20.0 mmol/L时,Cys、Met及Tyr的含量分别下降了13.3%、11.6%、20.5%。综上所述,氧化引起的含有活性基团敏感型氨基酸的结构改变是导致蛋白氧化的主要原因。 展开更多
关键词 羟自由基(·oh) 肌原纤维蛋白 敏感氨基酸 氧化
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三维电极法降解苯酚废水中·OH的测定及其影响因素研究 被引量:8
4
作者 吕贵芬 张珠宝 +1 位作者 吴丁财 符若文 《中山大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2009年第5期78-81,共4页
采用三维电极法电催化氧化降解苯酚废水,研究了苯酚的降解机理,证实了苯酚的降解机理主要是羟基自由基机理。实验结果表明,羟基自由基的生成量决定苯酚的去除率。同时,羟基自由基的生成量与三维电极体系的电极种类、槽电压、溶液pH值和... 采用三维电极法电催化氧化降解苯酚废水,研究了苯酚的降解机理,证实了苯酚的降解机理主要是羟基自由基机理。实验结果表明,羟基自由基的生成量决定苯酚的去除率。同时,羟基自由基的生成量与三维电极体系的电极种类、槽电压、溶液pH值和空气流速有密切关系。 展开更多
关键词 三维电极 苯酚 羟基自由基 电催化氧化
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茶儿茶素氧化产物体外清除·OH自由基作用的研究 被引量:15
5
作者 李春美 谢笔钧 《天然产物研究与开发》 CAS CSCD 2000年第1期50-53,共4页
本文采用 2 -脱氧 - D-核糖 ( DR)法产生· OH,测定了不同浓度的茶儿素氧化产物 A及 C对· OH的清除作用。结果表明 ,在一定的浓度范围内 ,氧化产物 A及 C均有很强的清除· OH的作用且最佳清除浓度为 2 0 0 μg/ml。在茶多... 本文采用 2 -脱氧 - D-核糖 ( DR)法产生· OH,测定了不同浓度的茶儿素氧化产物 A及 C对· OH的清除作用。结果表明 ,在一定的浓度范围内 ,氧化产物 A及 C均有很强的清除· OH的作用且最佳清除浓度为 2 0 0 μg/ml。在茶多酚、氧化产物 A及 C三种物质中 ,以产物 C的清除作用最强 ,其 IC50 值为 7.3μg/ml,其次是 A,IC50 为 10 .1μg/ml,最后是茶多酚 ,IC50 值为 展开更多
关键词 茶儿茶素 氧化产物 清除作用 自由基
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迷迭香水提液对大鼠脑缺血再灌注后SOD和·OH的影响 被引量:1
6
作者 黄宏妙 李灵 +2 位作者 王勤 郭占京 周雪梅 《安徽农业科学》 CAS 2012年第17期9262-9263,共2页
[目的]研究迷迭香水提液对大鼠脑缺血再灌注损伤后超氧化物歧化酶(SOD)活力和羟自由基(.OH)抑制能力的影响。[方法]取健康SD雌性大鼠50只,采用4-血管阻断(4-VO)方法建立全脑缺血再灌注动物模型,造模前灌胃给药7 d,造模后3 h取材,利用分... [目的]研究迷迭香水提液对大鼠脑缺血再灌注损伤后超氧化物歧化酶(SOD)活力和羟自由基(.OH)抑制能力的影响。[方法]取健康SD雌性大鼠50只,采用4-血管阻断(4-VO)方法建立全脑缺血再灌注动物模型,造模前灌胃给药7 d,造模后3 h取材,利用分光光度法检测大鼠肝、脑组织中超氧化物歧化酶(SOD)活力和羟自由基(.OH)抑制能力。[结果]与模型组比较,迷迭香水提液各剂量组均能显著提高大鼠各组织中SOD活力(P<0.01)和.OH抑制能力(P<0.05或P<0.01),并存在一定的量效关系,以高剂量组(50 g/kg)效果最佳。[结论]迷迭香水提液对脑缺血再灌注损伤有保护作用,其机制可能与改善氧化应激状态有关。 展开更多
