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Ni-CeO_(2)/SiO_(2)复合纳米簇催化CO_(2)加氢制甲酸
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作者 罗娜娜 刘红 +2 位作者 刘思源 张莹 王加升 《精细化工》 北大核心 2025年第3期587-593,共7页
为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂,以六水合硝酸镍和六水合硝酸铈为原料、自制纳米SiO_(2)为载体,采用反相微乳液法制备了Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化剂,通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进... 为制备活性高、易分离且成本低的Ni基多相催化剂,以六水合硝酸镍和六水合硝酸铈为原料、自制纳米SiO_(2)为载体,采用反相微乳液法制备了Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化剂,通过SEM、TEM、XRD和XPS对其微观形貌、结构组成、粒径分布和电子结构进行了表征。将Ni-CeO_(2)/SiO_(2)用于催化CO_(2)加氢制备甲酸的反应,考察了反应条件对甲酸产率的影响。结果表明,Ni-CeO_(2)/SiO_(2)呈球形,形貌规整,平均粒径为(60.7±2.6)nm,活性组分Ni-CeO_(2)平均粒径为(1.5±0.4)nm,属于纳米簇;Ni-CeO_(2)/SiO_(2)的Ni、Ce负载量(以SiO_(2)质量计,下同)分别为2.5%和2.1%,比表面积为453 m^(2)/g;在浓度为0.1 mol/L的KHCO_(3)水溶液为CO_(2)源、反应温度200℃、反应时间2 h、氢气压力3 MPa的条件下,Ni-CeO_(2)/SiO_(2)催化CO_(2)加氢制备甲酸的最高产率为77.8%。CeO_(2)的掺杂可促进Ni的分散,且由于Ni与CeO_(2)材料之间功函数的差异,吸引Ni的电子,产生由Ni流向CeO_(2)的电子转移,形成Ni^(δ+)-(CeO_(2))^(δ−)异质结,诱导H2异裂,从而提高Ni-CeO_(2)/SiO_(2)的催化活性。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲酸 催化加氢 ni基催化剂 纳米簇
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Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化愈创木酚加氢制环己醇的性能
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作者 凤雏 涂椿滟 +2 位作者 刘路含 刘春婷 黄伟 《石油炼制与化工》 北大核心 2025年第3期8-17,共10页
采用行星球磨法合成了不同Mn/Zr摩尔比的复合氧化物(yMnO_(x)-ZrO_(2)),并负载Ni制备了一系列的Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂。通过X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)程序升温还原对催化剂进... 采用行星球磨法合成了不同Mn/Zr摩尔比的复合氧化物(yMnO_(x)-ZrO_(2)),并负载Ni制备了一系列的Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂。通过X射线衍射、NH_(3)程序升温脱附、吡啶吸附红外光谱、N_(2)物理吸附-脱附、H_(2)程序升温还原对催化剂进行了物化性质的表征。以愈创木酚为原料,考察了Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)系列催化剂在愈创木酚加氢转化反应中的催化性能。结果表明:Mn的掺杂促进了Ni/yMnO_(x)-ZrO_(2)催化剂弱酸及中强酸的形成,有利于愈创木酚通过脱甲氧基形成以苯酚为中间体的反应路径制备环己醇;升高反应温度和延长反应时间均有利于提高环己醇收率,但也会导致环己醇过度加氢转化为环己烷;当Mn/Zr摩尔比为0.20时,Ni_(0.20)MnO_(x)-ZrO_(2)催化剂表现出优异的催化性能,在反应温度为260℃、H_(2)初始压力为2.0 MPa、反应时间为1.5 h的条件下,愈创木酚转化率和环己醇选择性分别为100%和63.5%。 展开更多
关键词 复合氧化物 ni基催化剂 ZrO_(2) MN掺杂 愈创木酚 环己醇
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NiAl-LDH催化焦油模型化合物加氢转化性能
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作者 雷海凤 樊磊 +3 位作者 王明义 董子豪 郭向阳 王俊文 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第8期26-33,共8页
