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Synthesis and characterization of niobium-promoted cobalt/iron catalysts supported on carbon nanotubes for the hydrogenation of carbon monoxide 被引量:1
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作者 Zahra Gholami Noor Asmawati Mohd Zabidi +1 位作者 Fatemeh Gholami Mohammadtaghi Vakili 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第7期815-821,共7页
Bimetallic Co /Fe catalysts supported on carbon nanotubes( CNTs) were prepared,and niobium( Nb) was added as promoter to the 70 Co ∶30Fe /CNT catalyst. The physicochemical properties of the catalysts were characteriz... Bimetallic Co /Fe catalysts supported on carbon nanotubes( CNTs) were prepared,and niobium( Nb) was added as promoter to the 70 Co ∶30Fe /CNT catalyst. The physicochemical properties of the catalysts were characterized,and the catalytic performances were analyzed at the same operation conditions( H_2 ∶CO( volume ratio) = 2 ∶1,p = 1 MPa,and t = 260 ℃) in a tubular fixed-bed microreactor system. The addition of Nb to the bimetallic catalyst decreases the average size of the oxide nanoparticles and improves the reducibility of the bimetallic catalyst. Evaluation of the catalyst performance in a Fischer-Tropsch reaction shows that the catalyst results in high selectivity to methane,and the selectivity to C_(5+) increased slightly in the bimetallic catalyst unlike that in the monometallic catalysts. The addition of 1% Nb to the bimetallic catalyst increases CO conversion and selectivity to C_(5+). Meanwhile,a decrease in methane selectivity is observed. 展开更多
关键词 Fischer-Tropsch synthesis bimetallic catalyst niobium promoter carbon nanotubes
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Re_(x)Ru@C双金属催化剂低温催化脂肪酸加氢反应性能研究
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作者 赵佳平 刘朋 +3 位作者 李静 夏海虹 王瑞珍 蒋剑春 《林产化学与工业》 北大核心 2025年第4期121-128,共8页