关键词 迷迭香(Rosmarinus OFFICINALIS L.) 脑缺血再灌注 超氧化物歧化酶(SOD) 羟自由基(·oh)
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还原性绿脱石氧化驱动施化肥和秸秆还田水稻土溶解性有机质转化机制
7
作者 符俊宏 肖艳琦 +4 位作者 宁雅琪 谢雯静 张娜 崔浩杰 廖文娟 《农业环境科学学报》 北大核心 2025年第5期1323-1333,共11页
为探讨秸秆还田和化肥施用下的两种溶解性有机质(DOM)在含铁黏土矿物结构态Fe(Ⅱ)氧化过程中的转化机制,本文以富铁的还原态绿脱石(rNAu-2)为黏土矿代表,分别从长期施化肥(CF)和秸秆还田(HOF)的稻田土壤中提取DOM(DOM_(CF)和DOM_(HOF))... 为探讨秸秆还田和化肥施用下的两种溶解性有机质(DOM)在含铁黏土矿物结构态Fe(Ⅱ)氧化过程中的转化机制,本文以富铁的还原态绿脱石(rNAu-2)为黏土矿代表,分别从长期施化肥(CF)和秸秆还田(HOF)的稻田土壤中提取DOM(DOM_(CF)和DOM_(HOF)),研究了DOM_(CF)和DOM_(HOF)分别对rNAu-2有氧氧化产生·OH的影响,以及DOM_(CF)和DOM_(HOF)在该过程中的转化差异。研究表明:在rNAu-2[Fe(Ⅱ)=1.2 mmol·L^(-1)]氧化过程中DOM_(HOF)更容易被矿化,其中,氧化8 h时DOM_(HOF)被氧化形成CO_(2)的累积量(以C计)为29.6μg,高于DOM_(CF)(16.9μg)。DOM_(CF)和DOM_(HOF)均会抑制rNAu-2有氧氧化产生·OH,并且DOM_(HOF)的抑制作用更明显。无DOM存在条件下,rNAu-2有氧氧化8 h的·OH累积量为26.06μmol·L^(-1),高于rNAu-2/DOM_(CF)(19.83μmol·L^(-1))和rNAu-2/DOM_(HOF)(17.07μmol·L^(-1))体系(DOM为50 mg·L^(-1))。固液分离结果显示,rNAu-2与DOM或DOM-Fe^(3+)的电子传递作用抑制了结构态Fe(Ⅱ)氧化形成·OH。三维荧光激发发射矩阵光谱(3DEEMs)分析表明,秸秆还田促进了水稻土腐殖质和富里酸类有机质的积累,并且氧化后的腐殖质和富里酸变化明显,而在DOM_(CF)中几乎没有检测到这两者的存在。X射线光电子能谱(XPS)分析表明,·OH可以通过开环和羟基化机制加到芳香族结构或烯烃上,从而生成更多的含氧基团(C—O和C=O)。因此,DOM的存在会抑制rNAu-2结构态Fe(Ⅱ)的氧化从而抑制·OH的形成,而秸秆还田的土壤DOM中含有更多易分解的有机质组分,更容易消耗·OH,同时释放更多的CO_(2)。 展开更多
关键词 还原态绿脱石 秸秆还田 羟基自由基(·oh) DOM转化
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无声放电场作用下产生 OH 自由基的实验研究
8
作者 高泰荫 信一兵 黄军涛 《东北大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第5期536-540,共5页
用一种无声放电方法,使反应器中N2-H2O介质在高频高压电场作用下产生OH,以促进燃烧反应,抑制碳烟生成,并开发一种追踪化学反应的分子物理测量手段,用共振吸收光谱法测得OH浓度.
