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CuO/γ-Al_2O_3和CuO-CeO_2-Na_2O/γ-Al_2O_3催化吸附剂的脱硝性能 被引量:17
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作者 赵清森 孙路石 +4 位作者 向军 石金明 王乐乐 殷庆栋 胡松 《中国电机工程学报》 EI CSCD 北大核心 2008年第8期52-57,共6页
利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。2类催化吸附剂250-400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了2类催化... 利用改进的溶胶凝胶法制备CuO/γ-Al2O3和CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性。2类催化吸附剂250-400℃范围内脱硝效率稳定在70%以上。在350℃时效率稳定在最高值。利用程序升温方法研究了2类催化剂对NH3和NO的氧化性能,发现NH3在高于400℃下急剧氧化生成N2、NO和N2O,是脱硝效率下降的主要原因。CuO/γ-Al2O3催化剂能将NO氧化生成N02,NO在催化剂上的吸附对脱硝过程有重要作用。改进的CuO-CeO2-Na2o/γ-Al2O3催化剂能使NH3在高温400℃下不被氧化,也促进了NO在催化剂表面的吸附,从而提高了催化剂脱硝效率。催化反应的机理为NO吸附在催化剂表面,氧化生成吸附态的NO2,再与吸附催化剂上的NH3反应。 展开更多
关键词 溶胶凝胶法 cuo/Γ-al2o3 cuoceo2-Na2o-al2o3 NH3 No 选择性催化还原
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CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中CuO物种的原位XRD、Raman和TPR表征 被引量:14
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作者 何迈 方萍 +3 位作者 谢冠群 谢云龙 闫宗兰 罗孟飞 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2005年第9期997-1000,共4页
采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始... 采用原位XRD、激光Raman光谱和TPR(程序升温还原)技术研究了CuO(w,%)/CeO2-Al2O3催化剂中CuO物种的存在形式及其CuO物种的迁移.低温焙烧(300℃)催化剂,CuO以高分散和晶相两种形式存在于CeO2-Al2O3载体表层.随着焙烧温度的升高,CuO开始从表层向CeO2内层迁移.处于内层的CuO部分以晶相形式存在,部分与Al2O3载体反应生成CuAl2O4.高温有利于表层CuO向CeO2内层迁移,同时促进CuAl2O4生成.结果表明结合原位XRD、激光Raman光谱和TPR技术可以有效地观察催化剂中CuO物种的存在形式和分布. 展开更多
关键词 cuo/ceo2-al2o3 XRD RAMAN TPR cuo迁移 固相反应
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焙烧温度对CuO/γ-Al_2O_3和CeO_2-CuO/γ-Al_2O_3催化剂NO还原活性的影响 被引量:12
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作者 顾立军 谢颖 +2 位作者 刘宝生 陈小平 王乐夫 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第2期235-239,共5页
用浸渍法制备了CuO γ Al2O3催化剂和CeO2改性的CeO2 CuO γ Al2O3催化剂,考察了焙烧温度对CuO γ Al2O3和CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响,以及CeO2的添加量对CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响。结... 用浸渍法制备了CuO γ Al2O3催化剂和CeO2改性的CeO2 CuO γ Al2O3催化剂,考察了焙烧温度对CuO γ Al2O3和CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响,以及CeO2的添加量对CeO2 CuO γ Al2O3催化剂C3H6还原NO反应活性的影响。结果表明,在200℃~500℃的焙烧温度范围内,焙烧温度对CuO γ Al2O3催化剂的活性影响很小;在500℃~800℃的焙烧温度范围内,随着焙烧温度的升高CuO γ Al2O3催化剂的活性急剧下降,由XRD物相测定结果可知,归因于对反应表现惰性的尖晶石CuAl2O4相的生成。当焙烧温度为500℃时,CeO2的添加对CuO γ Al2O3催化剂的活性影响很小;当焙烧温度为800℃时,CeO2的添加对CuO γ Al2O3催化剂有明显的助催化作用,当Ce和Cu的摩尔比为1∶10时,NO转化率较为理想。 展开更多
关键词 焙烧温度 cuo/Γ-al2o3 ceo2 SCR No
