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SULFUR-RESISTANT BIMETALLIC NOBLE METAL CATALYSTS FOR AROMATIC HYDROGENATION OF DIESEL FUEL 被引量:1
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作者 XIA Guo-fu HU Lin-jie +2 位作者 NIE Hong SHI Ya-hua LI Da-dong 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第1期25-29,共5页
Y zeolite supporting noble metal catalysts, as the important industrial catalysts for aromatics hydrogenation, have received increasing attention in recent years. Pd M/Y bimetallic catalysts, where M is non noble meta... Y zeolite supporting noble metal catalysts, as the important industrial catalysts for aromatics hydrogenation, have received increasing attention in recent years. Pd M/Y bimetallic catalysts, where M is non noble metal element, were prepared to investigate the effects of the addition of a second metal. Pd M/Y catalysts were evaluated under the following conditions: H 2 pressure 4.2 MPa, MHSV 4.0 h -1 , sulfur content in feed 3000 μg/g. The microreactor results indicated that the second metal remarkably affects the hydrogenation activity of Pd/Y catalysts. Among them, Cr and W improve the sulfur resistance of Pd/Y, but La, Mn, Mo and Ag make the sulfur resistance worse and the second metals have no evident influence on product selectivity and acidic properties of the catalysts. 展开更多
关键词 aromatic hydrogenation sulfur resistance noble metal catalysts
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The Influence of Central Metal to the Reactivity of Baeyer-Villiger Reaction Catalyzed by Salen-Metal Catalyst
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《厦门大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 1999年第S1期226-226,共1页
关键词 The Influence of Central metal to the Reactivity of Baeyer-Villiger Reaction Catalyzed by Salen-metal catalyst
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The effect of the carbon components on the performance of carbonbased transition metal electrocatalysts for the hydrogen evolution reaction
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作者 LI Guo-hua WANG Jing +6 位作者 REN Jin-tian LIU Hong-chen QIAN Jin-xiu CHENG Jia-ting ZHAO Mei-tong YANG Fan LI Yong-feng 《新型炭材料(中英文)》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第5期946-972,共27页
