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Cu-ZrO_(2)催化材料的制备及其棕榈酸甲酯加氢制脂肪醇性能 被引量：1
1
作者 鲍婕 余攀结 +5 位作者 马永德 张宏伟 蔡镇平 曹彦宁 黄宽 江莉龙 《化工进展》 北大核心 2025年第5期2997-3008,共12页
作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-Z... 作为重要的化工原料,脂肪醇在化学、化工、制药等领域扮演着重要角色。将废弃油脂中的脂肪酸或脂肪酸甲酯经过加氢工艺转化为脂肪醇的技术越来越受到重视。本研究采用柠檬酸辅助的溶胶-凝胶法合成了系列Cu-ZrO_(2)催化剂。结果表明,Cu-ZrO_(2)催化剂主要以四方相ZrO_(2)负载铜物种的形式存在。金属Cu与ZrO_(2)载体存在一定相互作用,在催化加氢棕榈酸甲酯反应过程中,对ZrO_(2)四方晶相起到稳定作用。结合X射线光电子能谱测试结果,Cu^(0)物种是关键的活性中心。当Cu^(0)含量不足时,棕榈酸甲酯转化率随Cu^(0)含量增加而升高;当Cu^(0)含量充足时,Cu^(+)与Cu^(0)协同作用于催化反应。同时,对四个反应条件进行了探索,即催化剂用量、反应时间、反应温度以及氢气压力,结果表明均对棕榈酸甲酯的催化转化有明显影响。其中,温度影响较大,升高反应温度可以显著提高棕榈酸甲酯的转化率,但过高温度易使得生成的十六醇脱水转化为十六烷等副产物。通过条件优化,在铜添加量为10%(质量分数)、300℃、6MPa和2h反应条件下,棕榈酸甲酯的转化率为95.1%,十六醇的产率可高达91.1%。 展开更多
关键词 棕榈酸甲酯 加氢 铜基催化剂 cu-zro_(2) 脂肪醇
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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
2
作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页
CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 CO_(2)加氢 甲醇 n(cu)/n(Zn)
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Cu/SiO_(2)催化二甘醇脱氢制备对二氧环己酮
3
作者 张欢 孙培永 +1 位作者 张胜红 姚志龙 《现代化工》 北大核心 2025年第10期176-180,共5页
采用尿素辅助沉淀法制备了系列Cu/SiO_(2)催化剂,并利用氮气物理吸附、XRD、H2-TPR等技术对其结构进行表征。采用单一变量法优化了Cu/SiO_(2)组成及其催化二甘醇(DEG)液相脱氢制备对二氧环己酮(PDO)的反应温度、压力、溶剂等条件。结果... 采用尿素辅助沉淀法制备了系列Cu/SiO_(2)催化剂,并利用氮气物理吸附、XRD、H2-TPR等技术对其结构进行表征。采用单一变量法优化了Cu/SiO_(2)组成及其催化二甘醇(DEG)液相脱氢制备对二氧环己酮(PDO)的反应温度、压力、溶剂等条件。结果表明,Cu/SiO_(2)催化剂中的最佳Cu含量为质量分数18.2%,1,4-二氧六环为适宜的反应溶剂;在反应温度为250℃、氢气压力为0.1 MPa、DEG浓度为1 mol/L、反应时间4 h的条件下,DEG转化率和PDO选择性分别达到94.4%和99.0%。此外,Cu/SiO_(2)催化剂具有一定的结构稳定性,在DEG液相脱氢反应中未见明显的活性组分流失。 展开更多
关键词 二甘醇 对二氧环己酮 催化脱氢 cu/SiO_(2)催化剂
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Ti_(3)C_(2) MXene负载Cu基催化剂的草酸酯加氢制乙醇酸甲酯催化性能
4
作者 石晓丹 赵江涛 +2 位作者 张雨 艾培培 黄伟 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第3期47-57,共11页
乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu... 乙醇酸甲酯(MG)作为生产可降解塑料聚乙醇酸的关键原料,具有广阔的市场空间和较高的经济价值。草酸二甲酯(DMO)加氢制MG是实现煤炭和天然气资源转化与增值利用的途径之一。但MG是DMO不饱和加氢的产物,现有催化剂难以实现其高效制备。Cu基催化剂虽在DMO加氢反应中应用广泛,但其更倾向于催化DMO深度加氢。选用二维层状Ti_(3)C_(2) MXene为载体,对其进行碱处理制备了alk-Ti_(3)C_(2) MXene,进而通过超声浸渍法制备了alk-Ti_(3)C_(2) MXene负载Cu基催化剂。结果表明,碱处理不仅可以增大载体的层间距(由1.02 nm增大至1.25 nm左右)和比表面积(由3.61 m^(2)/g增大至7.10 m^(2)/g以上),同时也能增加载体表面—OH数量,进而调控载体表面—OH和Cu物种之间的相互作用,最终影响Cu物种的粒径以及价态组成。NaOH处理后的Na-Ti_(3)C_(2) MXene载体负载Cu催化剂(Cu/Na-Ti_(3)C_(2) MXene)表现出良好的催化性能和稳定性,其MG收率高达60.63%(反应26 h),且230 h内未出现失活现象。相对适宜的Cu粒径(43.4 nm)、较高的n(Cu^(0))/n(Cu^(0)+Cu^(+))(71.17%)以及Cu物种与载体表面—OH间的强相互作用,使Cu/Na-Ti_(3)C_(2) MXene具有良好的催化性能和稳定性。 展开更多
关键词 Ti_(3)C_(2)MXene 草酸二甲酯加氢 cu基催化剂 乙醇酸甲酯 金属-载体相互作用
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NaCl修饰的Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂上丙烯氧气环氧化反应研究
5
作者 马花花 王建发 +1 位作者 杨梁锋 苏暐光 《现代化工》 北大核心 2025年第7期137-143,共7页
通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成C... 通过先水热后浸渍制备了NaCl修饰Cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂并将其应用于丙烯氧气环氧化反应的研究,重点探究了Cu/Ag摩尔比、NaCl含量对Cu-Ag/SiO_(2)催化剂上丙烯转化率和环氧丙烷选择性的影响。结果显示,Cu^(0)和Ag^(0)物种不会形成CuAg合金。当Cu/Ag摩尔比为9、NaCl/Cu摩尔比为0.7时,Cu90-Ag10/SiO_(2)-NaCl(0.7)双金属催化剂的丙烯环氧化活性和环氧丙烷的时空产率达到了最高,相应的丙烯转化率和环氧丙烷选择性分别为1.85%和21%。Ag^(0)提高了丙烯的转化率,Cl^(-)则改善了环氧丙烷选择性。Ag^(0)和NaCl协同促进了Cu^(0)的分散和还原,Cl^(-)还提高了Cu^(0)的电子密度和Ag^(0)的分散度,有助于亲电性氧物种的形成,Ag^(0)和Cl^(-)两者协同促进了丙烯环氧化反应的进行。Cu^(0)物种是环氧丙烷形成的关键,可能是环氧丙烷生成的活性位点。 展开更多
关键词 丙烯 环氧丙烷 cu-Ag/SiO_(2)双金属催化剂 cu^(0)物种 NACL
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Cu-Ag纳米团簇CO_(2)电催化还原性能和机理
6
作者 谢鑫瑶 万芬 +3 位作者 伏炫羽 范雨婷 陈令修 李鹏 《化工进展》 北大核心 2025年第3期1387-1395,共9页
电催化二氧化碳还原是有效减少二氧化碳排放和促进能源绿色发展的技术,要实现将CO_(2)转化为高价值化合物和燃料(C_(2+))且走向工业化规模仍面临诸多难题。本文利用磁控共溅射技术在碳纸(CP)上成功负载Cu-Ag合金纳米团簇,并通过调控Ag... 电催化二氧化碳还原是有效减少二氧化碳排放和促进能源绿色发展的技术,要实现将CO_(2)转化为高价值化合物和燃料(C_(2+))且走向工业化规模仍面临诸多难题。本文利用磁控共溅射技术在碳纸(CP)上成功负载Cu-Ag合金纳米团簇,并通过调控Ag靶材的溅射频率,制备了5种不同Cu/Ag配比的碳基Cu-Ag电极(Cu-Ag/CP),其中Cu-Ag20W/CP颗粒尺寸在228~285nm之间,并评估其电化学性能。结果表明,Cu-Ag/CP有效抑制析氢反应和提高C_(2+)产物的产量,其C_(2+)法拉第效率(FE_(C_(2+)))是碳基Cu电极的2.21倍。Cu-Ag20W/CP在恒电位为−1.07V(vs.RHE)和CO_(2)气体流速为5sccm下,FE_(C_(2+))达78.74%,电流密度达67.92mA/cm^(2),且在连续运行8h后其催化性能和表面结构较为稳定。Cu-Ag/CP具有较大的电化学活性面积和导电性,且明显具有串联催化剂的特征,Ag引入使得*CO生成位点增加,脱附*CO转移至Cu表面进行*CO二聚反应。Cu-Ag/CP是一种具有前景的电催化材料,同时该材料合成方法适合大批量连续生产模式,且产物是高价值的C_(2+)产品,有望为未来电催化CO_(2)工业化提供技术参考。 展开更多