在焦油提质过程中,实现焦油裂解与富氢气体转化的协同调控是提升催化剂性能的关键。为此,采用水热法制备了具有类水滑石层状结构的Ni基催化剂(NiAl-LDH),并引入Co以优化其性能。依托类水滑石的层间限域效应,实现了焦油催化转化活性位点... 在焦油提质过程中,实现焦油裂解与富氢气体转化的协同调控是提升催化剂性能的关键。为此,采用水热法制备了具有类水滑石层状结构的Ni基催化剂(NiAl-LDH),并引入Co以优化其性能。依托类水滑石的层间限域效应,实现了焦油催化转化活性位点与富氢气体活化位点的空间分离,将Ni均匀分布于主体层板上。由于分子尺寸较大的焦油模型化合物(如芘和荧蒽)难以进入层间结构,其裂解反应主要发生在催化剂表面,而小分子气体既可进入层间,也能在催化剂表面被充分活化。结果表明,Co的引入有效促进了Ni的分散并提高了其还原性能,其中n(Ni)/n(Co)=5时催化剂表现出最优催化效果。在500℃下,Ni_(2.5)Co_(0.5)Al-LDH催化剂对芘的加氢催化转化率为48.03%,轻质芳烃(BTX)选择性达55.63%。此外,荧蒽中C—C键更易断裂,其转化率和BTX选择性均高于芘。位于主体层板上的Ni能够活化H_(2)生成·H自由基,进而稳定焦油裂解碎片,从而提高BTX选择性。本研究可为焦油提质催化剂的设计提供新的思路。 展开更多
关键词 焦油催化提质 荧蒽 水滑石 ni基催化剂 CO掺杂
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Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)催化剂催化沼气蒸汽重整制氢性能研究
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作者 张中亮 刘吉 +5 位作者 马宗虎 胡锶菡 冯冰 胡斌 李凯 陆强 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2024年第9期19-25,32,共8页
沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等... 沼气蒸汽重整是重要的制氢方式,开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此,采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体的Ni基催化剂,对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N_(2)吸/脱附、XRD等表征方法,分析了催化剂的织构性质、晶相组成等。探究了催化剂的物理结构和化学性质对沼气蒸汽重整制氢的影响机制,并探讨了焙烧温度与金属助剂Fe对催化剂催化性能的影响。结果表明,在700°C、空速12000 h^(-1)条件下,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)表现出突出的催化性能,CH_(4)转化率和H_(2)产率分别稳定在89.94%和81.49%。ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体相比于Al_(2)O_(3)载体增大了催化剂的比表面积,促进了平均粒径较小的Ni在载体表面的高度分散,进而提高了催化剂的催化沼气蒸汽重整制氢性能。焙烧温度可以调控催化剂的比表面积和孔体积,焙烧温度为550°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)的比表面积和孔体积比焙烧温度为700°C制得的Ni/ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)大。Fe与ZrO_(2)的耦合改性提升了催化剂的还原性能,生成了更多高活性Ni^(0),有利于甲烷干重整制氢反应的发生,调控了气体产物中的n_(H_(2))/n_(CO)。 展开更多
关键词 沼气 重整制氢 ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体 ni基催化剂
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Ni/CeO_(2)@ZIF-8核壳结构催化剂的制备及其RWGS反应性能研究
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作者 严琛 刘新辉 +1 位作者 朱学栋 杨帆 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第4期757-762,共6页