关键词 无声放电 碳烟氧化 oh自由基 共振吸收光谱法
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无声放电场中 OH 自由基发生及其氧化碳烟的动力学模拟
9
作者 高泰荫 信一兵 高越 《东北大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 1997年第6期626-630,共5页
在实验研究无声放电作用于N2H2O简单介质而发生OH自由基,并给出基本定量结果的基础上,建立电子碰撞模型和单元反应方程组,模拟无声放电场中OH自由基发生及其氧化碳烟的动力学过程.计算结果与实验数据相吻合,确认了OH... 在实验研究无声放电作用于N2H2O简单介质而发生OH自由基,并给出基本定量结果的基础上,建立电子碰撞模型和单元反应方程组,模拟无声放电场中OH自由基发生及其氧化碳烟的动力学过程.计算结果与实验数据相吻合,确认了OH自由基在碳烟氧化过程中的关键作用和对其进行动力学模拟的可行性. 展开更多
关键词 无声放电 oh自由基 碳烟氧化 化学反应动力学
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含高活性铝离子羟基自由基滤液降解水中的土霉素
10
作者 王新岩 郭晓晗 +2 位作者 麻根旺 盖卫卓 邓振炎 《上海大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第2期252-263,共12页
高级氧化技术(advanced oxidation processes,AOPs)因其具有产生强氧化性自由基的能力,在降解有机污染物领域受到广泛关注.然而,由于传统的Fenton反应存在pH值适用范围窄(2.8∼3.5)和产生铁泥沉淀等缺点,故通过Al+酸+H_(2)O_(2)体系反... 高级氧化技术(advanced oxidation processes,AOPs)因其具有产生强氧化性自由基的能力,在降解有机污染物领域受到广泛关注.然而,由于传统的Fenton反应存在pH值适用范围窄(2.8∼3.5)和产生铁泥沉淀等缺点,故通过Al+酸+H_(2)O_(2)体系反应后经过滤得到含有高活性铝离子的羟基自由基滤液,发现该体系可以有效降解水中的土霉素(oxytetracycline,OTC).研究了制备羟基自由基滤液所用Al粉体剂量、反应时间、H2O2浓度以及pH值等因素对降解水中土霉素的影响,同时对滤液中羟基自由基产生的机理进行了分析. 展开更多
关键词 高活性铝离子 高级氧化技术 羟基自由基 土霉素 降解
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外源性羟基自由基氧化对银杏果分离蛋白凝胶特性的影响
11
作者 程巧 葛慧芳 +1 位作者 秦佳伟 王耀松 《精细化工》 北大核心 2025年第8期1815-1822,共8页
采用Fenton反应(质量浓度0.016 g/L FeCl_(3)+质量浓度0.018 g/L抗坏血酸+质量浓度0~0.680 g/L H_(2)O_(2))模拟羟基自由基生成体系,对银杏果分离蛋白(GSPI)进行氧化,制备了GSPI溶胶和热诱导凝胶。通过物化分析法、聚丙烯酰胺凝胶电泳、... 采用Fenton反应(质量浓度0.016 g/L FeCl_(3)+质量浓度0.018 g/L抗坏血酸+质量浓度0~0.680 g/L H_(2)O_(2))模拟羟基自由基生成体系,对银杏果分离蛋白(GSPI)进行氧化,制备了GSPI溶胶和热诱导凝胶。通过物化分析法、聚丙烯酰胺凝胶电泳、SEM、拉曼光谱探究了H_(2)O_(2)质量浓度对GSPI物化特性及其热诱导凝胶性能的影响。