关键词 cu-Ag催化剂 电化学 二氧化碳 还原 磁控共溅射 C_(2+)产物
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面向氨燃料发动机废气N_(2)O去除的Cu/TiO_(2)催化剂的性能及催化机理
7
作者 高宇 李坤 《科学技术与工程》 北大核心 2025年第13期5681-5688,共8页
推动绿氨燃料上船应用已被普遍认为是实现全球航运业绿色低碳转型可行途径。然而,船用氨燃料发动机存在的N_(2)O排放问题已成为阻碍氨动力船舶发展的关键技术瓶颈之一。针对这一问题,采用浸渍法制备出一系列以TiO_(2)为载体的过渡金属... 推动绿氨燃料上船应用已被普遍认为是实现全球航运业绿色低碳转型可行途径。然而,船用氨燃料发动机存在的N_(2)O排放问题已成为阻碍氨动力船舶发展的关键技术瓶颈之一。针对这一问题,采用浸渍法制备出一系列以TiO_(2)为载体的过渡金属氧化物催化剂,考察了过渡金属元素类型对催化剂N_(2)O去除性能的影响,并研究获得了性能优化的Cu_(x)/TiO_(2)催化剂。结果表明,与Fe_(5)/TiO_(2)、Mn_(5)/TiO_(2)、Co_(5)/TiO_(2)、Ni_(5)/TiO_(2)催化剂相比,Cu_(5)/TiO_(2)催化剂显示出优异的催化活性,其N_(2)O转化率可在350℃达到100%。除此之外,Cu_(5)/TiO_(2)催化剂还具有良好的抗水性能。5%是最佳的铜负载量。采用X射线衍射、N_(2)吸附脱附、H_(2)程序升温还原、O_(2)程序升温脱附、原位漫反射傅里叶变换红外光谱等表征手段对性能较优的Cu_(5)/TiO_(2)催化剂的物化性质和表面反应中间体进行了表征,从多角度深入讨论了相关催化反应机理。结果显示,与其他Cu_(x)/TiO_(2)催化剂相比,Cu_(5)/TiO_(2)催化剂具有较高的活性物种分散度、比表面积、氧空位含量以及较强的氧化还原性能,有利于其展现出较优的催化活性。Cu_(5)/TiO_(2)催化剂表面的主要活性物种为Cu^(2+)和Cu^(+),N_(2)O的吸附和解离是催化反应的关键步骤。 展开更多
关键词 氨燃料发动机 废气处理 cu/TiO_(2)催化剂 N_(2)O催化分解
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Pd掺杂方式对Cu/ZnO低温催化CO_(2)加氢制甲醇性能的影响
8
作者 张培培 辛靖 +5 位作者 李思漩 米晓彤 杨国明 刘影 陈新国 夏林 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第6期16-24,共9页
CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征... CO_(2)加氢制甲醇是CO_(2)资源化利用的重要途径之一,Cu/ZnO催化剂因具有独特的催化性能而备受关注。采用共沉淀法、浸渍法和机械混合法制备了一系列掺杂Pd的Cu/ZnO催化剂,利用ICP-OES、N_(2)物理吸/脱附和XRD等方法对催化剂进行了表征,并在温度为170~250℃、压力为5.0 MPa和气体空速为4000 mL/(g·h)的条件下对各催化剂催化性能进行了测试,深入研究了不同Pd掺杂方式对催化剂结构、形貌和催化性能的影响。结果表明,相对于未掺杂的Cu/ZnO催化剂,共沉淀法制备的Pd-Cu/ZnO-C催化剂具有更高的CO_(2)转化率、甲醇选择性和甲醇时空收率。共沉淀法促使Pd在催化剂中均匀分布且高度分散,贵金属Pd与Cu的协同催化作用有效增强了氢解离和溢流性能。此外,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的粒径较小、比表面积较大且还原性能较为优异,从而有效降低了反应活化能。在170℃和190℃的低温下,Pd-Cu/ZnO-C催化剂的CO_(2)转化率分别为5.5%和8.9%,甲醇选择性分别为82.2%和74.9%,甲醇时空收率分别为0.058 g/(g·h)和0.088 g/(g·h)。 展开更多
关键词 CO_(2)加氢 Pd掺杂 cu/ZnO催化剂 低温甲醇合成