利用液相浓度控制成核法制备了ZIF-8包覆的Ni/CeO_(2)核壳结构催化剂,通过一系列表征技术,研究了ZIF-8壳层对催化剂物理化学性质的影响,并进一步探究引入ZIF-8对于催化剂上的RWGS反应性能与路径的影响。结果表明,ZIF-8壳层能够增大催化... 利用液相浓度控制成核法制备了ZIF-8包覆的Ni/CeO_(2)核壳结构催化剂,通过一系列表征技术,研究了ZIF-8壳层对催化剂物理化学性质的影响,并进一步探究引入ZIF-8对于催化剂上的RWGS反应性能与路径的影响。结果表明,ZIF-8壳层能够增大催化剂的比表面积,减弱加氢能力和对CO的吸附强度,在300℃,0.1 MPa,GHSV=6 L/(g·h)和CO_(2)∶H_(2)=1∶3的反应条件下,核壳结构催化剂上的CO选择性提升了60.3%。ZIF-8包覆前后的Ni基催化剂上的反应中间物种不同,生成CO的主要中间体为羧酸盐而CH_(4)则为甲酸盐,ZIF-8壳层的存在抑制了羧酸盐进一步加氢转化为甲酸盐,从而抑制了甲烷化副反应进行,提高了RWGS反应的CO选择性。 展开更多
关键词 ni基核壳结构催化剂 ZIF-8 RWGS反应 CO选择性 反应路径
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丁二烯选择性加氢Ni基催化剂研究进展
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作者 张益豪 马萍 +6 位作者 和树立 花小兵 展学成 谢元 许昊翔 马好文 程道建 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期720-733,共14页
碳四馏分是催化裂化炼油和蒸汽裂解制乙烯的主要产物之一。然而催化裂化炼油过程中碳四馏分中少量1,3-丁二烯的存在会直接影响下游工艺产品的质量,通过1,3-丁二烯的选择加氢可以实现碳四馏分的高效精制。开发高性能Ni基催化剂替代贵金... 碳四馏分是催化裂化炼油和蒸汽裂解制乙烯的主要产物之一。然而催化裂化炼油过程中碳四馏分中少量1,3-丁二烯的存在会直接影响下游工艺产品的质量,通过1,3-丁二烯的选择加氢可以实现碳四馏分的高效精制。开发高性能Ni基催化剂替代贵金属催化剂,是目前1,3-丁二烯选择加氢催化剂的研发趋势。综述了1,3-丁二烯选择加氢Ni基催化剂的国内外研究进展,从丁二烯选择加氢反应机理,以及Ni基催化剂的构效关系、载体改性和优化、合金化、杂原子掺杂、离子液体涂层、催化剂制备方法等角度,着重讨论了目前对Ni基催化剂活性、选择性和稳定性的优化策略。未来可以从理论计算结合实验表征明确反应机理、精准调节Ni活性位点的配位环境、通过预处理解决催化剂失活、开发与催化性能高度匹配的催化工艺技术等方面对Ni基催化剂进一步优化。 展开更多
关键词 碳四馏分 1 3-丁二烯 选择加氢 ni基催化剂 多相反应
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甲烷干重整制合成气反应水滑石衍生Ni基催化剂的研究进展
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作者 钟家伟 林炜婷 +3 位作者 黄心宇 翁福建 卢鹏印 黄振 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期60-68,共9页
甲烷干重整是利用两种温室气体(CH_(4)、CO_(2))生成高附加值合成气的反应,对缓解温室气体排放和提高CH_(4)、CO_(2)利用程度具有重要意义。Ni基催化剂是最为常见的甲烷干重整催化剂,但面临着积碳、烧结,从而导致催化剂失活的问题。水... 甲烷干重整是利用两种温室气体(CH_(4)、CO_(2))生成高附加值合成气的反应,对缓解温室气体排放和提高CH_(4)、CO_(2)利用程度具有重要意义。Ni基催化剂是最为常见的甲烷干重整催化剂,但面临着积碳、烧结,从而导致催化剂失活的问题。水滑石衍生Ni基催化剂的比表面积较大、酸碱性和组分可调节,被广泛应用于甲烷干重整反应。首先,系统讨论了甲烷干重整反应的机理及甲烷干重整催化剂的失活机制。接下来,深入阐述了水滑石衍生Ni基催化剂的制备方法及其在甲烷干重整反应中的应用,具体分析了水滑石衍生Ni基催化剂的组成、助剂组分和制备方法与条件对催化剂抗积碳和抗烧结能力的影响。最后,从Ni基亚纳米/单原子催化剂、少层/单层水滑石衍生Ni基催化剂和水滑石衍生Ni基多功能催化剂等方面出发,提出了水滑石衍生Ni基催化剂研究方向,可为开发适用于C1小分子(CH_(4)、CO_(2)等)催化转化的高效稳定Ni基纳米/亚纳米催化剂提供进一步的指导。 展开更多
关键词 甲烷干重整 合成气 水滑石 ni基催化剂
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光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂研究进展
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作者 刘洋 田菊梅 +5 位作者 李海鹏 宋文龙 梁洁 王杰 雍晓静 高新华 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期1-10,共10页
