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层状双金属氢氧化物的层间阴离子对衍生的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂光热催化CO_(2)甲烷化反应的影响 被引量:2
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作者 郭李娜 李睿哲 +5 位作者 孙闯 罗小利 石义秋 原弘 欧阳述昕 张铁锐 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期68-78,共11页
太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这... 太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这些催化剂在CO_(2)加氢反应中作为优秀的光热催化剂被广泛应用。然而,有关LDH的层间阴离子类型如何影响CO_(2)甲烷化活性的研究还相对有限。本文研究了包含不同层间阴离子的镍(Ni)铝(Al)LDH前驱体,通过在H_(2)/Ar气氛中还原处理,制备了一系列Ni负载在氧化铝(Al_(2)O_(3))上的MO催化剂,这些催化剂被命名为NiAl-x-MO(其中x代表CO_(3)、NO_(3)、Cl和SO_(4),分别代表碳酸根、硝酸根、氯离子和硫酸根等阴离子)。其中,NiAl-CO_(3)-MO催化剂表现出50.1%的CO_(2)转化率,99.9%的甲烷(CH_(4))选择性以及94.4 mmol∙g^(−1)∙h^(−1)的CH_(4)产出速率。与之相比,NiAl-Cl-MO和NiAl-SO_(4)-MO催化剂的CO_(2)甲烷化活性极低。H_(2)程序升温脱附(temperature programmed desorption with H_(2),H_(2)-TPD)实验和密度泛函理论计算(density functional theory,DFT)结果表明,低CO_(2)转化率是由于残留的氯(Cl)或硫(S)与金属Ni形成的强配位键阻碍了H_(2)的吸附和活化。因此,在设计LDH衍生的催化剂,特别是用于氢化反应的Ni基催化剂时,应优先考虑层间阴离子在LDH中的重要作用。 展开更多
关键词 光热催化 Co_(2)甲烷化 ni-al_(2)o_(3)催化剂 层状金属双氢氧化物 层间阴离子
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Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)催化剂上乙烷干重整反应本征动力学研究
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作者 郭冰洋 杜春丽 +5 位作者 范志辉 杨旭港 张艺 闫龙飞 张振洲 涂维峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期39-46,共8页
乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%... 乙烷干重整反应是实现CO_(2)利用的重要途径之一。Ni基催化剂因具有低成本和高催化活性等特点被广泛用于乙烷干重整反应。然而,乙烷干重整反应机理仍不明晰,这制约了高效Ni基催化剂的开发。采用溶胶凝胶法制备了Ni质量分数分别为5%和10%的Ni基催化剂(5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)和10%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)),通过本征动力学方法分析了反应物分压(pC_(2)H_(6)和p_(CO)_(2))和产物分压(p_(H_(2))和p_(CO))对相关反应的影响,研究了反应温度、Ni团簇平均粒径对乙烷干重整反应过程中乙烷活化的影响。结果表明,在温度为823 K、常压、pC_(2)H_(6)为0.1~7.0 kPa、p_(CO)_(2)为2.0~20.0 kPa和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,催化剂上乙烷正向转化速率与pC_(2)H_(6)线性相关,且不受p_(CO)_(2)、p_(H_(2))和p_(CO)的影响;在本征动力学区间内,乙烷重整反应速率的速率控制步骤为乙烷活化,活化能为(108±10)kJ/mol。在温度为823 K、常压和空速为6.9×10^(5) mL/(g·h)下,Ni团簇平均粒径为6.5 nm的5%Ni/Al_(2)O_(3)-CeO_(2)具有较高的乙烷活化速率((7.26±0.80)mol/(mol·min·kPa))。 展开更多
关键词 乙烷干重整反应 ni/al_(2)o_(3)-Ceo_(2)催化剂 本征动力学 反应机理
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纳米Al_(2)O_(3)增强铝基复合材料制备技术及力学性能研究进展 被引量:1