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Cu-Ag串联催化剂促进CO_(2)还原制备C2+产物研究
9
作者 张蒙蒙 赵静 魏书梅 《化工新型材料》 北大核心 2025年第S1期255-260,265,共7页
利用可再生能源将CO_(2)电化学还原为高附加值化学品是实现人工碳循环的有效途径。然而,Cu基催化剂表面*CO-CO偶联过程困难,导致C2+产物活性和选择性都有待进一步提升。基于此,介绍了一种通过构建Cu-Ag串联催化剂,提升催化剂表面*CO覆盖... 利用可再生能源将CO_(2)电化学还原为高附加值化学品是实现人工碳循环的有效途径。然而,Cu基催化剂表面*CO-CO偶联过程困难,导致C2+产物活性和选择性都有待进一步提升。基于此,介绍了一种通过构建Cu-Ag串联催化剂,提升催化剂表面*CO覆盖度,促进*CO-CO偶联过程以提升C2+产物选择性的方法,并明确了Ag添加量对反应性能的影响。电化学性能测试以及原位红外测试结果表明,适量Ag的加入可以有效地抑制析氢反应(HER),并提升*CO覆盖度,促进C2+产物的生成。对比于Cu催化剂,Cu4Ag1催化剂在-1.2V vs.RHE下,其C2+的法拉第效率(FE)由33%提升至54%,部分电流密度由52.6mA/cm^(2)提升至143mA/cm^(2),并且在反应前后催化剂形貌结构基本保持稳定。该项工作对设计和开发电催化还原CO_(2)制C2+产物的Cu基催化剂具有重要意义,有望为未来电催化CO_(2)工业化提供技术参考。 展开更多
关键词 电催化CO_(2)还原 cu基催化剂 C2+
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离子液体介质中用Cu/ZrO_2-SiO_2催化香茅醛加氢合成薄荷醇 被引量：3
10
作者 念保义 徐刚 +1 位作者 吴坚平 杨立荣 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2007年第9期1677-1680,共4页
制备了Cu/ZrO2-SiO2双载体催化剂,并在离子液体介质中研究了香茅醛催化加氢合成薄荷醇的反应.研究结果表明,离子液体中的阳离子与香茅醛分子中的羰基形成氢键,使香茅醛更容易异构化为胡异薄荷醇,提高了催化剂的选择性;特别是可调节酸度... 制备了Cu/ZrO2-SiO2双载体催化剂,并在离子液体介质中研究了香茅醛催化加氢合成薄荷醇的反应.研究结果表明,离子液体中的阳离子与香茅醛分子中的羰基形成氢键,使香茅醛更容易异构化为胡异薄荷醇,提高了催化剂的选择性;特别是可调节酸度的[bmim][AlmCln]离子液体,有效地提供了香茅醛的异构化所需要的路易斯酸条件,在竞争性加氢中促进了香茅醛向生成薄荷醇的方向转化.在0.8MPa,90℃,2h的条件下,香茅醛一锅反应生成薄荷醇的转化率为100%,对薄荷醇的选择性为91.3%,而且,催化剂和离子液体可回收和重复使用. 展开更多
关键词 香茅醛 选择性加氢 薄荷醇 cu/zro2-sio2催化剂 [bmim][Al2Cl7]离子液体
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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂
11
作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报（自然科学版）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页
以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多
关键词 cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂 ZnAl_(2)O_(4)尖晶石 ZnAl-LDH 气相醛加氢
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CO/H_2在Cu/ZrO_2催化剂表面吸附行为原位红外表征 被引量：8
12
作者 吴贵升 赵宁 +2 位作者 陈小平 任杰 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第6期490-493,共4页
