以不同硅/铝摩尔比(简称硅/铝比)的HZSM-5分子筛作为研究对象,通过氨气吸附及程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、烷烃吸附及程序升温脱附(Alkane-TPD)、29Si和27Al魔角转动固体核磁共振(29Si&27Al MAS SSNMR)、^(1)H和^(1)H双量子魔角转动...以不同硅/铝摩尔比(简称硅/铝比)的HZSM-5分子筛作为研究对象,通过氨气吸附及程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、烷烃吸附及程序升温脱附(Alkane-TPD)、29Si和27Al魔角转动固体核磁共振(29Si&27Al MAS SSNMR)、^(1)H和^(1)H双量子魔角转动固体核磁共振(^(1)H&^(1)H DQ MAS SSNMR)等表征手段,研究了HZSM-5分子筛中Brønsted(B)酸中心的空间邻近性对烷烃分子吸附的特点,同时考察了空间邻近的B酸中心对烷烃单分子裂解选择性的影响。结果表明,随着HZSM-5分子筛硅/铝比的降低,分子筛中B酸中心空间邻近的几率增加,烷烃(丙烷、正丁烷和正戊烷)裂解的反应路径、选择性在邻近的B酸中心都与在孤立的酸中心上不同,显示出协同催化特点。其中,烷烃转化过程中裂解反应增加,脱氢反应减少,中间裂解产物相比于端基裂解产物具有更高的选择性。展开更多
Cotton(Gossypium hirsutum L.) is the leading fiber crop and one of the mainstays of the economy in the world.Cotton fibers,as the main product of cotton plants,are unicellular,linear
文摘以不同硅/铝摩尔比(简称硅/铝比)的HZSM-5分子筛作为研究对象,通过氨气吸附及程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、烷烃吸附及程序升温脱附(Alkane-TPD)、29Si和27Al魔角转动固体核磁共振(29Si&27Al MAS SSNMR)、^(1)H和^(1)H双量子魔角转动固体核磁共振(^(1)H&^(1)H DQ MAS SSNMR)等表征手段,研究了HZSM-5分子筛中Brønsted(B)酸中心的空间邻近性对烷烃分子吸附的特点,同时考察了空间邻近的B酸中心对烷烃单分子裂解选择性的影响。结果表明,随着HZSM-5分子筛硅/铝比的降低,分子筛中B酸中心空间邻近的几率增加,烷烃(丙烷、正丁烷和正戊烷)裂解的反应路径、选择性在邻近的B酸中心都与在孤立的酸中心上不同,显示出协同催化特点。其中,烷烃转化过程中裂解反应增加,脱氢反应减少,中间裂解产物相比于端基裂解产物具有更高的选择性。
基金This work was supported by the National Natural Science Foundation of China (No 30370904and No 30671258)the National High Technology Research and Development Program(863 project)of China (No 2006AA10Z121)the Program for New Century Excellent Talents in University(No NCET-07-0712)
文摘Cotton(Gossypium hirsutum L.) is the leading fiber crop and one of the mainstays of the economy in the world.Cotton fibers,as the main product of cotton plants,are unicellular,linear