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作者 荣智峥 魏午 +4 位作者 赵宇 毕舰镭 高阳 黄晖 聂祚仁 《材料工程》 北大核心 2025年第5期130-144,共15页
纳米Al_(2)O_(3)/Al复合材料作为轻质高性能结构材料,可实现轻量化节能减排,在航空航天、汽车工业、船舶制造、国防及5G电子通讯等领域具有广阔的应用前景。本文主要介绍高能球磨粉末冶金法、超声辅助铸造法、搅拌摩擦法、增材制造法、... 纳米Al_(2)O_(3)/Al复合材料作为轻质高性能结构材料,可实现轻量化节能减排,在航空航天、汽车工业、船舶制造、国防及5G电子通讯等领域具有广阔的应用前景。本文主要介绍高能球磨粉末冶金法、超声辅助铸造法、搅拌摩擦法、增材制造法、原位反应法等国内外纳米Al_(2)O_(3)/Al复合材料制备技术。总结分析纳米Al_(2)O_(3)增强体、增强体与铝基体的界面微结构、增强体的尺寸和含量、铝基体的晶粒尺寸、增强体的分散性和微观构型设计对纳米Al_(2)O_(3)/Al复合材料力学性能的影响。概述了纳米Al_(2)O_(3)/Al复合材料中主要的强化机制。最后,展望了纳米Al_(2)O_(3)/Al复合材料未来在高增强体体积分数的大尺寸制备技术、非均质构型优化以及高强耐热结构功能一体化等方面的发展方向。 展开更多
关键词 纳米al2o3 铝基复合材料 制备方法 力学性能 强化机制
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Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂催化沼气蒸汽重整制氢性能研究
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作者 张中亮 刘吉 +5 位作者 马宗虎 胡锶菡 冯冰 胡斌 李凯 陆强 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第9期19-25,32,共8页
沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等... 沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等表征方法,分析了催化剂的织构性质、晶相组成等。探究了催化剂的物理结构和化学性质对沼气蒸汽重整制氢的影响机制,并探讨了焙烧温度与金属助剂Fe对催化剂催化性能的影响。结果表明,在700°C、空速12000 h^(-1)条件下,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)表现出突出的催化性能,CH_(4)转化率和H_(2)产率分别稳定在89.94%和81.49%。ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体相比于Al_(2)O_(3)载体增大了催化剂的比表面积,促进了平均粒径较小的Ni在载体表面的高度分散,进而提高了催化剂的催化沼气蒸汽重整制氢性能。焙烧温度可以调控催化剂的比表面积和孔体积,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)的比表面积和孔体积比焙烧温度为700°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)大。Fe与ZrO_(2)的耦合改性提升了催化剂的还原性能,生成了更多高活性Ni^(0),有利于甲烷干重整制氢反应的发生,调控了气体产物中的n_(H_(2))/n_(CO)。 展开更多
关键词 沼气 重整制氢 Zro_(2)-al_(2)o_(3)复合载体 ni基催化剂
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水滑石基Ni/Al_(2)O_(3)催化剂催化玉米秸秆加氢裂解制二元醇和芳香族单体性能研究 被引量:1
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作者 马泽暐 温哲 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第6期63-72,共10页
生物质是化石能源最有前景的可再生替代品之一,由生物质制备高附加值化学品是实现生物质多元化应用的有效途径。采用尿素沉淀法和程序升温还原法制备了水滑石基Ni/Al_(2)O_(3)催化剂,通过X射线衍射(XRD)分析了催化剂及其前驱体的物相组... 生物质是化石能源最有前景的可再生替代品之一,由生物质制备高附加值化学品是实现生物质多元化应用的有效途径。采用尿素沉淀法和程序升温还原法制备了水滑石基Ni/Al_(2)O_(3)催化剂,通过X射线衍射(XRD)分析了催化剂及其前驱体的物相组成,并考察了Ni/Al_(2)O_(3)催化剂对玉米秸秆在水-甲醇混合溶剂中加氢裂解反应的催化性能。结果表明,Ni/Al_(2)O_(3)催化剂表现出较好的催化活性,在最优反应条件(V(H_(2)O):V(CH_(3)OH)=7:3、240℃和3.0 MPa H_(2))下,玉米秸秆转化率接近100%,二元醇产率为38.8%,芳香族单体产率为13.6%。V(H_(2)O):V(CH_(3)OH)和反应温度显著影响了玉米秸秆转化率和小分子产物产率,Ni/Al_(2)O_(3)催化剂和反应气氛主要影响了小分子产物产率和分布。对经过一次循环后的催化剂进行循环性测试发现,二元醇产率和芳香族单体产率分别下降至10.8%和5.4%。根据拉曼光谱分析结果推测,催化剂活性下降可能是因为催化剂表面形成了积炭。分析二元醇和芳香族单体的生成路径发现,Ni/Al_(2)O_(3)催化剂对活性中间体的稳定起到了重要作用。 展开更多