化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化... 化石能源的过度利用使CO_(2)排放量逐年增大,光热催化CO_(2)甲烷化为碳资源循环利用提供了新途径。光热催化CO_(2)甲烷化结合了光催化和热催化的优势,通过降低反应活化能与温度,突破低温动力学限制,实现CO_(2)的高效催化转化。Ni基催化剂因其活性高、成本低被用于光热催化CO_(2)甲烷化。首先介绍了CO_(2)甲烷化的反应机理和反应路径,然后探讨了不同载体对光热催化CO_(2)甲烷化Ni基催化剂催化性能的调控机制,最后综述了新型负载型单原子Ni基催化剂的研究进展,可为光热催化CO_(2)甲烷化催化剂的设计与开发提供思路。 展开更多
关键词 ni基催化剂 光热催化 CO_(2)甲烷化 催化性能 载体
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碱土金属对甲烷与空气制合成气Ni/CaO-Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:21
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作者 尚丽霞 谢卫国 +1 位作者 吕绍洁 邱发礼 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第5期422-425,共4页
考察了添加在镍基催化剂中的碱土金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并对催化剂用TPO、TPR、CO2 TPD、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验表明 ,碱土金属助剂对降低催化剂结炭有一定的作用 ,催化剂抗积炭顺序为... 考察了添加在镍基催化剂中的碱土金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并对催化剂用TPO、TPR、CO2 TPD、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验表明 ,碱土金属助剂对降低催化剂结炭有一定的作用 ,催化剂抗积炭顺序为Ni BaO CaO Al2 O3>Ni SrO CaO Al2 O3>Ni MgO CaO Al2 O3>Ni CaO Al2 O3。而且 ,添加了碱土金属催化剂的Ni晶粒减小、结合能负位移和催化剂吸附CO2 的能力变化顺序都与积炭量减少顺序一致。其中尤以Ni BaO CaO Al2 O3 催化剂既有较高的活性 。 展开更多
关键词 甲烷 镍基催化剂 空气 碱土金属助剂 结炭 合成气 催化活性 催化氧化
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等离子体引入方式对强化制备二氧化碳重整甲烷反应的Ni/γ-Al_2O_3催化剂的影响 被引量:16
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作者 郭芳 储伟 +1 位作者 石新雨 张旭 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第4期746-751,共6页
采用等离子体技术强化制备了Ni/γ-Al2O3催化剂,以CO2重整CH4为模型反应考察了等离子体引入方式对催化剂性能的影响,并采用H2-TPR,BET,CO2-TPD,XRD,CO2-TPSR,TGA及XPS技术对催化剂进行了表征.研究结果表明,与常规焙烧的催化剂相比,在氢... 采用等离子体技术强化制备了Ni/γ-Al2O3催化剂,以CO2重整CH4为模型反应考察了等离子体引入方式对催化剂性能的影响,并采用H2-TPR,BET,CO2-TPD,XRD,CO2-TPSR,TGA及XPS技术对催化剂进行了表征.研究结果表明,与常规焙烧的催化剂相比,在氢气还原过程前引入氮气等离子体处理能有效提高催化剂的低温反应活性.N2气等离子体处理使前驱体中的硝酸盐能在温和条件下分解,并使催化剂具有较强的还原能力和较大的比表面积.先进行N2气等离子体处理再进行H2气还原的催化剂,其活性组分的分散度显著提高,对CO2的吸附量也明显增加,并且反应后催化剂上的积炭量比常规催化剂上的显著降低,形成比较单一的碳物种. 展开更多
关键词 镍基催化剂 等离子体 甲烷重整 积炭
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助剂MgO、CaO对甲烷水蒸气重整Ni/γ-Al2O3催化性能的影响 被引量:11
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作者 赵云莉 吕永康 +1 位作者 常丽萍 鲍卫仁 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第2期218-222,共5页