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CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面相互作用及Denox活性 被引量:16
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作者 胡玉海 高健 +3 位作者 王军 董林 丁维平 陈懿 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2001年第10期1735-1737,共3页
The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface... The catalytic activity measurement for the NO+CO reaction over CuO/CeO\-2/\%γ\%\|Al\-2O\-3 catalysts at a low\|temperature(200 ℃) shows that the activity is strongly related to ceria loading amount, and both surface dispersed ceria species and crystalline CeO\-2 shows a significant enhancement on the activity. The effect of ceria species is contributed to their promoting the reduction of copper oxide species. 展开更多
关键词 cuo ceo2 Γ-al2o3 氧化铝负载氧化铜催化剂 表面形态 氧化铈助剂 表面相互作用 Denor活性
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高分散CuO/CeO_2-Al_2O_3催化剂中铜物种的精细结构表征 被引量:8
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作者 罗金勇 孟明 +2 位作者 查宇清 贺博 韦世强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第5期861-866,共6页
采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联... 采用化学吸附-水解法制备了系列CuO/CeO2-Al2O3催化剂,运用XANES、EXAFS、XRD和H2-TPR等方法对催化剂的结构进行了表征,探讨了不同焙烧温度对催化剂中高分散Cu物种的微观局域结构、分散状态和存在形式的影响,并与样品的CO氧化性能关联。结果表明,500℃焙烧样品中Cu物种主要以高分散的CuO微晶形式存在,与载体及CeO2的作用相对较弱;当焙烧温度提高至650℃,存在3种铜物种,即与Al2O3接触的五配位的、缺角八面体结构的表面尖晶石相,与CeO2接触的小晶粒Cu物种,以及存在于CeO2表面的无定形CuO物种,这些Cu物种与CeO2的作用较强;在更高的焙烧温度(800℃)下,CeO2发生了较严重烧结,Cu与Al2O3作用显著增强,一部分八面体配位的Cu2+离子扩散进入四面体位。CO氧化活性评价结果表明,650℃焙烧的样品,氧化性能最佳,该温度下Cu与CeO2产生有效的相互作用使部分Cu2+取代Ce4+进入CeO2晶格,形成-Cu2+-O-Ce4+-链,导致Cu-O键拉长,而易活化。500℃焙烧样品中Cu与CeO2相互作用不显著,其催化协同性没有完全体现;而800℃焙烧时,Cu与Al2O3发生强相互作用,部分铜物种转化为尖晶石相,致使Cu-O键收缩,加上CeO2的烧结,活性明显下降。 展开更多
关键词 化学吸附-水解法 cuo/ceo2-al2o3催化剂 XANES EXAFS Co氧化 结构表征
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CuO在CeO_2和γ-Al_2O_3上的表面性质及对NO+CO反应性能的研究 被引量:7
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作者 蒋晓原 丁光辉 +3 位作者 刘琪 楼莉萍 陈英旭 郑小明 《浙江大学学报(理学版)》 CAS CSCD 2003年第3期289-295,共7页
在色谱-微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO/γ-Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO+CO的反应性能,并用TPR、XRD、XPS、BET和NO-TPD等技术对上述催化剂进行了表征.结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ-Al2O3)上的价态(Cu2+和... 在色谱-微反实验装置上考察了CuO/CeO2、CuO/γ-Al2O3及CeO2改性的催化剂对NO+CO的反应性能,并用TPR、XRD、XPS、BET和NO-TPD等技术对上述催化剂进行了表征.结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(CeO2和γ-Al2O3)上的价态(Cu2+和Cu+)、分散状态和吸附特性有关.TPR实验显示CuO在CeO2上存在两种还原物种,而在γ-Al2O3上只有一种还原物种.XPS检测表明CuO/CeO2的Cu2p3/2结合能值与Cu2+和Cu+的标准结合能基本吻合,而CuO/γ-Al2O3的Cu2p3/2结合能值接近或略低于Cu2+的标准结合能.NO-TPD实验表明催化剂表面的NO脱附峰温低于载体表面的NO脱附峰温,而CuO/CeO2表面的NO脱附峰温低于CuO/γ-Al2O3表面的NO脱附峰温,说明NO在CuO/CeO2表面的分解活性大于CuO/γ-Al2O3,而NO在催化剂表面的分解活性大于载体. 展开更多