通过浸渍法制备了Re_(x)Ru@C双金属催化剂,并使用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对其结构和组成进行了表征。表征结果说明:Re和Ru在载体表面均匀分布,而且催化剂中含有大量的Re的氧化物。考察了催化剂用量、Re/Ru摩尔比、反应温... 通过浸渍法制备了Re_(x)Ru@C双金属催化剂,并使用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)对其结构和组成进行了表征。表征结果说明:Re和Ru在载体表面均匀分布,而且催化剂中含有大量的Re的氧化物。考察了催化剂用量、Re/Ru摩尔比、反应温度、H_(2)压力及反应时间等反应条件对催化硬脂酸加氢反应性能的影响。研究结果表明:Re/Ru为0.25∶1(Re_(0.25)Ru@C催化剂)时,在催化剂用量30%、反应温度140℃、H_(2)压力3 MPa及反应时间4 h时,Re_(x)Ru@C催化硬脂酸加氢反应的转化率达到100%,而且十七烷(C_(17))和十八烷(C_(18))的选择性达到99%。由于循环使用后的催化剂中Re的氧化物减少以及部分Ru被氧化而导致催化剂活性降低,使用5次后,Re_(x)Ru@C催化硬脂酸的转化率为97.91%,加氢产物主要为十八醇(C_(18)-OH)。 展开更多
关键词 双金属催化剂 脂肪酸 低温加氢 烷烃
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Mn-Cu复合催化过硫酸盐降解木质素类污染物的研究
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作者 安俊健 卢锦程 +1 位作者 汪珊珊 王鹏 《中国造纸》 北大核心 2025年第1期155-165,共11页
本研究以二氧化锰、硝酸铜和二甲基咪唑为原料,采用共沉淀法制备了MnO_(2)-Cu(mIM)2双金属复合催化剂,利用该催化剂活化过硫酸盐以降解木质素模型物香草酸。采用单因素法及响应面法研究催化剂制备和反应条件对催化剂催化活化效率的影响... 本研究以二氧化锰、硝酸铜和二甲基咪唑为原料,采用共沉淀法制备了MnO_(2)-Cu(mIM)2双金属复合催化剂,利用该催化剂活化过硫酸盐以降解木质素模型物香草酸。采用单因素法及响应面法研究催化剂制备和反应条件对催化剂催化活化效率的影响,进一步探讨了催化剂的催化机理。研究表明,在催化剂用量0.387 g/L、氧化剂初始浓度1.3 mmol/L、pH值为6.1的条件下,可以降解94.23%的香草酸;三维荧光检测表明,该催化剂可以有效催化氧化降解对造纸废水中污染物;电子顺磁共振表征表明,该降解体系中的主要反应活性物质是^(1)O_(2)、·OH和SO_(4)^(-)·,其中非自由基^(1)O_(2)起主要作用。 展开更多
关键词 过硫酸盐 Mn-Cu双金属复合催化剂 木质素 造纸废水 降解
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活性炭负载双金属催化剂的乙醇气相羰基化反应性能研究 被引量:1
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作者 刘鹏 王晓斌 +5 位作者 丁传敏 孟园园 王明义 吴华帅 武爱莲 王俊文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第1期47-53,共7页
乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X(X=Fe、Cu或Ce)双金属催化剂,通过N_(2... 乙醇气相羰基化法是一种非石油途径生产丙酸的方法,以活性炭为载体的Ni基催化剂广泛应用于该反应。为了提高该催化剂催化活性,在Ni基催化剂的基础上进一步分别掺杂铁、铜和铈元素,制备了一系列Ni-X(X=Fe、Cu或Ce)双金属催化剂,通过N_(2)物理吸/脱附、XRD和XPS等探究了金属分散性与Ni^(0)相对含量(n(Ni^(0))/n(Ni^(0)+Ni^(2+)+Ni^(3+)))对反应性能的影响。在250℃、0.1 MPa和原料(n(CO):n(C_(2)H_(5)OH):n(C_(2)H_(5)I)=40:20:1)体积空速为1.2 h^(-1)条件下,对Ni-X双金属催化剂进行了乙醇气相羰基化反应催化性能评价。结果表明,在Ni-Ce双金属催化剂表面存在Ni物种与Ce O_(2)之间的协同作用,该协同作用促进Ni^(2+)还原为Ni^(0),使催化剂表面出现更多活性位点,同时抑制了Ni金属表面堆积,促进了Ni金属分散。相比于Ni-Fe和Ni-Cu双金属催化剂,Ni-Ce双金属催化剂具有最高催化活性,反应6 h时该催化剂的乙醇转化率、丙酸与丙酸乙酯联合选择性以及丙酸与丙酸乙酯联合时空收率分别为70.9%、28.0%以及220.4 mg/(g·h)。 展开更多
关键词 双金属催化剂 乙醇 气相羰基化 分散性 活性位点 活性炭
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生物炭基双金属催化剂的制备及其对左氧氟沙星的高效催化降解
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作者 计宇轩 郑云 +5 位作者 蒋永琪 付欢 王建米 周俊 张雪英 雍晓雨 《南京工业大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第4期459-468,共10页