采用固定床装置,考察了以共浸方式引入的助剂MgO、CaO对Ni/γ-Al2O3催化剂在甲烷水蒸气催化重整中的催化反应性能的影响。结果表明,在H2O/CH4/N2的摩尔比为2.86/1/3.28,GHSV为1 800 h-1,反应温度为700℃下,催化剂Ni-CaO/Al2O3催化性能最... 采用固定床装置,考察了以共浸方式引入的助剂MgO、CaO对Ni/γ-Al2O3催化剂在甲烷水蒸气催化重整中的催化反应性能的影响。结果表明,在H2O/CH4/N2的摩尔比为2.86/1/3.28,GHSV为1 800 h-1,反应温度为700℃下,催化剂Ni-CaO/Al2O3催化性能最好;反应初期甲烷转化率可达到96.95%、CO选择性可达68.93%、H2收率可达73.58%。XRD和H2-TPR结果表明,CaO的存在使催化剂中的活性NiO组分增多,还原性和分散性能较好。利用热分析技术对积炭进行考察发现反应10 h后的Ni-CaO/Al2O3催化剂上并未出现导致催化剂失活的炭物种。 展开更多
关键词 甲烷 水蒸气重整 镍基催化剂 氧化钙 氧化镁 积炭
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沉淀型Ni-La_2O_3/ZrO_2催化剂上CO_2甲烷化性能的研究 被引量:17
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作者 魏树权 李丽波 +2 位作者 商永臣 徐恒泳 徐国林 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第5期10-13,共4页
采用并流共沉淀法将不同量的稀土氧化物La2O3添加到Ni/ZrO2催化剂中,进行了XRD、TPR分析测试。结果表明,添加一定量的La2O3使催化剂的晶体结构发生变化,产生了新的物种,从而使催化剂表面改性,提高了NiO的分散度,有利于活性中心的形成,... 采用并流共沉淀法将不同量的稀土氧化物La2O3添加到Ni/ZrO2催化剂中,进行了XRD、TPR分析测试。结果表明,添加一定量的La2O3使催化剂的晶体结构发生变化,产生了新的物种,从而使催化剂表面改性,提高了NiO的分散度,有利于活性中心的形成,并且降低了催化剂的还原温度,当n(La)∶n(Ni)∶n(ZrO2)=0 4∶1∶1时效果最好;考察了反应温度和空速对CO2转化率的影响,在反应温度较低时,由于受到反应动力学的限制,CO2的转化率较低。 展开更多
关键词 二氧化碳 甲烷化 共沉淀法 稀土助剂 镍基催化剂
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CH_4-CO_2重整制合成气Ni基催化剂的失活研究 被引量:3
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作者 陈萍 张鸿斌 +2 位作者 林国栋 严程 蔡启瑞 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第1期12-15,共4页
CH4-CO2重整制合成气反应(MCR)中导致Ni基催化剂失活的主要原因可能有二:一是助剂组份碳酸化生成稳定碳酸盐物种毒化了反应活性位;二是笼状(包括石墨态和无定型态)炭的沉积覆盖了催化剂表面。MCR反应中炭的沉积主... CH4-CO2重整制合成气反应(MCR)中导致Ni基催化剂失活的主要原因可能有二:一是助剂组份碳酸化生成稳定碳酸盐物种毒化了反应活性位;二是笼状(包括石墨态和无定型态)炭的沉积覆盖了催化剂表面。MCR反应中炭的沉积主要有两种形式:一是以须状形式进行堆集,二是以笼状形式覆盖于催化剂表面,前者对于催化剂活性的保持似无明显影响,后者则是导致催化剂失活的主要原因之一。 展开更多
关键词 甲烷 二氧化碳 合成气 镍基催化剂 失活 重整
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Mg-Ni基储氢合金的研究进展与发展趋势 被引量:2
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作者 郭佩佩 林玉芳 +2 位作者 赵海花 郭世海 赵栋梁 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第9期125-129,共5页
系统阐述了近年来Mg-Ni基储氢合金的研究开发概况,指出Mg-Ni基储氢合金具有放电容量高、资源丰富、价格低廉等突出优点,分析了影响Mg-Ni基储氢合金储氢性能的主要因素,总结了近年来采用的行之有效的改进方法,主要有制备非晶/纳米晶、元... 系统阐述了近年来Mg-Ni基储氢合金的研究开发概况,指出Mg-Ni基储氢合金具有放电容量高、资源丰富、价格低廉等突出优点,分析了影响Mg-Ni基储氢合金储氢性能的主要因素,总结了近年来采用的行之有效的改进方法,主要有制备非晶/纳米晶、元素替代、添加催化剂等,并对Mg-Ni基储氢合金今后的发展方向进行了探讨与展望,指出Mg-Ni基储氢合金虽然前景可观,但是要实现实际应用仍然存在一些问题需要解决。 展开更多
关键词 MG-ni 非晶/纳米晶 元素替代 催化剂
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Ni/MCM-41催化剂上CH_4-CO_2重整反应的初步研究 被引量:4
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作者 田宏 王晓来 柳海涛 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第5期12-15,共4页