关键词 cuo ceo2 γ-A12o3 催化剂 表面性质 价态 分散状态 吸附特性 No+Co反应 催化活性
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预处理气氛对CuO/CeO_2/γ-Al_2O_3催化剂表面性质及“NO+CO”反应性能的影响(英文) 被引量:2
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作者 朱捷 葛奉娟 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2015年第1期191-197,共7页
用不同的预处理气氛制备了CeO2/γ-Al2O3载体以调节表面Ce的价态,并以Cu(CH3COO)2为前驱体制备了CuCeAl催化剂。XRD和H2-TPR的结果表明在还原气氛下处理的CeO2/γ-Al2O3载体具有更多的活性氧原子,因此相应的CuCeAl催化剂表面有更多分散... 用不同的预处理气氛制备了CeO2/γ-Al2O3载体以调节表面Ce的价态,并以Cu(CH3COO)2为前驱体制备了CuCeAl催化剂。XRD和H2-TPR的结果表明在还原气氛下处理的CeO2/γ-Al2O3载体具有更多的活性氧原子,因此相应的CuCeAl催化剂表面有更多分散态的Cu2+/Cu+物种。NO+CO反应的结果表明分散态的Cu2+/Cu+是NO转化的活性物质,而Cu0在低温下具有较好的N2选择性。因此,同时含有分散态Cu2+/Cu+和少量晶相Cu0的催化剂具有最好的催化性能。 展开更多
关键词 多相催化 氮氧化物 污染防治 预处理气氛 ceo2-al2o3 “No+Co”反应
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CeO_2对CuO/γ-Al_2O_3分散及烟气脱硫性能的影响 被引量:2
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作者 李卫清 王慧 +2 位作者 刘国杰 周丽 孙俭 《上海大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2010年第3期297-301,共5页
用分步浸渍法制备CuO/CeO2/γ-Al2O3脱硫吸收催化剂.X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、H2程序升温还原(H2temperature programmed reduction,H2-TPR)和差热天平(thermogravimetric analysis,TGA)等技术分析表明,CuO在γ-Al2O3上的分... 用分步浸渍法制备CuO/CeO2/γ-Al2O3脱硫吸收催化剂.X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、H2程序升温还原(H2temperature programmed reduction,H2-TPR)和差热天平(thermogravimetric analysis,TGA)等技术分析表明,CuO在γ-Al2O3上的分散阈值为0.042 g/100 m2,CeO2以二维形态(2D-Ce)和团簇三维形态(3D-Ce)存在于γ-Al2O3表面.实验结果表明,CeO2有利于CuO分散,可明显提高CuO/γ-Al2O3吸收催化剂对SO2的吸收总量、吸收速率及其循环使用寿命. 展开更多
关键词 cuo ceo2 Γ-al2o3 烟气脱硫
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CuO-CeO2/MOx-Al2O3催化剂催化CO氧化性能的研究 被引量:4
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作者 申宏鹏 黄金花 +3 位作者 李磊 叶丽萍 金政伟 杨丙星 《应用化工》 CAS CSCD 北大核心 2020年第9期2265-2269,共5页
以拟薄水铝石为前驱体,经高温焙烧得到γ-Al2O3载体,利用Ce、La、Zr助剂对载体进行改性,然后采用等体积浸渍法制备CuO-CeO2/MOx-Al2O3催化剂,通过N2-吸附脱附、SEM、H2-TPR、CO氧化活性评价等方法,考察助剂种类以及添加量对催化剂结构... 以拟薄水铝石为前驱体,经高温焙烧得到γ-Al2O3载体,利用Ce、La、Zr助剂对载体进行改性,然后采用等体积浸渍法制备CuO-CeO2/MOx-Al2O3催化剂,通过N2-吸附脱附、SEM、H2-TPR、CO氧化活性评价等方法,考察助剂种类以及添加量对催化剂结构及催化CO氧化性能的影响。结果表明,以CeO2为助剂,且添加量为15%(即mCeO2/mγ-Al2O3=15%)时,CuO-CeO2/CeO2-Al2O3催化剂具有较高的分散度,较多的表面CuO物种,较好的氧化还原性能,进而提高了催化CO氧化性能。在反应温度为100℃,反应压力为常压,气相体积空速为2000 h^-1,原料气中CO含量为3%的条件下,CuO-CeO2/CeO2-Al2O3催化剂上CO转化率达47.4%。 展开更多