以CuSO_(4)和乙酰丙酮钴为原料,利用废弃咖啡渣作为生物炭前驱体制备了一种Cu、Co双金属掺杂的生物炭基催化剂(Cu/Co@CGB)。采用比表面积和孔隙度分析仪、扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS)表征催化剂比表面积、孔径和形貌,并基于过一... 以CuSO_(4)和乙酰丙酮钴为原料,利用废弃咖啡渣作为生物炭前驱体制备了一种Cu、Co双金属掺杂的生物炭基催化剂(Cu/Co@CGB)。采用比表面积和孔隙度分析仪、扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS)表征催化剂比表面积、孔径和形貌,并基于过一硫酸盐(PMS)的高级氧化技术(AOPs)构建催化降解左氧氟沙星(LEV)的反应体系。通过自由基猝灭实验、电子顺磁共振(EPR)及液相色谱质谱(LC MS)解析LEV的降解机制与路径。结果表明:Cu/Co@CGB中Cu、Co均匀分散于生物炭骨架,pH为3~10时可高效活化PMS,通过自由基(SO_(4)^(-)·、·OH)与非自由基(1O_(2))途径的协同,5 min时可完全降解质量浓度为10 mg/L的LEV,且Cu/Co@CGB经5次循环实验后对LEV的降解率仍保持92.4%;LEV经脱氟、羟基化及开环等路径逐步矿化。本文证实了Cu/Co@CGB在抗生素废水处理中的高效性与可行性,为绿色催化剂的设计与废弃物资源化利用提供了新思路。 展开更多
关键词 咖啡渣生物炭 双金属催化剂 过硫酸盐 左氧氟沙星 高级氧化
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钨基双金属催化剂选择性断裂木质素及模型化合物中C—O键的研究
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作者 王金阳 姚洋 +2 位作者 任传清 杜全超 季建伟 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第5期1216-1228,共13页
钨基双金属催化剂由于在选择性加氢反应中具有明显的协同作用而受到广泛关注。本研究采用浸渍法制备了一系列M=Ni、Ru、Pt和Pd的双金属M-W/ZrO_(2)催化剂,应用于木质素中C—O键的选择性裂解反应。通过X射线粉末衍射、透射电子能谱和X射... 钨基双金属催化剂由于在选择性加氢反应中具有明显的协同作用而受到广泛关注。本研究采用浸渍法制备了一系列M=Ni、Ru、Pt和Pd的双金属M-W/ZrO_(2)催化剂,应用于木质素中C—O键的选择性裂解反应。通过X射线粉末衍射、透射电子能谱和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征。考察了Ni/W的摩尔比、反应温度和溶剂对β-O-4型芳香族化合物加氢反应的影响,结果表明,在700℃下还原的1%Ni-30%W/ZrO_(2)双金属催化剂表现出了显著的活性(>99%)和选择性(>85%)。在优化条件下,从真实木质素中获得了高达64%的木质素油以及24.7%的芳香单体产率。 展开更多
关键词 木质素 钨基金属 双金属催化剂 氢解 芳烃
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MXene对锌-空气电池双金属催化剂催化性能的影响
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作者 马润山 王海燕 +6 位作者 张琦 杨建新 汤彬 李睿 李双寿 林万明 范晋平 《材料导报》 北大核心 2025年第2期17-24,共8页
开发高氧还原和氧析出性能、稳定和低成本阴极催化剂是实现锌-空气电池产业化的关键。本工作以FeCl_(3)、NiCl_(2)、ZnCl_(2)和甲酰胺为原材料,采用水热合成-高温碳化-低温硫化的制备方法引入层状MXene材料,制备了FeNiSNC7∶3@MXene双... 开发高氧还原和氧析出性能、稳定和低成本阴极催化剂是实现锌-空气电池产业化的关键。本工作以FeCl_(3)、NiCl_(2)、ZnCl_(2)和甲酰胺为原材料,采用水热合成-高温碳化-低温硫化的制备方法引入层状MXene材料,制备了FeNiSNC7∶3@MXene双金属复合材料作为锌-空气电池阴极催化剂,并分析了其物相组成、微观形貌、元素组成、电化学性能和电池性能。结果表明,使用这种催化材料制备的电池在电池测试中具有0.74 V的窄电压间隙,峰值功率密度达到179 mW/cm^(2),为二维材料与非贵金属催化剂结合提升锌-空气电池催化剂性能方面提供了新思路。 展开更多
关键词 MXene材料 双金属复合材料催化剂 水热合成 高温碳化 低温硫化