对Ni/MCM 4 1、Ni/SiO2 和Ni/γ Al2 O3 进行活性评价 ,结果表明 ,MCM 4 1是一种很好的载体 ,在低温高空速下具有较高的催化活性。短期稳定性试验以及XRD和TEM对Ni/MCM 4 1的表征结果表明 ,Ni/MCM 4 1催化剂在反应过程中所产生的微量水... 对Ni/MCM 4 1、Ni/SiO2 和Ni/γ Al2 O3 进行活性评价 ,结果表明 ,MCM 4 1是一种很好的载体 ,在低温高空速下具有较高的催化活性。短期稳定性试验以及XRD和TEM对Ni/MCM 4 1的表征结果表明 ,Ni/MCM 4 1催化剂在反应过程中所产生的微量水可能导致中孔分子筛骨架的倒塌 ,从而导致催化剂的失活。 展开更多
关键词 ni/MCM-41催化剂 甲烷 二氧化碳 合成气 催化重整 中孔分子筛 负载镍催化剂
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原位共沉淀法制备Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al_2O_3催化前驱体在甲烷二氧化碳重整反应体系中的性能评价(英文) 被引量:3
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作者 张晓晴 徐艳 +3 位作者 杨春辉 张燕平 印永祥 尚书勇 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第5期948-954,共7页
通过原位共沉淀的方法在γ-Al2O3表面上合成了Ni-Mg-Al-LDHs(水滑石),合成的Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al2O3作为催化前驱体经过不同的热处理还原方式得到催化剂Cat-1、Cat-2和Cat-3.用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附测试(BET)以... 通过原位共沉淀的方法在γ-Al2O3表面上合成了Ni-Mg-Al-LDHs(水滑石),合成的Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al2O3作为催化前驱体经过不同的热处理还原方式得到催化剂Cat-1、Cat-2和Cat-3.用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、N2吸附-脱附测试(BET)以及热重-差热分析(TG-DTA)对催化剂的形貌结构和抗积碳能力进行了表征测试;通过甲烷二氧化碳重整反应体系对催化剂的反应活性和稳定性进行了评价.结果表明催化剂前驱体的预处理方式对催化剂的反应性能具有较大的影响.Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al2O3直接经过H2/Ar常压高频冷等离子体炬的分解还原所获得的催化剂Cat-3表现出了最佳的催化活性和稳定性.TEM表征表明催化活性组分在Cat-3上的分散性更好,颗粒粒径更小.BET结果证明Cat-3具备较大的比表面积(195.8 m2?g-1).Ni-Mg-Al水滑石的结构赋予了催化剂活性组分在载体γ-Al2O3上均匀的分散性,同时常压高频冷等离体炬对催化剂的表面结构以及活性组分的还原具有进一步的优化作用,两者的协同作用使Ni-Mg-Al-LDHs/γ-Al2O3在甲烷二氧化碳反应体系中具备优良的催化活性和抗积碳性能. 展开更多
关键词 甲烷二氧化碳重整 水滑石 镍基催化剂 催化活性 稳定性 抗积碳性
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Ni-CeO2-K/γ-Al2O3催化剂上沼气联合重整制合成气 被引量:1
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作者 盖希坤 杨丹 +3 位作者 吕鹏 邢闯 吕成学 杨瑞芹 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第4期1357-1362,共6页
采用超声波辅助等体积浸渍法制备Ni-CeO2-K/γ-Al2O3催化剂用于沼气联合重整反应,采用BET、XRD、TG/DTG等技术对催化剂性质进行了表征,在微型固定床反应装置中研究了反应温度、体积空速、原料气组成等对沼气联合重整反应特性的影响,并... 采用超声波辅助等体积浸渍法制备Ni-CeO2-K/γ-Al2O3催化剂用于沼气联合重整反应,采用BET、XRD、TG/DTG等技术对催化剂性质进行了表征,在微型固定床反应装置中研究了反应温度、体积空速、原料气组成等对沼气联合重整反应特性的影响,并对催化剂的稳定性进行了研究。结果表明,助剂CeO2的加入,提高了催化剂中Ni的分散度,降低了催化剂还原温度。升高反应温度和减小体积空速,能够提高沼气中CH4和CO2的转化率;原料气中加入水蒸气,能够明显提高H2/CO体积比;加入的O2容易与H2、CO发生反应,CH4转化率稍有提高。在常压、反应温度850℃、体积空速为100000h-1、摩尔比CH4∶CO2∶H2O∶O2∶Ar=1∶0.5∶0.5∶0.1∶0.01的优化条件下,沼气中CH4转化率超过95%,CO2转化率超过75%,生成合成气H2/CO体积比约为1.6,反应48h后,催化剂未见积炭,保持稳定的活性。与沼气干重整相比,沼气联合重整不利于沼气中CO2的转化。 展开更多