结果表明,羟基自由基存在下,GSPI表面的疏水性氨基酸残基暴露,巯基氧化形成分子内或分子间二硫键,疏水相互作用和二硫键的变化会导致GSPI不同程度的展开和交联,适当的氧化能够引起α-螺旋去卷积,β-折叠增加,促进了蛋白质分子交联,形成了纠缠凝胶网络,提高了蛋白凝胶的机械强度、流变学性能。当H_(2)O_(2)质量浓度为0.340 g/L时,GSPI凝胶的硬度、胶黏性和咀嚼性分别达到最大,与未氧化(未加H_(2)O_(2))GSPI凝胶相比,分别增至2.08、2.53和3.01倍。而过度氧化(H_(2)O_(2)质量浓度≥0.680 g/L)虽然会提高GSPI凝胶持水性能,但破坏了蛋白分子中氢键,产生过量的二硫键,阻碍了其他活性基团的相互作用,抑制了凝胶网络的形成,降低了凝胶强度。 展开更多
关键词 银杏果分离蛋白 羟基自由基氧化 凝胶性 硬度 胶黏性 咀嚼性 食品化学品
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叶绿素a光诱导产生O_2~/OH氧自由基
12
作者 恽勤 阎作琨 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1991年第4期83-85,共3页
将ESR自旋捕俘技术应用于氧的瞬时自由基测定,为叶绿素a Chα光诱导化学行为的研究,提供了更为有力的手段。Harbour和Bolton用自旋捕俘剂DMPO(5,5-Dimethyl-1-pyrroline-N-oxide)首次证明,在光照下叶绿体可产生O_2。他们又用DMPO证明,C... 将ESR自旋捕俘技术应用于氧的瞬时自由基测定,为叶绿素a Chα光诱导化学行为的研究,提供了更为有力的手段。Harbour和Bolton用自旋捕俘剂DMPO(5,5-Dimethyl-1-pyrroline-N-oxide)首次证明,在光照下叶绿体可产生O_2。他们又用DMPO证明,Chla于光照下有少量OH自由基产生。继而Van 展开更多
关键词 叶绿素α 光诱导 自由基
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OH分子束产生及其相关特性研究 被引量:5
13
作者 杨赛丹 王霞敏 +1 位作者 陈扬骎 杨晓华 《原子与分子物理学报》 CAS CSCD 北大核心 2006年第5期791-796,共6页
以Ar为载气,采用直流脉冲放电,产生了OH超声分子束,研究了实验参量对实验结果的影响,并建立了理论模型,较好地解释了实验现象.对OH(A2Σ-X2Π)(0,0)带发射光谱强度分布进行了测量与分析,获得实验条件下的振动温度与转动温度分别为4170 K... 以Ar为载气,采用直流脉冲放电,产生了OH超声分子束,研究了实验参量对实验结果的影响,并建立了理论模型,较好地解释了实验现象.对OH(A2Σ-X2Π)(0,0)带发射光谱强度分布进行了测量与分析,获得实验条件下的振动温度与转动温度分别为4170 K与3075 K. 展开更多
关键词 oh自由基 温度 分子束 脉冲放电
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Fe^0/O_2体系产生H_2O_2和·OH等活性氧化剂的研究进展 被引量:5
14
作者 李骋 樊金红 马鲁铭 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2012年第10期76-81,共6页