关键词 玉米秸秆 加氢裂解 ni/al_(2)o_(3)催化剂 二元醇 芳香族单体
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不同镍盐前驱物对CH_4-CO_2重整Ni/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:13
6
作者 陈吉祥 王日杰 +1 位作者 李玉敏 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期494-498,共5页
采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征... 采用浸渍方法以γ Al2 O3为载体 ,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni N、Ni Cl、Ni Ac ,并应用于催化CH4 CO2 重整反应 ,考察了它们的反应性能 ,通过BET、TPR、XRD、XPS、TGA、H2 TPD等方法对催化剂进行了表征。结果表明 ,由不同镍盐制备的催化剂中 ,镍物种的存在状态明显不同 ,在催化剂的制备过程中镍盐中的阴离子影响着镍离子在催化剂中的分散及存在状态。三种催化剂中Ni N具有较好的催化性能和抑制积碳性能 ,这与Ni N中镍物种与载体之间产生较强相互作用、经还原后获得金属镍的分散度高、晶粒小密切相关。 展开更多
关键词 CH4 Co2 重整反应 ni/Γ-al2o3催化剂 积碳 镍盐前驱物 氧化铝 甲烷 二氧化碳 合成气 负载型催化剂
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New technique of comprehensive utilization of spent Al_2O_3-based catalyst 被引量:3
7
作者 冯其明 陈云 +3 位作者 邵延海 张国范 欧乐明 卢毅屏 《Journal of Central South University of Technology》 EI 2006年第2期151-155,共5页
A new technology was developed to recover multiple valuable elements from the spent Al2O3-based catalyst by X-ray phase analysis and exploratory experiments. The experimental results show that in the condition of roas... A new technology was developed to recover multiple valuable elements from the spent Al2O3-based catalyst by X-ray phase analysis and exploratory experiments. The experimental results show that in the condition of roasting temperature of 750℃ and roasting time of 30 min, molar ratio of Na2O to Al2O3 of 1.2, the leaching rates of alumina, vanadium and molybdenum in the spent catalyst are 97.2%, 95.8% and 98.9%, respectively. Vanadium and molybdenum in sodium aluminate solution can be recovered by precipitators A and B, and the precipitation rates of vanadium and molybdenum are 94.8% and 92.6%. Al(OH)3 was prepared from sodium aluminate solution in the carbonation decomposition process, and the purity of Al2O3 is 99.9% after calcination, the recovery of alumina reaches 90.6% in the whole process; the Ni-Co concentrate was leached by sulfuric acid, a nickel recovery of 98.2% and cobalt recovery over 98.5% can be obtained under the experimental condition of 30% H2SO4, 80℃, reaction time 4 h, mass ratio of liquid to solid 8, stirring rate 800r/min. 展开更多