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Cu-Pd/CP双金属催化剂电催化丙酮自缩合反应的研究
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作者 于方正 包桂蓉 +5 位作者 罗嘉 潘浩伟 殷啸天 高鹏 吉学武 谈诚 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期872-882,共11页
本研究以碳纸(CP)为基底,采用电沉积法制备三维自支撑型Cu-Pd/CP双金属电催化剂,探讨了其在电催化丙酮自缩合反应中的性能及影响因素。通过XRD、SEM、TEM和XPS等表征对催化剂的结构与成分进行了分析。结果表明,得益于Cu与Pd双金属结构... 本研究以碳纸(CP)为基底,采用电沉积法制备三维自支撑型Cu-Pd/CP双金属电催化剂,探讨了其在电催化丙酮自缩合反应中的性能及影响因素。通过XRD、SEM、TEM和XPS等表征对催化剂的结构与成分进行了分析。结果表明,得益于Cu与Pd双金属结构丰富的催化活性位点、更高的表面粗糙度以及双金属间的协同作用,微量的Pd促进了自由基阴离子中间体的生成,Cu有利于偶联缩合反应的进行,使得Cu-Pd/CP双金属催化剂可实现28.11%的丙酮转化率及22.61%的C6偶联产物二丙酮醇收率。 展开更多
关键词 电催化 自缩合 丙酮 双金属催化剂
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锌基双金属催化剂催化乙酰丙酸加氢性能研究
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作者 耿付江 韩文鹏 +3 位作者 王淑娟 朱廷春 胡俊平 李金龙 《现代化工》 北大核心 2025年第2期163-169,175,共8页
通过共沉淀方法制备了3种锌基双金属催化剂Ni/ZnO、Co/ZnO和Cu/ZnO,将其用于催化乙酰丙酸(LA)选择性加氢制备γ-戊内酯(GVL)。结果表明,催化剂活性顺序为:Co/ZnO>Cu/ZnO>Ni/ZnO。表征结果表明,制备得到的3种催化剂均具有类似花状... 通过共沉淀方法制备了3种锌基双金属催化剂Ni/ZnO、Co/ZnO和Cu/ZnO,将其用于催化乙酰丙酸(LA)选择性加氢制备γ-戊内酯(GVL)。结果表明,催化剂活性顺序为:Co/ZnO>Cu/ZnO>Ni/ZnO。表征结果表明,制备得到的3种催化剂均具有类似花状形貌且颗粒尺寸分布均匀。Co/ZnO催化剂的高催化活性主要来自于Co^(0)金属位点、Co^(0)与ZnO间强相互作用以及高的酸性位点含量。当Co/ZnO催化剂质量为100 mg、反应温度为130℃、反应压力为2 MPa H_(2)、反应溶剂为1,4-二氧六环、反应时间为4 h时,LA转化率为100%,GVL收率为95.5%。催化剂循环5次后,活性并未明显降低,展现出了较好的稳定性。 展开更多
关键词 双金属催化剂 乙酰丙酸 γ-戊内酯 选择性加氢
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Fe掺杂对Ni-Fe/Al_(2)O_(3)催化CO_(2)甲烷化性能的影响
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作者 覃毅 潘柳依 +3 位作者 卢晨阳 王颖侠 牛梦龙 李冬 《精细化工》 北大核心 2025年第1期119-127,共9页
以纳米Al_(2)O_(3)为载体、Ni(NO_(3))_(2)•6H_(2)O为镍盐前体、Fe(NO_(3))_(3)•9H_(2)O为铁盐前体,通过水热法制备了前驱体,再经H_(2)还原制备了Fe掺杂的Ni基催化剂(Ni-Fe/Al_(2)O_(3))。采用SEM、EDS、XRD、XPS对其进行了表征,利用固... 以纳米Al_(2)O_(3)为载体、Ni(NO_(3))_(2)•6H_(2)O为镍盐前体、Fe(NO_(3))_(3)•9H_(2)O为铁盐前体,通过水热法制备了前驱体,再经H_(2)还原制备了Fe掺杂的Ni基催化剂(Ni-Fe/Al_(2)O_(3))。采用SEM、EDS、XRD、XPS对其进行了表征,利用固定床评价了Ni-Fe/Al_(2)O_(3)催化CO_(2)甲烷化的性能,探究了Fe与Ni的协同作用及Fe掺杂对CO_(2)甲烷化反应的影响。结果表明,与未掺杂Fe的Ni/Al_(2)O_(3)相比,以n(Ni)∶n(Fe)=9∶1制备的Ni-Fe/Al_(2)O_(3)(金属负载量约为Al_(2)O_(3)物质的量的20%)具有更优异的CO_(2)甲烷化催化性能,在375℃下,CO_(2)转化率达到84.2%,CH4选择性达到83.5%。密度泛函理论计算表明,Fe的引入稀释了Ni-Fe表面并改变了Ni的电子性质,Ni-Fe/Al_(2)O_(3)表面不仅增强了对CO_(2)的吸附,提高了CO_(2)的活化程度,而且使H_(2)的解离更容易,有利于加氢反应的进行;此外,Fe的引入改变了CO_(2)的反应途径,使反应向CH4生成方向进行,具体路径为:CO_(2)*→HCOO*→HCOOH*→H_(2)COOH*→H_(2)CO*→H_(3)CO*→CH_(4)*。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 甲烷化 双金属催化剂 协同作用 密度泛函理论 催化技术