关键词 沼气 重整 ni 催化剂 固定床 合成气
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Au-Pt-Ni三元催化剂体系纳米相图的研究进展 被引量:3
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作者 胡洁琼 谢明 +4 位作者 陈永泰 杨有才 方继恒 范小通 李爱坤 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第S02期338-343,共6页
Au-Pt-Ni体系在燃料电池催化剂领域具有较强的应用背景,体系纳米相图的研究及建立,将加深对纳米催化剂合成和稳定性以及纳米尺度的不同组元间相平衡关系的理解,并指导探索多金属间协同作用的纳米催化剂形成机理,为直接醇类燃料电池用新... Au-Pt-Ni体系在燃料电池催化剂领域具有较强的应用背景,体系纳米相图的研究及建立,将加深对纳米催化剂合成和稳定性以及纳米尺度的不同组元间相平衡关系的理解,并指导探索多金属间协同作用的纳米催化剂形成机理,为直接醇类燃料电池用新型贵金属合金纳米催化剂的设计与开发提供理论指导。目前关于纳米相图的研究还很有限,限制了兼具高活性、稳定性、抗中毒和廉价的新型贵金属合金催化剂的设计与开发。本文总结了Au-Pt-Ni体系块体和纳米相图的国内外研究进展,并对体系的热力学参数进行了整理与评估。 展开更多
关键词 Au-Pt-ni体系 纳米相图 热力学参数 直接甲醇燃料电池 铂基催化剂 贵金属合金
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焙烧温度对Ni-Al_2O_3甲烷化催化剂性能的影响 被引量:3
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作者 秦志峰 任军 +1 位作者 苗茂谦 谢克昌 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2015年第4期394-398,共5页
以偏铝酸钠和硝酸镍为原料,采用均匀沉淀法制备出Ni质量分数为40%的Ni-Al2O3催化剂,考察了不同焙烧温度(350,450,550,650,750℃)下制备的催化剂在CO甲烷化反应中的催化活性,使用TG-DTG、N2吸附、XRD、H2-TPR和H2化学吸附分析了催化剂的... 以偏铝酸钠和硝酸镍为原料,采用均匀沉淀法制备出Ni质量分数为40%的Ni-Al2O3催化剂,考察了不同焙烧温度(350,450,550,650,750℃)下制备的催化剂在CO甲烷化反应中的催化活性,使用TG-DTG、N2吸附、XRD、H2-TPR和H2化学吸附分析了催化剂的织构、晶相和活性金属的化学形态。结果表明,随着焙烧温度的上升,Ni与Al2O3载体之间的相互作用逐渐变强,形成大量的NiAl2O4,在450℃焙烧的催化剂活性最佳,在压力1.0 MPa、空速20 000mL/(g·h)和温度220℃的反应条件下,CO转化率达到99%以上;随着焙烧温度的增加,催化剂活性与镍的活性比表面积变化趋势一致,先增加、后降低,表明催化剂镍的活性比表面积影响其活性。 展开更多
关键词 煤制天然气 ni基催化剂 均匀沉淀法 甲烷化 焙烧温度
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Ni-SiO2催化剂空间限域维度对CH4-CO2重整反应金属抗积碳能力的影响 被引量:2
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作者 吴昊 王长真 +2 位作者 仇媛 田亚妮 赵永祥 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第11期2488-2495,共8页
制备了3种化学组成相同但金属活性位点空间结构不同的Ni-SiO2催化剂(Ni/SiO2负载型催化剂、Ni/SBA-15介孔结构催化剂和Ni@SiO2核壳结构催化剂),考察了不同空间限域维度及结构对CH4-CO2重整反应活性金属抗积碳机制的影响规律.结果表明,Ni... 制备了3种化学组成相同但金属活性位点空间结构不同的Ni-SiO2催化剂(Ni/SiO2负载型催化剂、Ni/SBA-15介孔结构催化剂和Ni@SiO2核壳结构催化剂),考察了不同空间限域维度及结构对CH4-CO2重整反应活性金属抗积碳机制的影响规律.结果表明,Ni/SiO2催化剂无空间限域效应,抗积碳能力最弱,表现出最差的稳定性;Ni/SBA-15催化剂存在部分空间限域效应,抗积碳能力明显提高,表现出较好的稳定性但是仍有失活;Ni@SiO2催化剂具有完全几何限域效应,抗积碳能力最强,表现出最优的稳定性. 展开更多
关键词 镍基催化剂 甲烷重整 空间限域 限域维度 抗积碳
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