关键词 Co氧化 cuo ceo2 Γ-al2o3 助剂
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共沉淀法制备的CeO2-ZrO2-Al2O3材料及性能 被引量:10
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作者 李红梅 周菊发 +4 位作者 祝清超 曾少华 魏振玲 陈耀强 龚茂初 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2009年第12期2484-2486,共3页
CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that... CeO2-based oxygen materials were prepared with co-precipitation method and characterized via Brunauer-Emmet Teller(BET)method,X-ray diffraction(XRD)and temperature-programmed reduction(H2-TPR).This paper revealed that three CeO2-based oxygen storage materials are all forming homogeneous solid solution.Among the samples,CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)has the best textural properties and excellent thermal stability.The specific surface area and pore volume of aged CZA are 90 m2/g and 0.29 mL/g.We proposed a viewpoint:Al3+ might insert among the interspace of fluorite structure or highly dispersal in solid solutions. 展开更多
关键词 ceo2-Zro2-al2o3 共沉淀法 热稳定性能 结构性能 固溶体
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CuO/CeO_2和CuO/Al_2O_3催化剂的催化性能 被引量:19
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作者 钟依均 陈平 +1 位作者 周碧 罗孟飞 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1997年第1期49-52,共4页
本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化... 本文以CO氧化为模式反应考察了CeO2和Al2O3负载氧化铜催化剂的氧化活性,运用XRD和TPR技术研究了催化剂的还原性能和物相结构,结果表明:载体性质对负载CuO催化剂的CO氧化活性有很大影响,CuO/CeO2催化剂活性明显高于CuO/Al2O3催化剂.催化剂的还原特性随载体不同而不同.同时发现,热处理对催化剂铜物种的存在形式,晶粒大小、还原特性及其催化活性有明显影响,CuO/Al2O3催化剂活性下降的主要因素是生成了活性较低的CuAl2O4相,而CuO/CeO2催化剂活性下降是由于CuO和CeO2发生烧结。 展开更多
关键词 催化剂 还原特性 氧化活性 催化性能 氧化铜
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原位漫反射红外光谱研究NO和NH_3在CuO/γ-Al_2O_3催化剂上的吸附行为 被引量:9
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作者 孙路石 赵清森 +4 位作者 向军 石金明 王乐乐 胡松 苏胜 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期444-449,共6页
利用原位漫反射红外光谱法在线研究NH3和NO在CuO/γ-Al2O3催化剂表面吸附和氧化的反应过程。NH3不仅能被吸附在L酸位,也能被吸附在B酸位。NH3氧化脱氢形成NH2物种是反应的中间步骤。NO和NO2以多种形态吸附在催化剂表面。O2存在条件下有... 利用原位漫反射红外光谱法在线研究NH3和NO在CuO/γ-Al2O3催化剂表面吸附和氧化的反应过程。NH3不仅能被吸附在L酸位,也能被吸附在B酸位。NH3氧化脱氢形成NH2物种是反应的中间步骤。NO和NO2以多种形态吸附在催化剂表面。O2存在条件下有利于吸附的NO物种被氧化成高价的NO2。暂态实验中,吸附NH3饱和的催化剂载体通入NO和O2后,共价吸附的NH3首先消失,而NH+4没有参加反应。吸附NO饱和的催化剂载体通入NH3和O2后,吸附态NO特征峰基本没有变化。选择性催化还原反应发生在吸附态NH3和气态NO之间,吸附态的NO及其氧化生成的亚硝基和硝基物种不参与SCR反应。 展开更多
关键词 原位漫反射红外光谱 选择性催化还原 cuo/Γ-al2o3 NH3 No 吸附