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NiPd/SiO_(2)双金属催化剂上糠醛还原胺化制糠胺
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作者 钟齐锋 胡锦波 +3 位作者 张志扬 郭珊珊 陈梦婷 刘迎新 《高校化学工程学报》 北大核心 2025年第1期105-111,共7页
为了进一步提高糠醛还原胺化反应中Ni基催化剂活性和稳定性,采用共浸渍法制备NiPd/SiO_(2)双金属催化剂,在氨水作为氨源、分子氢作为还原剂条件下,催化糠醛还原胺化合成糠胺。研究了Ni/Pd摩尔比、反应温度、氢气压力、催化剂用量等对糠... 为了进一步提高糠醛还原胺化反应中Ni基催化剂活性和稳定性,采用共浸渍法制备NiPd/SiO_(2)双金属催化剂,在氨水作为氨源、分子氢作为还原剂条件下,催化糠醛还原胺化合成糠胺。研究了Ni/Pd摩尔比、反应温度、氢气压力、催化剂用量等对糠醛转化率和糠胺选择性的影响,同时研究了催化剂的重复使用性和普适性。结果表明,在优化的NiPd(1∶4)/SiO_(2)催化剂上130℃、2 MPa条件下反应3 h,糠醛完全转化,糠胺选择性达到91.6%,催化剂重复使用4次后仍具有良好的活性,且该催化剂在其他多种醛类化合物还原胺化制伯胺反应中也表现出较好的催化性能。 展开更多
关键词 糠醛 糠胺 还原胺化 双金属催化剂 生物质
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铜镁尖晶石活化过氧乙酸去除水中双酚A
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作者 代鑫 刘邦海 +2 位作者 高璐瑶 江奇志 金春姬 《工业水处理》 北大核心 2025年第4期139-147,共9页
为高效去除水中双酚A(BPA),采用溶胶-凝胶法制备了尖晶石材料MgCu_(2)O_(4)用于活化过氧乙酸(PAA),构建MgCu_(2)O_(4)/PAA高级氧化体系降解BPA。采用SEM、XPS、XRD、BET对MgCu_(2)O_(4)的形貌和微观结构进行表征,研究p H、PAA投加量、Mg... 为高效去除水中双酚A(BPA),采用溶胶-凝胶法制备了尖晶石材料MgCu_(2)O_(4)用于活化过氧乙酸(PAA),构建MgCu_(2)O_(4)/PAA高级氧化体系降解BPA。采用SEM、XPS、XRD、BET对MgCu_(2)O_(4)的形貌和微观结构进行表征,研究p H、PAA投加量、MgCu_(2)O_(4)投加量、水中常见阴离子和腐殖酸对MgCu_(2)O_(4)/PAA体系降解BPA的影响,并对MgCu_(2)O_(4)活化PAA的机制进行研究。结果表明:MgCu_(2)O_(4)被成功制备,材料比表面积达到63.4727 m^(2)/g。在初始BPA浓度为10μmol/L,p H为7,MgCu_(2)O_(4)投加量为0.2 g/L,PAA投加量为0.3 mmol/L时,体系11 min即可完全降解BPA,MgCu_(2)O_(4)在p H为4~10的范围内均表现出对BPA的高效降解。阴离子和腐殖酸对MgCu_(2)O_(4)/PAA体系的降解速率有不同程度的抑制作用。自由基猝灭实验、ESR和XPS分析共同揭示了MgCu_(2)O_(4)/PAA体系对BPA的降解存在自由基途径和非自由基途径,其中非自由基途径的^(1)O_(2)是体系的主要活性物质,自由基途径的CH_3C(O)OO·也有较大贡献。经过4次回收重复实验,MgCu_(2)O_(4)/PAA的BPA降解率可达87.39%,表明尖晶石MgCu_(2)O_(4)具有较好的重复利用性。 展开更多
关键词 双金属催化剂 尖晶石 过氧乙酸 双酚A 催化降解
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NaCl修饰的Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂上丙烯氧气环氧化反应研究
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作者 马花花 王建发 +1 位作者 杨梁锋 苏暐光 《现代化工》 北大核心 2025年第7期137-143,共7页