The hydrogen evolution reaction(HER)is a promising way to produce hydrogen,and the use of non-precious metals with an excellent electrochemical performance is vital for this.Carbon-based transition metal catalysts hav... The hydrogen evolution reaction(HER)is a promising way to produce hydrogen,and the use of non-precious metals with an excellent electrochemical performance is vital for this.Carbon-based transition metal catalysts have high activity and stability,which are important in reducing the cost of hydrogen production and promoting the development of the hydrogen production industry.However,there is a lack of discussion regarding the effect of carbon components on the performance of these electrocatalysts.This review of the literature discusses the choice of the carbon components in these catalysts and their impact on catalytic performance,including electronic structure control by heteroatom doping,morphology adjustment,and the influence of self-supporting materials.It not only analyzes the progress in HER,but also provides guidance for synthesizing high-performance carbon-based transition metal catalysts. 展开更多
关键词 Carbon-based transition metal catalysts Heteroatom doping Morphology adjustment Self-supporting materials Hydrogen evolution reaction
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Electrochemical-Method-Induced Strong Metal-Support Interaction in Pt-CNT@SnO_(2) for CO-Tolerant Hydrogen Oxidation Reaction
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作者 Shen-Zhou Li Zi-Jie Lin +2 位作者 Qi-An Chen Zhao Cai Qing Li 《电化学(中英文)》 北大核心 2024年第12期28-38,共11页
Inducing the classic strong metal-support interaction(SMSI)is an effective approach to enhance the performance of supported metal catalysts by encapsulating the metal nanoparticles(NPs)with supports.Conventional therm... Inducing the classic strong metal-support interaction(SMSI)is an effective approach to enhance the performance of supported metal catalysts by encapsulating the metal nanoparticles(NPs)with supports.Conventional thermal reduction method