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不同铈添加量对CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料性能的影响 被引量:8
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作者 唐石云 焦毅 +4 位作者 李小双 王云 王键礼 龚茂初 陈耀强 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第5期965-970,共6页
采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定... 采用共沉淀法制备了一系列不同铈添加量的CeO2-ZrO2-Al2O3(CZA)储氧材料,并通过XRD、低温N2吸附-脱附、氧脉冲吸附(OSC)和H2-TPR等手段进行了表征。XRD结果表明,在1 000和1 100℃高温焙烧后,当CeO2添加量为8%时样品具有最好的结构稳定性能。N2吸附-脱附结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最好的织构性能,1 000℃时,比表面积和孔容分别为:136.6 m2.g-1和0.38 mL.g-1;1 100℃时,比表面积和孔容分别为:83.7 m2.g-1和0.23 mL.g-1。OSC结果显示,CeO2添加量为8%时样品具有最大的储氧量,1 000℃和1 100℃分别为70μmol.g-1和31μmol.g-1。H2-TPR结果表明,CeO2添加量为8%时样品具有最佳的还原性能。 展开更多
关键词 ceo2-Zro2-al2o3 结构性能 储氧性能 还原性能
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焙烧温度对CuO在γ-Al_2O_3载体上的分散和催化CO完全氧化性能的影响 被引量:11
14
作者 王哲 赵曦 +3 位作者 万海勤 朱捷 刘斌 董林 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2008年第3期454-458,共5页
采用浸渍法制备了经不同温度焙烧的CuO/γ-Al_2O_3催化剂,并通过BET、XRD、UV-DRS、H_2-TPR以及CO完全氧化反应,研究了不同焙烧温度对CuO/γ-Al_2O_3催化剂中CuO组分的分散、还原和催化性质的影响.结果表明:当焙烧温度为450℃时,CuO在γ... 采用浸渍法制备了经不同温度焙烧的CuO/γ-Al_2O_3催化剂,并通过BET、XRD、UV-DRS、H_2-TPR以及CO完全氧化反应,研究了不同焙烧温度对CuO/γ-Al_2O_3催化剂中CuO组分的分散、还原和催化性质的影响.结果表明:当焙烧温度为450℃时,CuO在γ-Al_2O_3上的分散容量约为0.56mmol/100m^2;当焙烧温度达到750℃时,Cu^(2+)同时占据γ-Al_2O_3载体(110)面上的八面体和四面体空位.对于450℃焙烧的低CuO含量的样品,在H_2-TPR结果中只观察到处于八面体空位的CuO物种的还原,而经750℃焙烧的样品则同时观察到处于八面体和四面体空位的CuO物种的还原,且处于八面体空位的CuO的还原会促进处于四面体空位的CuO的还原.处于八面体空位的CuO在CO完全氧化反应中的活性要高于处于四面体空位的CuO. 展开更多
关键词 cuo/Γ-al2o3 Co完全氧化反应 焙烧温度
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CeO_2^-MO_x(M=La^(3+),Ca^(2+))改性Pd/γ-Al_2O_3催化甲烷燃烧性能(英文) 被引量:11
15
作者 肖利华 孙鲲鹏 徐贤伦 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第11期2108-2113,共6页
采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度... 采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度降低.其中,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-CaO在615cm-1处出现一小峰,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320cm-1处出现的肩峰,都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低.XPS分析表明,固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6eV,形成了一种高度离子化的,与载体具有强相互作用的Pd物种.催化甲烷燃烧实验证明,固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,在空速为50000h-1时,可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254℃,转化率100%时的转化温度降至340℃. 展开更多
关键词 ceo2-Mox固溶体 Pd/γ-al2o3催化剂 甲烷催化燃烧 XRD RAMAN XPS
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镧、锰共掺杂改性CeO2-ZrO2-Al2O3固溶体的性能 被引量:5