通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成C... 通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成CuAg合金。当Cu/Ag摩尔比为9、NaCl/Cu摩尔比为0.7时,Cu90-Ag10/SiO_(2)-NaCl(0.7)双金属催化剂的丙烯环氧化活性和环氧丙烷的时空产率达到了最高,相应的丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别为1.85%和21%。Ag^(0)提高了丙烯的转化率,Cl^(-)则改善了环氧丙烷选择性。Ag^(0)和NaCl协同促进了Cu^(0)的分散和还原,Cl^(-)还提高了Cu^(0)的电子密度和Ag^(0)的分散度,有助于亲电性氧物种的形成,Ag^(0)和Cl^(-)两者协同促进了丙烯环氧化反应的进行。Cu^(0)物种是环氧丙烷形成的关键,可能是环氧丙烷生成的活性位点。 展开更多
关键词 丙烯 环氧丙烷 Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂 Cu^(0)物种 NACL
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回收椰壳炭负载铁钴双金属材料制备及催化过一硫酸盐降解盐酸四环素研究 被引量:1
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作者 王若莹 朱鹏伟 +4 位作者 刘嘉迪 任竹娟 王帅帅 娄子阳 吴华 《南京农业大学学报》 北大核心 2025年第2期392-400,共9页
[目的]本文旨在利用从饮水机中回收的椰壳炭,将其进行处理后合成椰壳炭负载的铁钴双金属复合材料,并应用于催化过一硫酸盐(PMS)降解四环素的研究。[方法]利用扫描电镜、X-射线电子能谱、红外光谱和X-射线粉末衍射等对所制备材料的微观... [目的]本文旨在利用从饮水机中回收的椰壳炭,将其进行处理后合成椰壳炭负载的铁钴双金属复合材料,并应用于催化过一硫酸盐(PMS)降解四环素的研究。[方法]利用扫描电镜、X-射线电子能谱、红外光谱和X-射线粉末衍射等对所制备材料的微观结构进行表征。通过对比不同条件下降解盐酸四环素的性能,寻找最佳条件。结合自由基淬灭试验及电子顺磁共振(EPR)分析推断降解机制。[结果]表征结果证实了基于椰壳炭负载双金属复合材料的成功合成。试验条件在初始pH5、PMS浓度为0.75 mmol·L^(-1)、催化剂加入量为0.20 g·L^(-1)时,降解效果最佳。反应40 min后,盐酸四环素去除率大于92.5%。[结论]本研究成功合成了椰壳炭负载的铁钴双金属材料,用于催化PMS降解盐酸四环素时活性强、速度快、受腐殖酸影响小,具有优异的催化性能,在环境修复领域中具有广阔的应用前景。 展开更多
关键词 椰壳生物炭 高级氧化技术 盐酸四环素 铁钴双金属催化剂
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镍-镧双金属催化剂CO_(2)-CH_(4)重整制合成气催化性能研究
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作者 张国佩 王聪 +1 位作者 张肖阳 李兆敏 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期25-33,共9页
CO_(2)和CH_(4)催化干重整反应意义重大,一方面能够实现两种温室气体回收,另一方面其反应产物H_(2)和CO又是费托合成的重要原料气。Ni基催化剂因具有较高催化活性和较低成本受到广泛关注。以MCM-41为载体,采用溶胶-凝胶法制备了La_(2)Ni... CO_(2)和CH_(4)催化干重整反应意义重大,一方面能够实现两种温室气体回收,另一方面其反应产物H_(2)和CO又是费托合成的重要原料气。Ni基催化剂因具有较高催化活性和较低成本受到广泛关注。以MCM-41为载体,采用溶胶-凝胶法制备了La_(2)NiO_(4)/MCM-41系列双金属催化剂,考察了焙烧温度、Ni含量(质量分数,下同)、n(La)/n(Ni)和反应温度对其CH_(4)-CO_(2)催化重整性能的影响,并通过BET、SEM-EDX、XRD、H_(2)-TPR、TG-DSC、Raman和TPO等技术对反应前/后催化剂进行了表征。结果表明,尖晶石型La_(2)NiO_(4)是金属Ni主要存在形式且Ni分散性良好,随着Ni含量增大,催化剂比表面积和孔容迅速减小。Ni含量和反应温度对双金属催化剂催化性能影响最为显著。在700℃、0.10 MPa和18000 mL/(h·g)反应条件下,5%La_(2)NiO_(4)/MCM-41经过100 h反应后,CH_(4)和CO_(2)转化率较初始均有不同程度下降,但其平衡转化率仍分别达到了72.89%和81.08%。反应后催化剂表面出现了明显积炭,以碳纳米管为主,且随着反应时间延长碳纳米管尺寸逐渐增大,最终催化剂表面金属Ni活性位点被碳纳米管所覆盖,导致催化剂失活。 展开更多