用原位FT IR法比较了Cu ZrO2 和ZrO2 催化剂表面对CO及CO H2 的吸附行为。结果表明 ,CO在 5 0℃便可以在Cu ZrO2 表面形成b HCOO Zr、Zr COO- 和b HOCOOZr物种 ,吸附温度升高 ,b HOCOOZr逐渐分解生成Zr OH和CO2 ,而b HCOO Zr吸附物种逐... 用原位FT IR法比较了Cu ZrO2 和ZrO2 催化剂表面对CO及CO H2 的吸附行为。结果表明 ,CO在 5 0℃便可以在Cu ZrO2 表面形成b HCOO Zr、Zr COO- 和b HOCOOZr物种 ,吸附温度升高 ,b HOCOOZr逐渐分解生成Zr OH和CO2 ,而b HCOO Zr吸附物种逐渐增强。b HCOO Zr物种在Cu ZrO2 催化剂表面生成速率远远大于ZrO2 催化剂。在Cu ZrO2 催化剂表面 ,所形成的合成甲醇中间物种 (HCOO Zr和CH3O Zr)均和ZrO2 有关 ,意味着CO加氢反应主要在ZrO2 表面进行 ,铜组分主要向ZrO2 提供吸附CO及H2 物种。 展开更多
关键词 cu/zro2 CO 吸附行为 铜 二氧化锆 负载型催化剂 一氧化碳 加氢反应 原位红外光谱 表征
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Fe助剂对Cu/ZrO_2甲醇水蒸气重整制氢催化剂的影响 被引量：8
13
作者 李永红 任杰 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第5期429-432,共4页
利用XRD、TPR和EXAFS等手段 ,研究了Fe助剂对Cu Fe2 O3 ZrO2 催化剂物化特性的影响 ,同时研究了对甲醇水蒸气重整反应活性和选择性的影响。结果表明 ,Fe对Cu ZrO2 催化剂结构有一定的修饰作用。添加Fe助剂后 ,铜的分散度提高 ,催化剂的... 利用XRD、TPR和EXAFS等手段 ,研究了Fe助剂对Cu Fe2 O3 ZrO2 催化剂物化特性的影响 ,同时研究了对甲醇水蒸气重整反应活性和选择性的影响。结果表明 ,Fe对Cu ZrO2 催化剂结构有一定的修饰作用。添加Fe助剂后 ,铜的分散度提高 ,催化剂的起始还原温度提前 ,还原温度区间缩短 ;同时甲醇水蒸气重整制氢反应催化活性上升 ,氢选择性提高 ,产物中CO含量降低 。 展开更多
关键词 甲醇水蒸气 Fe助剂 cu/zro2催化剂 催化剂 铁 铜 二氧化锆 氢气 制备 催化活性
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超细Cu-ZnO-ZrO_2催化剂上甲醇合成的TPSR和TPD研究 被引量：9
14
作者 丛昱 包信和 +4 位作者 张涛 孙孝英 梁东白 田金忠 黄宁表 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第3期238-243,共6页
采用MS -TPSR和MS -TPD技术在不同粒度的超细Cu -ZnO -ZrO2 催化剂上考查了CO2 和CO加氢合成甲醇的反应过程和吸附活化特征。研究表明 ,CO2 和CO都可以直接加氢合成甲醇。在CO2 +H2 反应过程中 ,CO2是合成甲醇的主要碳源 ,但是在CO +H2... 采用MS -TPSR和MS -TPD技术在不同粒度的超细Cu -ZnO -ZrO2 催化剂上考查了CO2 和CO加氢合成甲醇的反应过程和吸附活化特征。研究表明 ,CO2 和CO都可以直接加氢合成甲醇。在CO2 +H2 反应过程中 ,CO2是合成甲醇的主要碳源 ,但是在CO +H2 反应过程中 ,不但CO可以直接加氢合成甲醇 ,CO2 也可以通过水汽变换反应而参与甲醇的合成 ,因此也是CO加氢合成甲醇的碳源之一。催化剂的粒度大小直接影响反应活性 ,催化剂粒度越小 ,甲醇的收率越高 ;粒度大小还与CO的吸附活化状态有关 ,从而影响CO加氢合成甲醇的反应机理 ,当催化剂粒度很小时 ,CO倾向于通过水汽变换反应生成CO2 ,再由CO2 加氢合成甲醇 ,当催化剂颗粒较大时 ,CO易于直接加氢合成甲醇。 展开更多
关键词 催化剂 甲醇合成 氧化锆 氧化锌 TPSR TPD 粒度
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浆态床中Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2+γ-Al_2O_3双功能催化剂一步法合成二甲醚 被引量：14
15
作者 左宜赞 张强 +4 位作者 安欣 韩明汉 王铁锋 王金福 金涌 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期102-107,共6页