关键词 spent al2o3-based catalyst vanadium molybdenum comprehensive utilization roasting with sodium leaching rate
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Ni/γ-Al_2O_3中助剂的加入对于CH_4/CO_2重整反应性能的影响 被引量:11
8
作者 钱岭 阎子峰 袁安 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第z1期90-92,共3页
以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以... 以含量为 2 %的K、Cu、La、Mg、Ca、Ba、Mo、Ce等多种金属作为助剂分别加入Ni/γ Al2 O3 催化剂样品中 ,并对其分别用于CH4 /CO2 重整反应时的活性和积碳量进行了考察。研究结果表明 :加入助剂后的各种催化剂的活性变化不一。其中 ,以含Ca的催化剂效果最好 ,其甲烷的转化率可由原来的 71 91%增加到 72 92 % ,其次为La。但所有加入助剂后的催化剂的抗积碳性能均有所提高 ,特别是碱金属K的添加 ,使催化剂表面积碳量降到了 0 1%。这表明添加碱金属或碱土金属助剂 ,对提高Ni/γ Al2 O3 催化剂在CH4 /CO2 展开更多
关键词 碱金属 碱土金属 助剂 ni/Γ-al2o3催化剂 CH4/Co2重整反应 积碳
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前驱体干燥法对非晶态Ni-B/γ-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:12
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作者 李江 乔明华 邓景发 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期1022-1024,共3页
Amorphous Ni B/γ Al 2O 3 catalyst 1 is prepared with chemical reduction by KBH 4 solution after wetness impregnation and desiccation at 70 ℃ first and then at 110 ℃ for thorough water removal. Its higher catalytic ... Amorphous Ni B/γ Al 2O 3 catalyst 1 is prepared with chemical reduction by KBH 4 solution after wetness impregnation and desiccation at 70 ℃ first and then at 110 ℃ for thorough water removal. Its higher catalytic activity than amorphous Ni B/γ Al 2O 3 catalyst 2, prepared by conventional one step desiccation procedure at 110 ℃, is identified in liquid phase benzene hydrogenation to cyclohexane. Both catalysts are characterized by XRD and SEM, Ni B/γ Al 2O 3 catalyst 1 has a higher active specific surface area and dispersion degree, which can be assigned to more effective distribution of nickel salt over the support during desiccation, thus resulting in its superior activity in benzene hydrogenation. 展开更多
关键词 硼合金 Γ-氧化铝 负载型催化剂 前驱体 干燥法 环己烷 催化性能 分散度 加氢 非晶态合金
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Fe基分子筛催化剂应用于NH_(3)选择性催化还原和N_(2)O直接催化分解反应的研究进展
10