关键词 Ni-La双金属催化剂 La_(2)NiO_(4)/MCM-41 CO_(2)-CH_(4) 干重整
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g-C_(3)N_(4)负载双金属Rh@Ru催化氨硼烷析氢反应机理研究
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作者 郭雅琼 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第5期17-21,共5页
本文采用密度泛函理论,研究了双金属Rh@Ru在g-C_(3)N_(4)上不同负载位点,确定了稳定的催化剂构型,并详细研究了该催化剂催化氨硼烷析氢的反应机理.通过比较氨硼烷析氢反应三条路径所需活化能,发现路径Ⅲ控制步骤活化能较低,而路径Ⅰ、... 本文采用密度泛函理论,研究了双金属Rh@Ru在g-C_(3)N_(4)上不同负载位点,确定了稳定的催化剂构型,并详细研究了该催化剂催化氨硼烷析氢的反应机理.通过比较氨硼烷析氢反应三条路径所需活化能,发现路径Ⅲ控制步骤活化能较低,而路径Ⅰ、Ⅱ所需活化能较高,反应路径Ⅲ更容易进行,Ⅰ为最优析氢路径.从微观角度揭示双贵金属Rh@Ru负载g-C_(3)N_(4)催化氨硼烷析氢的三条机理,希望为氨硼烷析氢催化剂的优化和设计提供理论信息. 展开更多
关键词 双金属催化剂 g-C_(3)N_(4) NH_(3)BH_(3) 密度泛函理论 反应机理
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N掺杂CuCo双金属活化过硫酸盐降解左氧氟沙星
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作者 李强 周刚 +2 位作者 张磊 王春峰 王继钦 《河南师范大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第6期109-116,共8页
为探讨N掺杂CuCo双金属催化剂在活化过一硫酸盐(PMS)降解左氧氟沙星(LVF)中的应用,采用球磨法制备了N-Cu、N-Co、N-CuCo等催化剂,通过一系列实验考察不同因素对LVF降解效率的影响,结合不同表征方法分析LVF的去除机制.研究结果表明,N-CuC... 为探讨N掺杂CuCo双金属催化剂在活化过一硫酸盐(PMS)降解左氧氟沙星(LVF)中的应用,采用球磨法制备了N-Cu、N-Co、N-CuCo等催化剂,通过一系列实验考察不同因素对LVF降解效率的影响,结合不同表征方法分析LVF的去除机制.研究结果表明,N-CuCo催化剂在催化PMS降解LVF过程中表现出优异的性能,反应体系在中性和碱性的条件下效果较好,当pH=7,N-CuCo投加量为1.2 g/L,PMS浓度为0.84 mmol/L时,LVF降解效率可达90.23%,显著高于N-Cu/PMS(69.79%)和N-Co/PMS(74.82%),表明双金属的协同作用能够有效强化LVF的去除效果.此外,通过对·OH、·O_(2)^(-)、^(1)O_(2)的生成以及猝灭实验分析,确认·O_(2)^(-)是促进LVF降解的主要因素. 展开更多
关键词 双金属催化剂 抗生素 过一硫酸盐 催化剂结构
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棒状SBA-15负载的钯钴催化剂对丙酮催化氧化机制研究
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作者 武雅妮 王晶晶 +5 位作者 刘基丞 万嘉蕾 党凡 艾春丽 马牧笛 姜泽宇 《中国环境科学》 北大核心 2025年第9期4888-4895,共8页
以结构规整的棒状SBA-15分子筛为载体,通过调控过渡金属Co的含量,制备不同Pd-Co摩尔比的Pd1Cox/SBA-15贵金属-过渡金属耦合催化剂,用于丙酮(C_(3)H_(6)O)的催化氧化研究.结果表明,Pd_(1)Co_(1)/SBA-15催化剂展现出最佳的丙酮低温氧化活... 以结构规整的棒状SBA-15分子筛为载体,通过调控过渡金属Co的含量,制备不同Pd-Co摩尔比的Pd1Cox/SBA-15贵金属-过渡金属耦合催化剂,用于丙酮(C_(3)H_(6)O)的催化氧化研究.结果表明,Pd_(1)Co_(1)/SBA-15催化剂展现出最佳的丙酮低温氧化活性,其在220℃时即可实现90%的丙酮转化率,并表现出优异的CO_(2)选择性与热稳定性.