零价铁(Fe0)在水处理过程中有着非常广泛的应用。向Fe0反应体系中曝气,可利用O2还原自发生成H2O2,继而在常温、常压、较宽的pH范围(3~8)内产生·OH等强氧化剂氧化降解有机物。总结了Fe0/O2体系的反应机制,其中主要包括Fe0的双电子... 零价铁(Fe0)在水处理过程中有着非常广泛的应用。向Fe0反应体系中曝气,可利用O2还原自发生成H2O2,继而在常温、常压、较宽的pH范围(3~8)内产生·OH等强氧化剂氧化降解有机物。总结了Fe0/O2体系的反应机制,其中主要包括Fe0的双电子传递与Fe2+的单电子传递还原O2产生活性中间体H2O2,以及H2O2与Fe2+发生Fenton反应产生氧化剂;介绍了pH、曝气方式、溶解氧、Fe0的比表面积及其投加量等因素对氧化剂产量及性质的影响;着重论述了向Fe0/O2体系中加入天然有机物质(NOM)、多金属氧酸盐(POM)等氧化还原媒介,以及草酸盐(C2O24-)、氨三乙酸(NTA)、乙二胺四乙酸(EDTA)等络合剂或引入第二金属形成双金属/O2体系等方法强化体系氧化能力的措施,并提出了Fe0/O2体系未来的研究方向。 展开更多
关键词 零价铁 过氧化氢 ·oh 氧化
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大气压等离子体射流引发液相OH与H_(2)O_(2)的研究 被引量:3
15
作者 奚文灏 兰彦 +2 位作者 沈洁 韩伟 程诚 《安徽大学学报(自然科学版)》 CAS 北大核心 2022年第3期3-13,共11页
大气压等离子体在生物医学领域有着巨大应用前景,等离子体引发的液相OH和H_(2)O_(2)具有重要的医学效应.明确等离子体工作参数与液相OH和H_(2)O_(2)生成之间的关系,进而实现液相OH和H_(2)O_(2)的调控,对于探明等离子体医学中关键作用机... 大气压等离子体在生物医学领域有着巨大应用前景,等离子体引发的液相OH和H_(2)O_(2)具有重要的医学效应.明确等离子体工作参数与液相OH和H_(2)O_(2)生成之间的关系,进而实现液相OH和H_(2)O_(2)的调控,对于探明等离子体医学中关键作用机制具有重要的意义.笔者利用微秒脉冲直流高压等离子体射流作用去离子水,通过发射光谱研究不同工作参数(工作电压、脉冲宽度、脉冲频率以及工作气体组分)下等离子体射流关键气相激发态粒子的变化规律;采用荧光探针结合酶标仪测量了不同工作参数(工作电压、脉冲宽度、脉冲频率以及工作气体组分)下等离子体射流引发的液相OH和H_(2)O_(2)的绝对含量,并分析了它们之间的差异.结果表明:等离子体引发的液相OH可能主要是由高能粒子与水面的水分子反应生成的,气相OH溶解到水中的部分不是液相OH的主要来源;而液相H_(2)O_(2)则主要是由气相OH复合生成气相H_(2)O_(2)再溶解到水中形成的. 展开更多
关键词 大气压等离子体射流 羟基自由基(oh) 过氧化氢(H_(2)O_(2)) 等离子体工作参数 发射光谱
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Si-FeOOH催化臭氧氧化法降解苯胺 被引量:3
16
作者 纪荣昌 《化工环保》 CAS CSCD 北大核心 2015年第6期588-592,共5页
通过掺杂Si提高FeOOH的机械强度,制备无定型Si-FeOOH,并用于催化臭氧氧化降解苯胺。考察了n(Si)∶n(Fe)、Si-FeOOH加入量、溶液p H、初始苯胺质量浓度等因素对苯胺去除率的影响,并研究了SiFeOOH的重复利用效果与铁离子的溶出情况。实验... 通过掺杂Si提高FeOOH的机械强度,制备无定型Si-FeOOH,并用于催化臭氧氧化降解苯胺。考察了n(Si)∶n(Fe)、Si-FeOOH加入量、溶液p H、初始苯胺质量浓度等因素对苯胺去除率的影响,并研究了SiFeOOH的重复利用效果与铁离子的溶出情况。实验结果表明:Si-FeOOH对臭氧氧化降解苯胺具有明显的催化作用,Si-FeOOH催化臭氧氧化对苯胺的降解效果明显高于单独臭氧氧化和FeOOH催化臭氧氧化;在溶液p H为11、Si-FeOOH加入量为1.0 g/L、n(Si)∶n(Fe)=0.55的最佳降解条件下处理初始苯胺质量浓度为300 mg/L的苯胺溶液,降解10 min后,苯胺去除率可达100%;Si-FeOOH催化剂经5次重复使用后,苯胺的去除率仍高达97.8%,且铁离子的溶出量明显低于FeOOH。 展开更多