作者 明淑君 李新楠 +4 位作者 庞磊 苏长罗 程春晖 杨小东 李涛 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期97-112,共16页
柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))和氧化亚氮(N_(2)O)对人类健康和生态环境造成了显著危害。NH_(3)选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前控制柴油车尾气中NO_(x)排放的有效方法之一,而N_(2)O的直接催化分解(简称“N_(2)O分解”)则被认为... 柴油车排放的氮氧化物(NO_(x))和氧化亚氮(N_(2)O)对人类健康和生态环境造成了显著危害。NH_(3)选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前控制柴油车尾气中NO_(x)排放的有效方法之一,而N_(2)O的直接催化分解(简称“N_(2)O分解”)则被认为是减少N_(2)O排放的最具潜力的技术。这两种技术的核心均依赖于催化剂的开发与应用。Fe基分子筛催化剂在NH_(3)-SCR和N_(2)O分解反应中展现出了卓越的催化性能,为实现NO_(x)和N_(2)O的同步高效去除提供了一条有前途的路径。综述了Fe基分子筛催化剂在NH_(3)-SCR和N_(2)O分解反应中的催化机理,探讨了Fe基分子筛催化剂的制备方法、拓扑结构、助剂金属掺杂,以及反应环境中共存气体对其理化性质、NH_(3)-SCR活性和N_(2)O分解性能的影响。具体而言,Fe基分子筛催化剂的Fe物种形成与分布受到制备方法和分子筛拓扑结构的显著影响。助剂金属的引入不仅能够增大催化剂的酸性位点含量,还能改善Fe物种的分散性,从而优化其催化性能。此外,共存气体(如NO、O_(2)和H2O)对Fe基分子筛催化剂的N_(2)O分解活性产生不同程度的影响。最后,对Fe基分子筛催化剂的未来研究方向进行了展望,并对催化剂设计优化与性能提升提出了建议。 展开更多
关键词 Fe基分子筛催化剂 NH_(3)-SCR N_(2)o直接催化分解 催化机理
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Ni/γ-Al_2O_3催化剂上丙烯与Ni的相互作用——XPS EPR UV-DRS研究 被引量:3
11
作者 王秋莹 翟宇恺 +7 位作者 李轶 晁自胜 杨保平 罗继中 阎子峰 菅盘铭 王水菊 曾金龙 《兰州大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2001年第1期51-58,共8页
用 XPS研究了 Ni负载量对催化剂表面结构的影响 .选择负载量为 8%的 Ni/γ- Al2 O3催化剂 ,解迭出 Ni2 p3 /2 XPS,Eb(Ni O) =855.2 e V,Eb[Ni- O(T) ] =856.5 e V,Eb[Ni- O(O) ] =857.9e V;测定了不同温度通 H2 还原后吸附丙烯及不同温... 用 XPS研究了 Ni负载量对催化剂表面结构的影响 .选择负载量为 8%的 Ni/γ- Al2 O3催化剂 ,解迭出 Ni2 p3 /2 XPS,Eb(Ni O) =855.2 e V,Eb[Ni- O(T) ] =856.5 e V,Eb[Ni- O(O) ] =857.9e V;测定了不同温度通 H2 还原后吸附丙烯及不同温度吸附丙烯后 Ni2 p3 /2 及 C1 s XPS的变化 .对照EPR及 UV- DRS结果 ,推断丙烯在反应过程中形成 [Ni(C3H6 ) n] (1 -δ) +及 [Ni(C3H6 ) n] (2 -δ) + (n =1 ,2 )过渡态配位化合物 . 展开更多
关键词 镍-丙烯过渡态配位化合物 结合能 镍/γ-氧化铝催化剂 吸附作用 表面结构 XPS EPR UV-DRS [ni-o(T)] [ni-o(o)]
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Effect of reaction conditions and kinetic study on the Fischer-Tropsch synthesis over fused Co-Ni /Al_2O_3 catalyst 被引量:1
12
作者 P. NikDarsa A. A. Mirzaei H. Atashi 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期710-718,共9页
