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题名用密度泛函理论研究煤中甲基苯生成甲烷的反应机理
被引量：13
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作者
贾建波
曾凡桂
李美芬
谢克昌
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机构
太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室
河南理工大学材料学院
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出处
《化工学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2010年第12期3235-3242,共8页
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基金
国家自然科学基金项目(40772097, 40572094,90410018)
山西省高等学校青年学术带头人项目~~
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文摘
低煤级煤大分子芳香结构单元以1～2个环的芳香体系为主,为了理解煤热解甲烷的生成机制,利用量子化学密度泛函理论方法(DFT)对甲基苯热解甲烷的生成机理进行了热力学和动力学计算,计算结果表明,在生成甲烷的所有反应路径中,其控速步骤是甲基苯的脱氢或脱甲基的过程;氢自由基的参与可以显著的降低甲基苯脱甲基的能垒。在温度低于675K时,生成甲烷的主反应路径为:甲基苯上甲基脱氢,然后由氢通过本位(ipso)加成到甲基苯然后脱甲基,最后由甲基夺取甲基苯侧链上的氢生成甲烷。当温度高于975K时,生成甲烷的主反应路径为:甲基苯脱甲基,然后由甲基夺取甲基苯侧链上的氢生成甲烷。在675～975K之间则为这两条反应路径的竞争反应。
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关键词
甲基苯
热解机理
密度泛函
煤大分子结构芳香结构单元
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Keywords
toluene
pyrolysis mechanism
DFT
aromatic unit of macromolecule structure of coal
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分类号
O641
[理学—物理化学]
O642
[理学—物理化学]
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