采用共沉淀法,制备了纤维状CD501甲醇合成催化剂,采用SEM、TEM、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征;并将其进一步和γ-Al2O3进行混合,获得了Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2+γ-Al2O3双功能催化剂,考察了其在浆态床中一步法合成二甲醚过程的催化特性... 采用共沉淀法,制备了纤维状CD501甲醇合成催化剂,采用SEM、TEM、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征;并将其进一步和γ-Al2O3进行混合,获得了Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2+γ-Al2O3双功能催化剂,考察了其在浆态床中一步法合成二甲醚过程的催化特性。结果表明,相比商业催化剂(COM)和LP201催化剂,新型的CD501催化剂具有更大的比表面积和Cu/Zn分散性。对于浆态床中一步法合成二甲醚过程,采用CD501与γ-Al2O3双功能催化剂,相比采用COM或LP201与γ-Al2O3双功能催化剂,CO转化率提高了一倍,且经过270 h测试,CO转化率从61%降至57%,二甲醚时空产率从0.54 g/(g.h)降至0.48 g/(g.h),稳定性显著优于COM催化剂。当反应温度为250℃,压力为4.0 MPa,空速为3 000 mL/(g.h),氢碳比为1.0时,该催化剂应用在浆态床一步法合成二甲醚时,CO转化率为61%,DME时空产率达到0.54 g/(g.h)。 展开更多
关键词 cu/ZnO/Al2O3/zro2催化剂 -γAl2O3 浆态床 二甲醚 甲醇
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载体表面性质对Cu／ZrO2催化剂CO加氢反应行为的影响 被引量：8
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作者 马中义 杨成 +4 位作者 周玮 张德胜 李正 魏伟 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2009年第2期217-221,共5页
用XRD、LRS、NH3-TPD、CO2-TPD和CO-FTIR等表征手段考察了不同温度焙烧的氧化锆表面性质的差别,特别是表面酸碱性的差异对Cu/ZrO2催化剂CO加氢反应行为的影响。结果表明,不同温度焙烧的氧化锆表面酸碱性具有较大的差异,其中以450℃焙烧... 用XRD、LRS、NH3-TPD、CO2-TPD和CO-FTIR等表征手段考察了不同温度焙烧的氧化锆表面性质的差别,特别是表面酸碱性的差异对Cu/ZrO2催化剂CO加氢反应行为的影响。结果表明,不同温度焙烧的氧化锆表面酸碱性具有较大的差异,其中以450℃焙烧的氧化锆具有较高的表面碱性和最低酸性。这些表面性质的差异对于Cu/ZrO2催化剂的CO吸附行为产生较大的影响,进而影响CO的加氢反应活性。以450℃焙烧的氧化锆为载体时,Cu/ZrO2催化剂具有较好的反应活性。 展开更多
关键词 表面性质 氧化锆 cu/zro2 CO加氢 CO吸附
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TiO_2-SiO_2/ZrO_2催化剂的制备及催化燃烧甲苯性能 被引量：8
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作者 刘媛 龙千明 +2 位作者 白云鹤 吕斯濠 范洪波 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第11期2090-2094,2102,共6页
以ZrO2为载体,制备出TiO2-SiO2/ZrO2催化剂,用XRD和SEM对其进行表征;并将催化剂用于甲苯的催化燃烧,探讨了温度、气流速率、进气浓度等因素对甲苯催化效率和反应产物CO、CO2选择性的影响。结果表明:催化剂中的TiO2呈锐钛矿晶型,催化剂... 以ZrO2为载体,制备出TiO2-SiO2/ZrO2催化剂,用XRD和SEM对其进行表征;并将催化剂用于甲苯的催化燃烧,探讨了温度、气流速率、进气浓度等因素对甲苯催化效率和反应产物CO、CO2选择性的影响。结果表明:催化剂中的TiO2呈锐钛矿晶型,催化剂颗粒成功负载于ZrO2表面;随着温度升高,甲苯催化效率增大,350℃时能达到最大值100%,CO2选择性随之增大,但CO选择性却减少;气流速率增大导致甲苯催化效率增大,CO选择性稍稍增大,而CO2选择性减小;进气浓度从25 mg/L增加到100 mg/L时,甲苯催化效率逐渐减小,CO2选择性减小,CO选择性稍有增大。 展开更多