for inducing SMSI processes is often accompanied by undesirable structural evolution of metal NPs.In this study,a mild electrochemical method has been developed as a new approach to induce SMSI,using the cable structured core@shell CNT@SnO_(2) loaded Pt NPs as a proof of concept.The induced SnO_(x) encapsulation layer on the surface of Pt NPs can protect Pt NPs from the poisoned of CO impurity in hydrogen oxidation reaction(HOR),and the HOR current density could still maintain 85% for 2000 s with 10,000 ppm CO in H_(2),while the commercial Pt/C is completely inactivated.In addition,the electrons transfer from SnO_(x) to Pt NPs improved the HOR activity of the E-Pt-CNT@SnO_(2),achieving the excellent exchange current density of 1.55 A·mgPt^(-1).In situ Raman spectra and theoretical calculations show that the key to the electrochemical-method-induced SMSI is the formation of defects and the migration of SnO_(x) caused by the electrochemical redox operation,and the weakening the SneO bond strength by Pt NPs. 展开更多
关键词 Strong metal-support interaction Pt Supported metal catalyst Hydrogen oxidation reaction CO tolerance
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CO催化氧化催化剂的研究及应用进展
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作者 朱繁 吴林彦 +3 位作者 喻瑞 任乐 史光 李加旺 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期365-381,I0005,共18页
一氧化碳(CO)的过度排放对地区空气质量和人体健康造成严重威胁.因此,CO的治理迫在眉睫,目前CO催化氧化技术是治理CO最有效的方法.CO氧化催化剂可分为两类:贵金属催化剂和非贵金属催化剂.贵金属催化剂因其催化效率高、耐水抗硫性能好,... 一氧化碳(CO)的过度排放对地区空气质量和人体健康造成严重威胁.因此,CO的治理迫在眉睫,目前CO催化氧化技术是治理CO最有效的方法.CO氧化催化剂可分为两类:贵金属催化剂和非贵金属催化剂.贵金属催化剂因其催化效率高、耐水抗硫性能好,在CO催化净化中受到了广泛的关注.然而,贵金属的稀缺性和昂贵的价格以及复杂的烟气组分,限制了其在工业烟气治理领域中的应用.非贵金属催化剂(如Mn、Cu、Co、Ce等过渡金属氧化物)因其成本低廉,储量丰富,被研究人员视为贵金属催化剂的替代,也逐渐成为研究热点.此外,随着环保标准的日益严格,推动CO氧化催化剂的工业化应用也是当前阶段研究的重点和难点.本综述系统地总结了近年来CO氧化催化剂的研究和应用进展,并展望了未来该类催化剂的研究和应用发展前景. 展开更多
关键词 一氧化碳 催化氧化 贵金属催化剂 非贵金属催化剂 工业应用
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RuO_(x)分散性导致的活性氧异化与氯苯氧化相关性 被引量:1
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作者 陈曦 贾子良 +5 位作者 王梦雪 王鹏 季鑫佟 乔昕茹 郭冬瑞 梁美生 《中国环境科学》 北大核心 2025年第4期1820-1832,共13页