16
作者 张雪乔 信欣 +3 位作者 刘建英 刘盛余 赵明 陈耀强 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2011年第10期2360-2366,共7页
采用共沉淀法制备了一系列La,Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,采用BET,XRD,H2-TPR,XPS和XRF等方法对样品进行表征.结果表明,全部样品均形成了稳定的CZA固溶体,经600℃焙烧后表现出良好的织构性能,1000℃老化后,La,Mn共掺杂... 采用共沉淀法制备了一系列La,Mn共掺杂的CeO2-ZrO2-A12O3(CZA)复合氧化物,采用BET,XRD,H2-TPR,XPS和XRF等方法对样品进行表征.结果表明,全部样品均形成了稳定的CZA固溶体,经600℃焙烧后表现出良好的织构性能,1000℃老化后,La,Mn共掺杂样品具有最佳的高温稳定性;H2-TPR测试表明,La,Mn之间存在正协同效应,共掺杂的样品具有最佳的低温还原性能和高温稳定性;XPS结果表明,掺杂La可有效抑制在焙烧过程中Mn向表面的迁移,从而保持较高的表面吸附氧浓度. 展开更多
关键词 ceo2-Zro2-al2o3 MNoX 还原性能
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Ni/CeO_2-Al_2O_3催化剂上CH_4-CO_2转化积炭性能的研究 被引量:21
17
作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2002年第11期2112-2116,共5页
采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( M... 采用脉冲微量反应技术研究了添加 n型半导体氧化物 Ce O2 对 Ni基催化剂上 CH4积炭 /CO2 消炭性能的影响 ,用 TPR,XPS和氢吸附技术对催化剂进行了表征 .结果表明 ,活性金属原子 Ni与半导体氧化物Ce O2 之间存在金属 -半导体相互作用 ( MSc I) ,Ce O2 的添加提高了活性原子 Ni0的 d电子密度 ,在一定程度上抑制了 CH4分子中 C—Hσ电子向 d轨道的迁移 ,降低了 CH4裂解积炭活性 ;可加强 Ni0原子 d轨道向CO2 空反键 π轨道的电子迁移 ,促进 CO2 分子的活化 ,提高 CO2 的消炭活性 ,使 Ni/Ce O2 -Al2 O3 催化剂具有较强的抗积炭性能 . 展开更多
关键词 Ni/ceo2-al2o3催化剂 金属-半导体相互作用 金属-载体相互作用 CH4 积炭 Co2 消炭 氧化铈 氧化铝 载体 合成气 甲烷 二氧化碳
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CeO_2和Pd在Ni/γ-Al_2O_3催化剂中的助剂作用 被引量:14
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作者 杨咏来 徐恒泳 李文钊 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2002年第4期321-325,共5页
采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3... 采用脉冲微反技术研究了添加n型半导体氧化物CeO2及贵金属Pd对Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭反应性能的影响,并运用BET、TPR、CO2-TPSR及氢吸附等技术对催化剂进行了表征.结果表明,n型半导体氧化物CeO2的添加可以降低Ni/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积炭活性,提高CO2消炭活性,添加少量贵金属Pd可以进一步改变载体Al2O3、助剂CeO2和活性组分Ni之间的相互作用,从而改善Ni/γ-Al2O3催化剂的抗积炭性能.通过Ni-Ce-Pd/γ-Al2O3催化剂上CH4积炭/CO2消炭模型对上述作用机制作出了新的解释. 展开更多
关键词 ceo2 贵金属Pd Ni/-γ-al2o3催化剂 助剂 CH4 积炭 Co2 消炭 甲烷 二氧化碳 镍催化剂 二氧化铈 催化重整
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复合沉淀剂制备的CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3材料及其负载的单Pd三效催化剂(英文) 被引量:5
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作者 李红梅 兰丽 +4 位作者 陈山虎 刘达玉 王卫 龚茂初 陈耀强 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2016年第7期1734-1746,共13页