Co-Ni/Al2O3catalyst was prepared by the fusion method and used in Fischer-Tropsch synthesis(FTS).The catalysts were characterized by means of nitrogen sorption and scanning electron microscopy.The effect of some react... Co-Ni/Al2O3catalyst was prepared by the fusion method and used in Fischer-Tropsch synthesis(FTS).The catalysts were characterized by means of nitrogen sorption and scanning electron microscopy.The effect of some reaction conditions such as temperature,pressure and H2/CO feed ratio on the catalytic performance of Co-Ni/Al2O3in CO hydrogenation was investigated in a fixed-bed reactor.The results indicate that the optimum reaction conditions are 250℃,0.3 MPa,H2/CO feed ratio of 2.0,and GHSV of 3 000 h-1.Kinetically,the reaction rate was correlated with the Langmuir-Hinshelwood-Hougen-Watson type models.The activation energy for the best fitted model is 88.41 kJ/mol,suggesting that the intra-particle mass transport is not significant. 展开更多
关键词 FUSED Coni al2o3 Fischer—Tropsch synthesis kinetics modeling reaction conditions Co CoNSUMPTIoN activation energy
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Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2转化积炭性能的研究 被引量:21
13
作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2112-2116,共5页
采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( M... 采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( MSc I) ,Ce O2 的添加提高了活性原子 Ni0的 d电子密度 ,在一定程度上抑制了 CH4分子中 C—Hσ电子向 d轨道的迁移 ,降低了 CH4裂解积炭活性 ;可加强 Ni0原子 d轨道向CO2 空反键 π轨道的电子迁移 ,促进 CO2 分子的活化 ,提高 CO2 的消炭活性 ,使 Ni/Ce O2 -Al2 O3 催化剂具有较强的抗积炭性能 . 展开更多
关键词 ni/Ceo2-al2o3催化剂 金属-半导体相互作用 金属-载体相互作用 CH4 积炭 Co2 消炭 氧化铈 氧化铝 载体 合成气 甲烷 二氧化碳
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钡改性的Ni/γ-Al_2O_3催化剂用于甲烷部分氧化的研究 被引量:16
14
作者 王越 叶季蕾 +1 位作者 段华超 刘源 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期750-754,共5页
800℃、80 000h-1、CH4/O2/N2=14/7/79下比较了质量分数20%的N i/-γA l2O3和Ba改性的N i/-γA l2O3催化剂,用于甲烷部分氧化反应的活性和选择性。结果表明,Ba的添加提高了镍基催化剂的活性和稳定性。BET和XRD表明,Ba的加入有利于高温... 800℃、80 000h-1、CH4/O2/N2=14/7/79下比较了质量分数20%的N i/-γA l2O3和Ba改性的N i/-γA l2O3催化剂,用于甲烷部分氧化反应的活性和选择性。结果表明,Ba的添加提高了镍基催化剂的活性和稳定性。BET和XRD表明,Ba的加入有利于高温焙烧下抑制大颗粒的N iA l2O4的形成,保持了高比例的活性镍组分,提高了催化剂催化活性。常压下,xCH4接近100%,sCO、sH2达到92.2%和98.1%,催化剂15h内活性稍微下降。Ba的加入使A l2O3的晶型转化温度由800℃提高到900℃,提高了载体的稳定性。 展开更多
关键词 甲烷 部分氧化 BA 活性 nial2o4 ni/γ-al2o3
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TiO_2对Ni/Al_2O_3催化剂CO甲烷化性能的影响 被引量:17
15
作者 詹吉山 郭翠梨 +1 位作者 张俊涛 张金利 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期589-593,共5页