在相同的催化剂载体TiCeO_(x)和贵金属含量下,利用Ru^(3+)浸渍还原(自下而上)和Ru胶体溶液热扩散(自上而下)两种方法制备具有不同分散性的贵金属负载型催化剂.其中Ru^(3+)浸渍还原法制备的催化剂RuTiCeO_(x)-N中,Ru物种以RuO_(x)纳米团... 在相同的催化剂载体TiCeO_(x)和贵金属含量下,利用Ru^(3+)浸渍还原(自下而上)和Ru胶体溶液热扩散(自上而下)两种方法制备具有不同分散性的贵金属负载型催化剂.其中Ru^(3+)浸渍还原法制备的催化剂RuTiCeO_(x)-N中,Ru物种以RuO_(x)纳米团簇的形式存在;Ru胶体溶液热扩散法制备的催化剂RuTiCeO_(x)-A中,Ru物种以单原子分散的形式存在.Ru物种不同的分散状态导致其参与氯苯(CB)氧化反应的活性氧物种和酸性位点的差异性,其中RuTiCeO_(x)-N中的主要活性氧物种为化学吸附氧,RuTiCeO_(x)-A中的主要活性氧物种为表面晶格氧.CB的化学吸附诱使活性氧物种转变为羟基(-OH)官能团参与催化反应.在活性氧物种和强弱多种酸性位的共同作用下,RuTiCeO_(x)-A催化剂表现出了优异的活性和稳定性,CB在300℃可以完全转化,且可以维持24h而不失活. 展开更多
关键词 催化剂载体 贵金属 团簇 单原子分散 氧物种 羟基
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基于金属离子改性的Cu-SSZ-13催化剂在NH_(3)-SCR脱硝中的应用
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作者 张巍 梁垚城 +8 位作者 伍乔 付业昊 尹艳山 成珊 阮敏 刘涛 周昭仪 张凯凯 李丹聪 《化工进展》 北大核心 2025年第7期3879-3891,共13页
选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前广泛应用的脱硝技术,其关键在于研发高效稳定的催化剂。CuSSZ-13分子筛脱硝催化剂因其优异的N2选择性和良好的催化活性备受研究人员关注。然而,Cu-SSZ-13分子筛催化剂存在的抗硫性和水热稳定性不... 选择性催化还原(NH_(3)-SCR)技术是当前广泛应用的脱硝技术,其关键在于研发高效稳定的催化剂。CuSSZ-13分子筛脱硝催化剂因其优异的N2选择性和良好的催化活性备受研究人员关注。然而,Cu-SSZ-13分子筛催化剂存在的抗硫性和水热稳定性不足等问题严重限制了其工业应用。为了克服硫氧化物和水热老化对Cu-SSZ-13催化剂脱硝活性的影响,可通过向催化剂中引入不同的自由态金属离子来进行改性。本文综述了近年来有关碱(土)金属离子、过渡金属离子和稀土金属离子改性Cu-SSZ-13催化剂在NH_(3)-SCR反应中的应用,并阐述了其抗硫机制和水热稳定性强化方法。展望了未来研究方向:综合利用不同金属离子的特点并结合离子之间的协同作用,制备具有优良抗硫性和水热稳定性的新型Cu-SSZ-13催化剂,明确金属离子在SSZ-13分子筛中的存在形式和相互作用机制,以及通过实验和计算相结合制备高效的金属离子改性Cu-SSZ-13催化剂以满足工业化应用。 展开更多
关键词 选择性催化还原 催化剂 分子筛 金属离子改性 抗硫性 水热稳定性
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过渡金属氧化物催化稠油原位制氢实验
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作者 蒲万芬 李涛 《大庆石油地质与开发》 北大核心 2025年第4期147-155,共9页
油气原位制氢技术不仅有助于达成“双碳”目标,更能够促进中国能源转型和提高石油、天然气等自然资源的利用率。为了提高油气原位制氢的转化效率,通过反应釜静态模拟实验研究了不同过渡金属氧化物:Cr_(2)O_(3)、NiO、Cr_(2)O_(3)+NiO、A... 油气原位制氢技术不仅有助于达成“双碳”目标,更能够促进中国能源转型和提高石油、天然气等自然资源的利用率。为了提高油气原位制氢的转化效率,通过反应釜静态模拟实验研究了不同过渡金属氧化物:Cr_(2)O_(3)、NiO、Cr_(2)O_(3)+NiO、Ag_(2)O助剂+Cr_(2)O_(3)+NiO、C_(4)H_(6)FeO_(4)助剂+Cr_(2)O_(3)+NiO、C_(4)H_(6)FeO_(4)助剂+Ag_(2)O助剂+Cr_(2)O_(3)+NiO、CuO助剂+Cr_(2)O_(3)+NiO、Fe_(2)O_(3)助剂+Cr_(2)O_(3)+NiO及原位砂对稠油原位制氢的催化作用,然后利用X射线衍射(XRD)、全自动比表面及孔隙度分析(BET)、程序升温氧化(TPO)技术对催化剂进行表征,结合气相色谱(GC)对产出气进行分析。结果表明:以质量分数为40%的C_(4)H_(6)FeO_(4)为催化剂助剂,以Cr_(2)O_(3)+NiO质量比为2∶1的催化剂组合催化产氢效果最好,产出气中氢的摩尔分数高达20.63%;同时该催化剂组合具有较好的抗积碳能力,能够实现稠油原位高效产氢。研究结果对稠油原位制氢催化剂的优选和研发具有参考意义。 展开更多