采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别... 采用了一种由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂来制备CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3(CZA)复合氧化物。作为对比,分别采用氨水和碳酸铵为沉淀剂制备了另外两个CZA复合氧化物。系统地研究了各CZA材料在织构、结构、氧化还原性能、热老化行为之间的区别,以及其负载的单Pd三效催化剂的催化性能。结果表明,不同的沉淀剂制得的材料中其CeO_2-ZrO_2(CZ)和Al_2O_3之间的相互作用不同。用氨水做沉淀剂时,得到的材料中CZ和Al_2O_3之间的相互作用很小,导致其热稳定性较差。在碳酸铵做沉淀剂的情况下,CZ和Al_2O_3之间具有很强的相互作用,可以提高材料的热稳定性,但同时,CZ固溶体的均一性被严重破坏,使得材料的氧化还原性能不理想。而复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al_2O3_之间的相互作用,导致得到的CZA材料具有优异的织构、结构性能及良好的热稳定性。因此,其负载的单Pd催化剂表现出最为优异的氧化还原性能和三效催化活性。 展开更多
关键词 ceo2-Zro2-al2o3复合氧化物 复合沉淀剂 单Pd三效催化剂 相互作用 热稳定性
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Adsorption of NO and NH_3 over CuO/γ-Al_2O_3 catalyst 被引量:2
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作者 赵清森 孙路石 +3 位作者 刘勇 苏胜 向军 胡松 《Journal of Central South University》 SCIE EI CAS 2011年第6期1883-1890,共8页
The selective catalytic reduction reaction belongs to the gas-solid multiphase reaction, and the adsorption of NH3 and NO on CuO/γ-Al2O3 catalysts plays an important role in the reaction. Performance of the CuO/γ-Al... The selective catalytic reduction reaction belongs to the gas-solid multiphase reaction, and the adsorption of NH3 and NO on CuO/γ-Al2O3 catalysts plays an important role in the reaction. Performance of the CuO/γ-Al2O3 catalysts was explored in a fixed bed adsorption system. The catalysts maintain nearly 100% NO conversion efficiency at 350℃. Comprehensive tests were carried out to study the adsorption behavior of NH3 and NO over the catalysts. The desorption experiments prove that NH3 and NO are adsorbed on CuO/γ-Al2O3 catalysts. The adsorption behaviors of NH3 and NO were also studied with the in-situ diffusion reflectance infrared Fourier transform spectroscopy methods. The results show that NH3 could be strongly adsorbed on the catalysts, resulting in coordinated NH3 and NH4+. NO adsorption leads to the formation of bridging bidentate nitrate, chelating bidentate nitrate, and chelating nitro. The interaction of NH3 and NO molecules with the Cu2+ present on the CAl2O3 (100) surface was investigated by using a periodic density functional theory. The results show that the adsorption of all the molecules on the Cu2+ site is energetically favorable, whereas NO bound is stronger than that of NH3 with the adsorption site, and key information about the structural and energetic properties was also addressed. 展开更多
关键词 cuo/Γ-al2o3 NH3 No ADSoRPTIoN diffusion reflectance infrared Fourier transform spectroscopy density functionaltheory
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