采用溶胶凝胶法制备了一系列不同TiO2含量的TiO2-Al2O3复合载体,并通过浸渍法制备了NiO/TiO2-Al2O3催化剂。分别考察了不同TiO2含量的NiO/TiO2-Al2O3催化剂及反应温度对CO甲烷化催化性能的影响。实验结果表明,当复合载体中TiO2质量分数... 采用溶胶凝胶法制备了一系列不同TiO2含量的TiO2-Al2O3复合载体,并通过浸渍法制备了NiO/TiO2-Al2O3催化剂。分别考察了不同TiO2含量的NiO/TiO2-Al2O3催化剂及反应温度对CO甲烷化催化性能的影响。实验结果表明,当复合载体中TiO2质量分数为30%,反应温度为350~450℃时,催化剂催化活性较高。利用N2吸附-脱附(BET)、X射线衍射(XRD)及H2程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂物化性能进行了表征。结果表明,加入适量的TiO2能抑制镍铝尖晶石NiAl2O4物种的生成,改善NiO的表面分散性能,避免大晶粒NiO的形成,也改善了催化剂的还原性能,从而提高催化剂的CO甲烷化活性。 展开更多
关键词 Co甲烷化 Tio2助剂 ni/al2o3
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镍基气凝胶催化CH_4-CO_2重整制取合成气反应的研究 Ⅰ.制备方法对NiO-CeO_2-Al_2O_3催化剂物化性质的影响 被引量:6
16
作者 陈吉祥 王日杰 +1 位作者 李玉敏 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期514-518,共5页
采用浸渍法、溶胶 凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了具有不同结构特点的NiO CeO2 Al2 O3催化剂 ,分别为浸渍型催化剂 (iNCA)、干凝胶催化剂 (xNCA)和气凝胶催化剂 (aNCA) ,利用BET、TEM、XRD、TPR、NH3 TPD、H2 ... 采用浸渍法、溶胶 凝胶过程与普通干燥、超临界干燥过程相结合的方法制备了具有不同结构特点的NiO CeO2 Al2 O3催化剂 ,分别为浸渍型催化剂 (iNCA)、干凝胶催化剂 (xNCA)和气凝胶催化剂 (aNCA) ,利用BET、TEM、XRD、TPR、NH3 TPD、H2 TPD等方法对各催化剂样品的物化性质进行了考察。研究结果表明 ,经 82 3K焙烧后 ,镍含量为 9%的各催化剂样品中镍物种均分散良好 ;与iNCA相比 ,以溶胶 凝胶法为基础制备的xNCA和aNCA中镍物种与载体的相互作用强并且存在状态均一 ;三种催化剂中 ,气凝胶样品具有比表面积高、堆密度低、表面酸中心数多及表面镍分散度高的特点。 展开更多
关键词 溶胶-凝胶法 超临界干燥 CH4 Co2 甲烷 nio CEo2 al2o3 催化剂 氧化镍 氧化铈 二氧化碳 合成气 氧化铝
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纳米Al_2O_3粒子增强化学镀Ni-P复合镀层的组织结构 被引量:14
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作者 高加强 刘磊 +3 位作者 沈彬 朱建华 胡文彬 丁文江 《上海交通大学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第2期265-269,共5页
通过化学复合镀制备纳米Al2O3粒子增强Ni-P复合镀层,并对所得纳米复合材料的组织结构进行了深入研究.场发射扫描电镜分析(FESEM)和透射电镜分析(TEM)结果表明,纳米粒子在复合镀层中含量较高且分布均匀;X射线衍射分析(XRD)和差示扫描量... 通过化学复合镀制备纳米Al2O3粒子增强Ni-P复合镀层,并对所得纳米复合材料的组织结构进行了深入研究.场发射扫描电镜分析(FESEM)和透射电镜分析(TEM)结果表明,纳米粒子在复合镀层中含量较高且分布均匀;X射线衍射分析(XRD)和差示扫描量热分析(DSC)结果表明,粒子没有改变复合镀层镀态结构(非晶态),但使得复合镀层晶化温度降低.根据等速升温和等温的DSC曲线对化学复合镀层的晶化过程做了动力学分析,晶化表观活化能和Avrami指数均有降低.在230°C热处理24h后,化学复合镀层发生晶化析出Ni3P,而同样条件下的Ni-P合金保持非晶态.复合镀层显微硬度值比化学镀Ni-P镀层明显提高,热处理后镀层晶化硬度值大幅提高,400°C热处理1h后达到最高值(HV50超过1150). 展开更多
关键词 化学镀 纳米al2o3粒子 微结构 显微硬度
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Ni^(2+)在γ-Al_2O_3上的分散状态及负载型Ni/γ-Al_2O_3催化剂的α-蒎烯加氢活性(英文) 被引量:15
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作者 任世彪 邱金恒 +3 位作者 王春燕 许波连 范以宁 陈懿 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第6期1021-1028,共8页