关键词 原位制氢 催化剂 耦合 金属氧化物 积碳
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ZIF-8衍生高效Fe-N-C催化剂的制备及其氧还原性能 被引量:2
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作者 张赛航 姚赢赢 +1 位作者 李钊 邹建新 《材料工程》 北大核心 2025年第3期135-142,共8页
为推动燃料电池的大规模商业化应用,开发高效、稳定和低成本的氧还原(ORR)催化剂具有重要意义。本工作以Fe掺杂ZIF-8为前驱体,通过球磨、高温氩气气氛下煅烧、酸洗后,在氨气气氛下进行二次煅烧,得到Fe-N-C非贵金属催化剂,多种表征手段... 为推动燃料电池的大规模商业化应用,开发高效、稳定和低成本的氧还原(ORR)催化剂具有重要意义。本工作以Fe掺杂ZIF-8为前驱体,通过球磨、高温氩气气氛下煅烧、酸洗后,在氨气气氛下进行二次煅烧,得到Fe-N-C非贵金属催化剂,多种表征手段的结果显示Fe原子均匀分散在氮掺杂的碳骨架上,从而形成丰富的Fe-N_(x)催化活性位点。电化学性能测试结果表明,通过制备工艺和金属比例优化后的Fe-N-C-5%催化剂,在0.1 mol/L HClO_(4)的酸性溶液中表现出优异的ORR活性,半波电位为0.845 V,同时兼具良好的稳定性,在20000次循环后半波电位没有明显下降,这些结果为合理设计非贵金属ORR催化剂提供了有效的策略。 展开更多
关键词 氧还原反应 非贵金属催化剂 质子交换膜燃料电池 电催化 金属有机框架材料
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Co-MOF的合成及其对偶氮染料的催化还原降解性能
10
作者 田喜强 刘恩鑫 +2 位作者 叶文静 安晋辉 徐鹏宇 《印染》 北大核心 2025年第4期53-55,68,共4页
采用一步溶剂热法合成了Co-MOF,然后通过高温焙烧制备了缺陷Co-MOF催化剂。采用X射线衍射光谱仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和红外光谱对催化剂进行表征,以甲基橙和刚果红染料为目标降解物,考察了不同Co-MOF衍生物催化剂的催化性能,研... 采用一步溶剂热法合成了Co-MOF,然后通过高温焙烧制备了缺陷Co-MOF催化剂。采用X射线衍射光谱仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和红外光谱对催化剂进行表征,以甲基橙和刚果红染料为目标降解物,考察了不同Co-MOF衍生物催化剂的催化性能,研究了焙烧温度对催化剂性能的影响。结果表明,缺陷Co-MOF催化剂在甲基橙和刚果红染料的催化还原降解反应中表现出优异的活性和稳定性。其中,于焙烧温度200℃合成的Co-MOF-200催化剂对甲基橙的催化降解效果高于其他焙烧温度合成的Co-MOF衍生物催化剂,这归因于其特殊的缺陷结构和暴露较多活性位点。 展开更多
关键词 金属有机骨架化合物 缺陷 偶氮染料 催化剂 降解
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贵金属(Pt/Pd/Ru)/分子筛在油脂加氢脱氧制备高品质烃类液体燃料中的研究进展 被引量:2
11
作者 聂懿宸 李帅哲 +7 位作者 Keomeesay Phidsavard 顾雯 张伟 刘娜 徐高翔 刘莹 李兴勇 陈玉保 《材料导报》 北大核心 2025年第11期257-270,共14页
随着“双碳”目标的提出,发展清洁、可再生的生物烃类液体燃料变得尤为重要。油脂热催化加氢脱氧作为当前制备生物烃类燃油最受欢迎的技术之一,其关键在于催化剂的选用,贵金属催化剂因其卓越的催化效率和选择性备受关注。本文综述了近... 随着“双碳”目标的提出,发展清洁、可再生的生物烃类液体燃料变得尤为重要。油脂热催化加氢脱氧作为当前制备生物烃类燃油最受欢迎的技术之一,其关键在于催化剂的选用,贵金属催化剂因其卓越的催化效率和选择性备受关注。本文综述了近年来贵金属催化剂在油脂加氢脱氧反应中的应用和研究进展,重点讨论了油脂加氢反应过程和不同贵金属催化剂的催化机理。从分子筛的遴选、活性组分的选取和制备方法三个方面分析了影响贵金属催化剂催化性能的关键因素,着重探讨了不同种类的分子筛载体及催化剂的制备方法对催化反应的影响。最后,对贵金属催化油脂加氢面临的挑战和未来的发展方向进行了展望。 展开更多
关键词 贵金属催化剂 油脂 加氢脱氧 催化机理 烃类液体燃料
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二氧化碳氧化丙烷脱氢制丙烯研究进展
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作者 王镕 曾春阳 +3 位作者 李鹏 范辉 马清祥 赵天生 《洁净煤技术》 北大核心 2025年第8期177-192,共16页