关键词 硅-羟基氧化铁 催化臭氧氧化 羟基自由基 苯胺 降解
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羟基自由基(·OH)暴露量估算方程新参数的确定
17
作者 周怀姗 潘天乐 +5 位作者 王应昆 张慧娜 宋伟 彭喆 胡伟伟 王新明 《地球化学》 CAS CSCD 北大核心 2023年第5期559-569,共11页
氧化流动反应器(OFR)可以模拟真实大气环境,且能在数分钟内达到高度氧化OFR的实验条件,因此被广泛应用于二次有机气溶胶(SOA)生成的研究中。羟基自由基暴露量(OH_(exp))是量化中氧化过程的关键参数,但受到·OH较高反应活性的限制,... 氧化流动反应器(OFR)可以模拟真实大气环境,且能在数分钟内达到高度氧化OFR的实验条件,因此被广泛应用于二次有机气溶胶(SOA)生成的研究中。羟基自由基暴露量(OH_(exp))是量化中氧化过程的关键参数,但受到·OH较高反应活性的限制,难以被直接测定。为了快速且准确地对复杂外场条件下OFR中的OH_(exp)定量,本研究基于实验室标定实验和动力学模型的模拟结果,发展了一套可基于直接测量反应条件和参数(如停留时间、水汽浓度、臭氧浓度和反应物的·OH反应活性)来估算OH_(exp)的方程参数。结果表明,当OFR中相对湿度(RH)大于20%时,通过估算方程计算的OH_(exp)与基于实验室挥发性有机物及外场观测中苯的消耗计算的OH_(exp)一致,表明该估算方程可以实现对使用最广泛的OFR中的OH_(exp)快速且准确地定量,为其他研究提供参考。 展开更多
关键词 氧化流动反应器 羟基自由基暴露量 反应停留时间分布 新参数 动力学模型
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二氧化铅电极改性及电催化降解焦化废水中蒽 被引量:4
18
作者 章丽萍 袁合霞 +4 位作者 安逸云 王晶 段梦楠 雷文波 王丽芳 《矿业科学学报》 CSCD 北大核心 2024年第2期286-294,共9页
为了研究电催化对焦化废水中污染物的降解效果,采用电沉积法制备了Ti/PbO_(2)、Ti/PANI/PbO_(2)和Ti/PANI/PbO_(2)-Ce三种电极,对电极进行扫描电镜和X射线衍射表征、电化学性能测试、产羟基自由基(·OH)能力测试和加速寿命测试。结... 为了研究电催化对焦化废水中污染物的降解效果,采用电沉积法制备了Ti/PbO_(2)、Ti/PANI/PbO_(2)和Ti/PANI/PbO_(2)-Ce三种电极,对电极进行扫描电镜和X射线衍射表征、电化学性能测试、产羟基自由基(·OH)能力测试和加速寿命测试。结果表明,经聚苯胺(PANI)和铈(Ce)改性的Ti/PANI/PbO_(2)-Ce电极具有更好的表面形貌和更高的催化活性,能产生更多的·OH,析氧电位为1.83 V,加速寿命时间为720 min。采用Ti/PANI/PbO_(2)-Ce电极降解焦化废水中的蒽,考察了主要因素对降解效果的影响,得到蒽的最佳降解条件为电压14 V,板间距1.0 cm,电解质浓度0.35 mol/L,反应时间120 min,pH值10。Ti/PANI/PbO_(2)-Ce电极显示了良好的电催化性能。 展开更多
关键词 电催化氧化 聚苯胺 羟基自由基 焦化废水
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水铁矿表面介导亚铁有氧氧化产生羟基自由基性能及其应用
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作者 陈静 谭欣洁 +2 位作者 杨露 吴宏海 李耀威 《华南师范大学学报(自然科学版)》 北大核心 2024年第5期53-63,共11页