用X-射线衍射(XRD)、紫外-可见漫散射光谱(UV-VisDRS)、程序升温还原(TPR)、CO化学吸附和微反测试等方法研究了Ni2+在γ-Al2O3上的分散状态和负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的α-蒎烯加氢催化活性。结果表明,当Ni2+负载量远低于其在γ-Al2O3... 用X-射线衍射(XRD)、紫外-可见漫散射光谱(UV-VisDRS)、程序升温还原(TPR)、CO化学吸附和微反测试等方法研究了Ni2+在γ-Al2O3上的分散状态和负载型Ni/γ-Al2O3催化剂的α-蒎烯加氢催化活性。结果表明,当Ni2+负载量远低于其在γ-Al2O3载体表面分散容量时,Ni2+优先嵌入载体表面四面体空位,随着Ni2+负载量的增加,嵌入载体表面八面体空位Ni2+的比例增大。由于八面体Ni2+易被还原为金属态Ni0,NiO/γ-Al2O3样品的还原度随Ni2+负载量的增加而大幅度地增加,经氢还原所得Ni/γ-Al2O3催化剂的CO吸附量和α-蒎烯加氢催化活性大幅度增加。对La2O3助剂的作用进行了研究,结果表明分散在γ-Al2O3上的La3+物种可阻止Ni2+嵌入γ-Al2O3表面四面体空位,增大了八面体Ni2+物种所占比例,提高了催化剂的还原度,故Ni-La2O3/γ-Al2O3催化剂催化活性高于Ni/γ-Al2O3催化剂。 展开更多
关键词 ni/γ-al2o3茹nio/γ-al2o3 分散状态 催化加氢 Α-蒎烯
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不同纳米氧化铝含量Ni-P-Al_2O_3化学镀层的高温磨损性能 被引量:11
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作者 郑晓华 刘辉 +3 位作者 章荣 杨芳儿 陈琍 周军 《中国有色金属学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第7期1804-1811,共8页
采用化学镀技术制备不同纳米氧化铝含量的Ni-P-Al2O3复合镀层,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)和X射线衍射仪(XRD)对镀层的表面形貌、化学成分及微观结构进行表征,考察镀层在600℃下的高温氧化性能,并采用高温摩擦磨损试... 采用化学镀技术制备不同纳米氧化铝含量的Ni-P-Al2O3复合镀层,并利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)和X射线衍射仪(XRD)对镀层的表面形貌、化学成分及微观结构进行表征,考察镀层在600℃下的高温氧化性能,并采用高温摩擦磨损试验机对镀层在200℃和600℃下的摩擦磨损性能进行测试,分析其磨损机理。结果表明:纳米氧化铝的加入可有效提高镀层的高温耐磨性能和抗高温氧化性能。随着镀液中纳米Al2O3用量的增加,镀层的氧化质量增加,摩擦因数先减少后增加,镀层的磨损机理发生变化。镀液中纳米Al2O3用量为3 g/L时,镀层具有优异的抗高温氧化性能、较低的摩擦因数和较低的磨损率。复合镀层在较高温度磨损过程中呈现出较高的磨损率和较低的摩擦因数。 展开更多
关键词 纳米al2o3 镍磷合金 化学镀 摩擦 磨损 高温氧化
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MgO助剂对甲烷部分氧化Ni/Al_2O_3催化剂结构和性能的影响 被引量:19
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作者 邱业君 陈吉祥 张继炎 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第4期450-455,共6页
采用分步浸渍法制备了MgO改性的N i/A l2O3催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对N i/A l2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,... 采用分步浸渍法制备了MgO改性的N i/A l2O3催化剂,采用BET、XRD、H2-TPR、TEM和活性评价等研究方法,考察了MgO助剂对N i/A l2O3催化剂物化性质和甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响。实验结果表明,MgO助剂提高了催化剂镍物种的均一性,抑制了N iA l2O4尖晶石的形成,并且增强了镍物种与载体的相互作用,这与MgO、N iO形成固溶体及与A l2O3形成MgA l2O4有关。同时,适量的MgO助剂可以提高N i物种在催化剂中分散度,并提高其有效利用率,改性后的催化剂在甲烷部分氧化反应中显示出较好的反应性能。过量的MgO助剂对催化剂的反应性能产生负面影响,MgO的碱性可以促进逆水煤气变换反应,从而导致H2选择性降低和CO选择性提高。 展开更多
关键词 ni/al2o3催化剂 氧化镁 甲烷部分氧化 合成气
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