丙烯是重要的化工基础原料,可用于生产多种化工产品,传统的丙烯生产工艺难以满足日益增长的市场需求,利用页岩气或天然气中的丙烷生产丙烯是替代传统石油裂解工艺的重要环保路线。与已经工业化的丙烷直接脱氢(PDH)制丙烯技术相比,CO_(2... 丙烯是重要的化工基础原料,可用于生产多种化工产品,传统的丙烯生产工艺难以满足日益增长的市场需求,利用页岩气或天然气中的丙烷生产丙烯是替代传统石油裂解工艺的重要环保路线。与已经工业化的丙烷直接脱氢(PDH)制丙烯技术相比,CO_(2)氧化丙烷脱氢(CO_(2)-ODHP)制丙烯不仅可以在较低的温度下实现丙烷的高效转化;同时可通过碳的气化反应(CO_(2)+C=2CO)去除反应积碳,并有效抑制丙烯过度氧化(与O_(2)相比),是一种更具工业应用潜力的高效丙烯生产技术。此外,CO_(2)-ODHP工艺可直接通过化学转化降低酸性气体CO_(2)的排放,具有显著的环境效益。从CO_(2)-ODHP反应的热力学分析和反应机理入手,概括了CO_(2)对催化剂内在活性的关键作用,综述了几种代表性的金属基催化剂体系(Pt基、Gr基、Ga基、V基、In基催化剂)在CO_(2)-ODHP反应中的研究进展,讨论了CO_(2)-ODHP催化剂上常见的失活行为。Pt基、Ga基、In基催化剂上的CO_(2)-ODHP反应通常遵循PDH和逆水煤气耦合反应机理,而Gr基和V基催化剂上的CO_(2)-ODHP反应通常遵循MarsVan Kervelen氧化还原反应机理,催化剂的结焦、烧结和结构改变是CO_(2)-ODHP反应中催化剂常见的失活原因。在此基础上,对未来CO_(2)-ODHP催化剂的研究进行了展望,借助先进表征技术和理论计算深入研究反应机理是未来CO_(2)-ODHP研究的重要方向,构建能有效活化CO_(2)并选择性将丙烷转化为丙烯的双功能催化剂是CO_(2)-ODHP反应实现工业化的关键。 展开更多
关键词 丙烷 丙烯 氧化脱氢 CO_(2)-ODHP反应 金属催化剂
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选择性加氢脱氯合成烯烃研究进展
13
作者 杨晨 毛伟 +3 位作者 董兴宗 田松 赵锋伟 吕剑 《化工学报》 北大核心 2025年第1期53-70,共18页
近年来,随着乙烯、丙烯等脂肪族不饱和化合物用量日益剧增,利用选择性加氢脱氯技术将多氯代烃转化为这类高附加值化学品受到学术界和工业界的广泛关注,其核心在于高性能催化剂的设计与制备。首先综述了加氢脱氯合成烯烃用催化剂的研究进... 近年来,随着乙烯、丙烯等脂肪族不饱和化合物用量日益剧增,利用选择性加氢脱氯技术将多氯代烃转化为这类高附加值化学品受到学术界和工业界的广泛关注,其核心在于高性能催化剂的设计与制备。首先综述了加氢脱氯合成烯烃用催化剂的研究进展,重点归纳总结了催化剂活性组分如Pd、Pt的几何结构、电子结构以及催化助剂、制备方法等对烯烃生成的影响规律。其次,从动力学、理论计算等方面对催化选择性加氢脱氯合成烯烃反应机理进行了概述。此外,总结了造成催化剂失活的四个主要因素。最后指出,基于金属氟化物在高温强腐蚀性HCl气氛下结构保持稳定、易于实现调控载体与活性组分之间相互作用等特点,设计制备金属氟化物负载型Pd、Pt催化剂,是实现温和条件下选择性加氢脱氯合成烯烃的一个重要途径。 展开更多
关键词 催化剂载体 选择性 活性 加氢脱氯 烯烃 贵金属催化剂
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低共熔溶剂热制备泡沫镍负载CoCO_(3)-NiOOH及其电催化析氧性能
14
作者 赵青山 王慧 +3 位作者 刘亚超 韩璇 宁汇 吴明铂 《中国石油大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第5期255-264,共10页
利用丙三醇、尿素和氯化钴构建三元低共熔溶剂(DES)体系,通过低共熔溶剂热法一步制备出三维纳米花状的泡沫镍负载CoCO_(3)-NiOOH催化剂(CoCO_(3)-NiOOH/NF(D))。结果表明:泡沫镍载体与三元DES体系在溶剂热条件下原位发生反应,生成富氧... 利用丙三醇、尿素和氯化钴构建三元低共熔溶剂(DES)体系,通过低共熔溶剂热法一步制备出三维纳米花状的泡沫镍负载CoCO_(3)-NiOOH催化剂(CoCO_(3)-NiOOH/NF(D))。结果表明:泡沫镍载体与三元DES体系在溶剂热条件下原位发生反应,生成富氧空位缺陷的CoCO_(3)和NiOOH复合物,其三维导电网状结构有效促进界面电子迁移和活性位点的暴露;制备的CoCO_(3)-NiOOH/NF(D)催化剂表现出优异的电催化析氧(OER)性能,在电流密度为20 mA/cm^(2)时过电位仅为295 mV,Tafel斜率为78.1 mV/dec,性能远优于传统水热法合成的CoCO_(3)-NiOOH/NF(W)催化剂(407 mV,112.8 mV/dec);CoCO_(3)-NiOOH/NF(D)催化剂还表现出优异的循环稳定性,在长期稳定性测试60 h后,其电流密度保留率达92%。 展开更多