关键词 TiO2-sio2/zro2催化剂 催化燃烧 甲苯
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ZrO_2-SiO_2膜的制备和结构研究 被引量：13
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作者 黄永前 郑昌琼 +1 位作者 胡英 张育林 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2000年第2期204-206,共3页
以正硅酸乙酯和氧氯化锆为原料 ,用溶胶 -凝胶法制备了无支撑ZrO2 -SiO2 膜。应用DTA -TG、XRD、SEM和BET等测试技术对无支撑ZrO2 -SiO2 膜的结构、表面形貌和孔径进行了表征 ,结果表明ZrO2 -SiO2 凝胶膜虽在 46 7℃开始出现少量单斜ZrO... 以正硅酸乙酯和氧氯化锆为原料 ,用溶胶 -凝胶法制备了无支撑ZrO2 -SiO2 膜。应用DTA -TG、XRD、SEM和BET等测试技术对无支撑ZrO2 -SiO2 膜的结构、表面形貌和孔径进行了表征 ,结果表明ZrO2 -SiO2 凝胶膜虽在 46 7℃开始出现少量单斜ZrO2 ,但在 5 0 0℃和 12 0 0℃热处理后的主晶相均为四方ZrO2 ,显然SiO2 的存在阻碍了四方相ZrO2 向单斜相ZrO2 转变的过程 ,ZrO2 -SiO2 膜具有比ZrO2 膜更高的热稳定性 ,在95 0℃烧结的无支撑ZrO2 -SiO2 膜孔径稍呈双峰分布 ,其最可几孔径为 3 .3 5nm。 展开更多
关键词 zro2-sio2膜 溶胶-凝胶 制备 结构 热稳定性
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用于二乙醇胺催化氧化脱氢的Cu-ZrO_2催化剂的制备与表征 被引量：7
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作者 段正康 杨运泉 +2 位作者 熊鹰 刘文英 李国龙 《精细化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第7期412-414,417,共4页
采用共沉淀法制备了二乙醇胺催化氧化脱氢生产亚氨基二乙酸二钠盐用的Cu -ZrO2 催化剂。考察了不同制备条件对催化剂催化氧化反应性能和催化剂结构的影响。实验结果表明 ,催化剂中和终止 pH值、Cu与Zr原子的量比以及焙烧温度是影响催化... 采用共沉淀法制备了二乙醇胺催化氧化脱氢生产亚氨基二乙酸二钠盐用的Cu -ZrO2 催化剂。考察了不同制备条件对催化剂催化氧化反应性能和催化剂结构的影响。实验结果表明 ,催化剂中和终止 pH值、Cu与Zr原子的量比以及焙烧温度是影响催化剂性能的主要因素。经TG、XRD和外观分析 ,优质催化剂其中间体铜锆氢氧化物外观呈现亮而脆的绿色、密度大于1 72g/cm3 、热失重温度范围为 15 0～ 5 30℃ 。 展开更多
关键词 二乙醇胺 催化氧化脱氢 cu-zro2催化剂 结构 表征 氧化性能
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铜含量对Cu/ZrO_2和Cu-La_2O_3/ZrO_2催化剂性能影响 被引量：8
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作者 吴贵升 任杰 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1999年第6期501-504,共4页
本文考察了铜含量对CuZrO2和Cu-La2O3ZrO2催化剂性能影响。结果表明,当铜含量较低时,铜在催化剂中以高分散状态存在,并随铜含量增加,催化剂活性线性增加。当铜含量超过某一值,部分铜组分以体相铜形式存在,催化剂活性随铜含量变化不明显... 本文考察了铜含量对CuZrO2和Cu-La2O3ZrO2催化剂性能影响。结果表明,当铜含量较低时,铜在催化剂中以高分散状态存在,并随铜含量增加,催化剂活性线性增加。当铜含量超过某一值,部分铜组分以体相铜形式存在,催化剂活性随铜含量变化不明显。因此,高分散铜为影响CuZrO2催化剂活性主要因素。 展开更多
关键词 铜含量 催化剂 性能 甲醇 氧化锆 氧化镧
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