通过SEM,XRD,FT-IR和N2吸脱附表征分析可知,Pd_(1)Co_(1)/SBA-15具有最佳的Pd-Co配比和比表面积,有利于活性位点的锚定与暴露.H_(2)-TPR,O_(2)-TPD和XPS表征结果表明,Pd_(1)Co_(0.5)/SBA-15与Pd_(1)Co_(3)/SBA-15中的主要活性氧物种为化学吸附氧,而Pd_(1)Co_(1)/SBA-15中的主要活性氧物种为表面晶格氧,且Pd_(1)Co_(1)/SBA-15催化剂具有丰富的活性氧物种,在反应过程中保持了高效的晶格氧迁移与循环.通过原位红外光谱揭示了丙酮的反应机理,Pd_(1)Co_(1)/SBA-15催化剂上丙酮转化路径为:C_(3)H_(6)O→CH_(3)CH_(2)OH→CH_(3)COO-→COO-→CO_(2),丰富的晶格氧是丙酮活化和裂解的关键. 展开更多
关键词 棒状SBA-15 双金属催化剂 丙酮 催化氧化 活性氧物种
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Pt-Pd/ZSM-5的制备及其催化氧化甲苯性能研究
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作者 顾梦圆 赵悦冰 +2 位作者 张平 崔静磊 张慧荣 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第5期427-437,I0002,I0003,共13页
挥发性有机化合物(VOCs)催化氧化是大气污染控制的关键技术.Pt基催化剂虽具高活性,但成本高和高温烧结问题制约其应用.Pd掺杂形成的Pt-Pd双金属催化剂可协同提升性能,但其作用机制仍不明确.为探究Pd掺杂对Pt/ZSM-5催化剂催化甲苯氧化性... 挥发性有机化合物(VOCs)催化氧化是大气污染控制的关键技术.Pt基催化剂虽具高活性,但成本高和高温烧结问题制约其应用.Pd掺杂形成的Pt-Pd双金属催化剂可协同提升性能,但其作用机制仍不明确.为探究Pd掺杂对Pt/ZSM-5催化剂催化甲苯氧化性能的构效关系及协同机制,采用等体积浸渍法制备不同Pd/Pt质量比(1∶2、1∶1、2∶1)的Pt-Pd/ZSM-5双金属催化剂,并通过XRD、N_(2)-物理吸脱附、TEM、O_(2)-TPD、甲苯-TPD及XPS等手段系统表征其物化性质与结构.催化剂性能评价结果表明,Pt-Pd双金属催化剂的活性显著优于单金属Pd或Pt催化剂体系,其中1Pd2Pt催化剂性能最优,其T90和T50较单金属Pt催化剂分别降低7℃和27℃.Pd的引入促进催化剂中Pt物种的还原,形成了富电子的Pt^(0)和缺电子态的Pd^(0)双活性位,增强电子转移与活性氧迁移能力,同时金属颗粒分散更均匀,表面氧脱附量及甲苯吸附量显著提升.通过适量Pd掺杂能优化Pt的电子结构,提高氧活化效率及反应物吸附能力,实现了甲苯氧化活性的显著提升.研究揭示了Pt-Pd协同效应在双金属催化剂中的关键作用,为高效VOCs催化氧化催化剂的设计提供了理论依据. 展开更多
关键词 Pt-Pd双金属催化剂 协同作用 构效关系 甲苯氧化
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氮掺杂石墨烯负载双金属分解甲醇制氢的密度泛函理论研究
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作者 刘璐 金哲民 +4 位作者 朱雨欣 曹飞飞 胡延岗 刘建华 王广钊 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期321-328,I0002,共9页
甲醇催化裂解制氢是氢能储运的重要环节.本文基于密度泛函理论计算,研究了甲醇在氮掺杂石墨烯负载七种双金属催化剂(Ir-Pd、Rh-Pd、Ru-Pd、Ni-Pd、Ni-Ni、Pd-Pd、Ru-Ru)表面的吸附特性及分解路径.计算结果表明,甲醇吸附时,分子的羟基氢... 甲醇催化裂解制氢是氢能储运的重要环节.本文基于密度泛函理论计算,研究了甲醇在氮掺杂石墨烯负载七种双金属催化剂(Ir-Pd、Rh-Pd、Ru-Pd、Ni-Pd、Ni-Ni、Pd-Pd、Ru-Ru)表面的吸附特性及分解路径.计算结果表明,甲醇吸附时,分子的羟基氢与表面金属成键,其中Ru-Pd催化剂对甲醇的吸附能最强(−0.83 eV),显著优于其他体系.在氮掺杂石墨烯负载Ru-Pd上的甲醇分解反应存在两条路径:CH_(2)OH*路径(先断裂O—H键再断裂C—H键)和CH3O*路径(先断裂C—H键再断裂O—H键).两条路径的决速步骤均为初始步骤,CH3O*路径的决速步骤能垒为1.31 eV,低于CH_(2)OH^(*)路径的1.46 eV,表明CH_(3)O^(*)路径更利于甲醇分解制氢反应的发生. 展开更多
关键词 甲醇分解制氢 石墨烯 双金属催化剂 密度泛函理论
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