关键词 析氧反应 低共熔溶剂 溶剂热反应 过渡金属催化剂 复合结构
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Fe/N/C三维气凝胶自支撑催化剂的氧还原性能
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作者 姚熙晨 王书贤 +2 位作者 汪云 王诚 张创 《无机化学学报》 北大核心 2025年第7期1387-1396,共10页
以过硫酸铵引发吡咯单体原位聚合形成的三维多孔气凝胶为载体,以二茂铁为金属前驱体,在氩气气氛下通过高温热解法制备出系列不同铁负载量的Fe/N/C催化剂。结果表明,基于气凝胶载体制备的催化剂在酸性介质中展现出优异的氧还原反应(ORR)... 以过硫酸铵引发吡咯单体原位聚合形成的三维多孔气凝胶为载体,以二茂铁为金属前驱体,在氩气气氛下通过高温热解法制备出系列不同铁负载量的Fe/N/C催化剂。结果表明,基于气凝胶载体制备的催化剂在酸性介质中展现出优异的氧还原反应(ORR)活性及稳定性。当二茂铁载量为12 mg时制得的催化剂性能最佳,其半波电位达0.691 V(vs RHE),平均电子转移数为3.97,表明反应过程接近理想的四电子路径。另外,该催化剂经10000圈循环伏安测试后,半波电位仅衰减11 mV,展现出较好的电化学耐久性。 展开更多
关键词 非贵金属催化剂 Fe/N/C催化剂 气凝胶 氧还原反应 燃料电池
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Pt-Ni@C催化剂催化纤维素水相制乙醇
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作者 卢霄 李宙文 +7 位作者 赵莉 张学伟 赵广迈 金开欣 李万澎 王海永 张大雷 王晨光 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第6期863-871,共9页
使用沉积沉淀法制备了一系列不同Pt/Ni@C质量比的Pt-Ni@C催化剂,以纤维素加氢还原制备乙醇作为探针反应测试不同负载量的Pt对纤维素催化加氢反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Pt/Ni@C催化剂在200℃,5... 使用沉积沉淀法制备了一系列不同Pt/Ni@C质量比的Pt-Ni@C催化剂,以纤维素加氢还原制备乙醇作为探针反应测试不同负载量的Pt对纤维素催化加氢反应性能的影响,进一步研究催化剂的活性中心结构及构效关系。结果表明,Pt/Ni@C催化剂在200℃,5.5 MPa的H_(2)环境下实现了高浓度纤维素的完全转化,当纤维素质量浓度达到50 g/L,乙醇产率为31%,乙醇质量浓度达到13.3 g/L。采用XRD、XPS、TEM、拉曼光谱等表征手段对催化剂的结构、Pt物种价态、炭的有序度以及微观结构等进行了研究。催化剂被炭层包裹的Ni原子通过和表面炭层之间电子迁移作用使炭层呈现富电子状态,Pt-Ni@C的电子负表面有效地分裂了反应中间体的C-O和C-C键。相较于一般的碳基催化剂,负载少量的Pt后催化剂表面的活性位点进一步增多,单质Pt促进了氢气的吸附活化,协同富电子表面和微量的磷酸使Pt-Ni@C具有优异的催化活性。 展开更多
关键词 乙醇 碳基金属催化剂 水相体系 纤维素
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碱金属催化剂的耐水化封装
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作者 董婷婷 张美杰 +3 位作者 顾华志 谢雨婷 许聚良 蔡田 《武汉科技大学学报》 北大核心 2025年第5期387-393,共7页
本文利用CaCO_(3)壳层封装碱金属类催化剂Na_(2)CO_(3),以Al(H_(2)PO_(4))_(3)为结合剂并引入草酸调节壳层致密度,使用圆盘造粒封装及热处理制备核壳结构催化剂复合颗粒。通过耐水浸泡性能与耐水冲刷性能测试、物相组成与微观结构表征,... 本文利用CaCO_(3)壳层封装碱金属类催化剂Na_(2)CO_(3),以Al(H_(2)PO_(4))_(3)为结合剂并引入草酸调节壳层致密度,使用圆盘造粒封装及热处理制备核壳结构催化剂复合颗粒。通过耐水浸泡性能与耐水冲刷性能测试、物相组成与微观结构表征,研究草酸加入量对复合颗粒耐水性能的影响。结果表明,壳层中引入草酸后生成草酸钙,草酸钙在热处理过程中分解产生的气体导致壳层中的孔洞数量增加,同时提供了CO_(2)进入壳层的通道,促进了碳酸钙的生成。当草酸加入量(质量分数)为10%时,形成了致密的碳酸钙壳层可防止碱金属催化剂的水化,复合颗粒的耐水化性能最佳。 展开更多
关键词 碱金属类催化剂 封装 核壳结构 碳酸钙