采用外源添加Fe(Ⅱ)和As(Ⅲ)的反应体系,重点研究水铁矿表面介导活性氧物种(ROS)的产生及其对As(Ⅲ)氧化转化的增效机理。XRD、ESR以及XPS等分析结果均表明:水铁矿/Fe(Ⅱ)体系在弱酸性pH条件下氧化产生的ROS包含有羟自由基·OH、单... 采用外源添加Fe(Ⅱ)和As(Ⅲ)的反应体系,重点研究水铁矿表面介导活性氧物种(ROS)的产生及其对As(Ⅲ)氧化转化的增效机理。XRD、ESR以及XPS等分析结果均表明:水铁矿/Fe(Ⅱ)体系在弱酸性pH条件下氧化产生的ROS包含有羟自由基·OH、单线态氧1O_(2)和超氧自由基·O_(2)^(-),且产·OH的类芬顿反应是一个单电子传递的过程。水铁矿/Fe(Ⅱ)体系氧化反应120 min时可生成约364.82μmol/L的H_(2)O_(2),O_(2)的存在高度决定了H_(2)O_(2)的生成。水铁矿/Fe(Ⅱ)体系中的·OH累积浓度与Fe(Ⅱ)氧化的量成正比,pH为6的弱酸性条件更有利于水铁矿/Fe(Ⅱ)体系氧化产·OH,此时体系产生的·OH累积浓度约为30.69μmol/L。As(Ⅲ)被·OH等ROS氧化主要发生在矿物固体表面,Fe(Ⅱ)的存在有利于该体系氧化As(Ⅲ)形成As(V),但由于存在竞争吸附,因而可能不利于该体系吸附As(Ⅲ)及后续的界面氧化作用。该研究将有助于丰富基于矿物表面介导的Fe(Ⅱ)反应性对砷污染环境净化耦合作用增强机制的认识,可为实际砷污染土壤环境修复提供实验与理论依据。 展开更多
关键词 水铁矿 亚铁有氧氧化 羟自由基 三价砷 氧化转化
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深圳大气中亚硝酸和甲醛的四季污染特征 被引量:2
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作者 姜震 唐梦雪 +6 位作者 邵宇铭 曹礼明 何礼 廖松地 朱曼妮 黄晓锋 何凌燕 《中国环境科学》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第6期2961-2969,共9页
亚硝酸(HONO)和甲醛(HCHO)光解是大气中羟基(OH)自由基的重要来源,强烈影响臭氧生成.为了探究大气中HONO和HCHO的污染特征,于2022年1月~2023年9月在中国深圳市开展了对HONO和HCHO的长期观测.结果表明,观测期间深圳市四季HONO平均浓度呈... 亚硝酸(HONO)和甲醛(HCHO)光解是大气中羟基(OH)自由基的重要来源,强烈影响臭氧生成.为了探究大气中HONO和HCHO的污染特征,于2022年1月~2023年9月在中国深圳市开展了对HONO和HCHO的长期观测.结果表明,观测期间深圳市四季HONO平均浓度呈现出冬季(0.71×10^(-9))>秋季(0.64×10^(-9))>春季(0.59×10^(-9))>夏季(0.49×10^(-9)),HCHO平均浓度呈现出夏季(3.79×10^(-9))>秋季(2.74×10^(-9))>冬季(2.44×10^(-9))>春季(2.13×10^(-9)).HONO四季日变化均呈现明显的昼夜变化趋势,存在白天谷值和夜间峰值,还会在早晚高峰时期受到交通排放源的影响,HCHO则呈现较明显的日间单峰型的日变化特征,光化学生成特征突出.对OH自由基贡献的分析表明,HONO光解是深圳市OH自由基产率的主要贡献者(60%),并且对清晨的光化学反应活性有明显的促进作用,特别是在冬季;而HCHO则在夏季和午间发挥了相对更重要的作用.因此,通过有效控制HONO和HCHO可以降低大气氧化性,从而有助于控制O3污染. 展开更多
关键词 亚硝酸(HONO) 甲醛(HCHO) oh自由基 四季变化 污染特征
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