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羟基物种在过渡金属表面碱性析氢反应中的作用
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作者 段睿智 王小梅 +2 位作者 周潘旺 刘扬 李灿 《物理化学学报》 北大核心 2025年第9期169-177,共9页
理解过渡金属催化剂上碱性析氢反应(HER)的活性决定因素对于利用可再生能源进行水电解至关重要。然而,这一问题仍然存在重大挑战。尽管已有研究提出羟基吸附会影响碱性HER性能,但其具体的作用机制和定量关系仍不明确。在此,我们利用密... 理解过渡金属催化剂上碱性析氢反应(HER)的活性决定因素对于利用可再生能源进行水电解至关重要。然而,这一问题仍然存在重大挑战。尽管已有研究提出羟基吸附会影响碱性HER性能,但其具体的作用机制和定量关系仍不明确。在此,我们利用密度泛函理论(DFT)计算系统地研究了十种过渡金属表面上的碱性HER过程,揭示了羟基吸附在路径选择和调控反应能垒中的关键作用。然而,仅凭羟基吸附能无法完全解释某些催化剂(尤其是Pt)的异常活性。为了解决这一问题,我们引入了一个多参数耦合描述符(ECS),该描述符整合了电子占据情况(E)、羟基吸附构型(C)和催化剂表面晶体学特征(S),从而实现对碱性氢析出催化活性的定性评估。该描述符成功解释了过渡金属催化剂表面的活性趋势,并与包括单原子合金(SAA)催化剂在内的超过10种实验数据对比中表现出良好的关联性,表明其普适性和应用于更广泛的催化体系的潜力。我们的研究突破传统单参数描述符的局限性,构建了一种基于羟基关键物种的碱性氢析出反应活性描述符,并为推动高性能碱性HER催化剂的开发提供了基础框架。 展开更多
关键词 碱性水分解 羟基物种 电催化 过渡金属催化剂 构效关系
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铂族金属的回收及溶液中铂的富集 被引量:2
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作者 严思亮 刘文 +4 位作者 杨泉 李勇 吴喜龙 徐英杰 夏洪应 《有色金属(冶炼部分)》 北大核心 2025年第2期35-43,共9页
我国铂资源短缺问题严峻,铂在化工、石油精炼、汽车尾气处理等行业不可或缺。原生铂矿储量有限、开采难,开采冶炼耗能多、成本高,还易导致矿区地表塌陷、植被破坏、废渣废水污染等环境问题。而废铂催化剂含大量铂金属,回收后可重复再利... 我国铂资源短缺问题严峻,铂在化工、石油精炼、汽车尾气处理等行业不可或缺。原生铂矿储量有限、开采难,开采冶炼耗能多、成本高,还易导致矿区地表塌陷、植被破坏、废渣废水污染等环境问题。而废铂催化剂含大量铂金属,回收后可重复再利用。经济上,回收铂族金属能减少原生铂矿依赖,且成本低,企业效益高;环境方面,避免资源过度索取与环境破坏,降低废弃物排放,契合资源循环与环保理念,有利于我国可持续发展。介绍了从铂族二次资源中回收铂的方法,重点介绍浸出及溶液中铂富集的工艺和相应的优势和不足,以及目前主流的回收方法和对未来回收铂的展望。 展开更多
关键词 铂族金属 分离技术 废催化剂 预处理
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高压连续流固定床反应器中硝酸羟胺水溶液的催化分解
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作者 刘树 王超杰 +3 位作者 宗腾 田鸣 张万生 王晓东 《火炸药学报》 北大核心 2025年第5期460-467,I0003,共9页
针对硝酸羟胺(HAN)催化反应过程中由于水蒸发引起HAN浓度变化进而活性改变和无法实时在线定性定量反应物和产物等问题,设计了一种高压连续流固定床反应器,结合实时在线质谱检测研究了多种氧化铝负载贵金属催化剂对HAN水溶液的催化分解... 针对硝酸羟胺(HAN)催化反应过程中由于水蒸发引起HAN浓度变化进而活性改变和无法实时在线定性定量反应物和产物等问题,设计了一种高压连续流固定床反应器,结合实时在线质谱检测研究了多种氧化铝负载贵金属催化剂对HAN水溶液的催化分解作用。结果表明,在相同温度下,羟胺根离子(NH_(3)OH^(+))转化率始终大于硝酸根离子(NO_(3)^(-)),Pt基催化剂表现出最好的活性,120℃下NH_(3)OH^(+)和NO_(3)^(-)转化率分别达到100%和45%;低温下(<100℃)NH_(3)OH^(+)参与反应主要生成N 2O和NH_(4)^(+)含氮产物,选择性分别达到60%和40%左右(80℃);随着温度升高,NO_(3)^(-)与NH_(4)^(+)反应生成N 2O含氮产物。 展开更多
关键词 应用化学 高压连续流固定床反应器 硝酸羟胺 HAN 贵金属催化剂 催化性能 构效关系
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