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n(Cu)/n(Zn)对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂CO_(2)加氢制甲醇催化性能的影响
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作者 刘大李 王聪 +2 位作者 刘新伟 杨磊 于一夫 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第5期132-141,共10页
CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响... CO_(2)加氢制甲醇(CH_(3)OH)不仅减少了CO_(2)排放,而且缓解了能源短缺,是实现“碳中和”的有效手段之一。Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)(CZA)催化剂因其成本低、催化活性高而广泛应用于CH_(3)OH合成,其组分结构和表面特性对催化性能具有重要影响。为了探究n(Cu)/n(Zn)对CZA催化剂物化特性和催化性能的影响,采用共沉淀-焙烧法制备了一系列不同n(Cu)/n(Zn)的CZA催化剂,采用XRD、SEM、HRTEM、XPS、ICP-MS、H_(2)-TPR和CO_(2)-TPD等多种表征手段对催化剂进行了表征,并将其用于催化CO_(2)加氢制CH_(3)OH反应。结果表明,n(Cu)/n(Zn)会影响催化剂的Cu颗粒粒径、比表面积、表面Cu^(+)与Cu^(0)数量之比(N(Cu^(+))/N(Cu^(0)))、还原性能和表面碱度等理化性质。CZA-R-2(n(Cu)/n(Zn)为2)的Cu颗粒粒径为5.32 nm,比表面积达到53.5 m^(2)/g,表面N(Cu^(+))/N(Cu^(0))为0.900。在220℃、2 MPa和气体空速为7500 mL/(h·g)条件下,CZA-R-2具有最佳的CO_(2)转化率(15.5%)和CH_(3)OH选择性(67.0%),且此时CH_(3)OH产率达到10.4%。此外,CZA-R-2在此条件下平稳运行超200 h,具有良好的稳定性。 展开更多
关键词 cu/zno/al_(2)o_(3)催化剂 Co_(2)加氢 甲醇 n(cu)/n(Zn)
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基于层状锌铝复合氢氧化物前驱体优化制备Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)气相醛加氢催化剂
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作者 白鹏 刘函澎 +6 位作者 陈雪娇 张永辉 赵振祥 吴萍萍 黄德鑫 吴先锋 张志华 《中国石油大学学报(自然科学版)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期224-232,共9页
以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝... 以偏铝酸钠作为铝源通过一步法、两步法和混合法引入Cu制备基于ZnAl-LDH前驱体的3种不同的Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,对催化剂及其前驱体结构性质进行表征,结合辛烯醛(2-乙基-2-己烯醛,EPA)加氢反应评价结果,探究不同制备方法、不同铝的引入方式对ZnAl_(2)O_(4)尖晶石形成的影响,考察不同条件下所得催化剂的结构与反应性能之间的构效关系。结果表明:与工业催化剂相比,在辛烯醛气相加氢反应中混合法制得的催化剂与工业催化剂活性相当,产物选择性在空速1.5 h^(-1)时高于工业剂1.9%,在空速4.0 h^(-1)时高于工业剂2.5%;以偏铝酸钠作为铝源制备的ZnAl-LDH前驱物大大提高锌铝结合效率,减少非结合Al_(2)O_(3)的产生,提高产物选择性,同时实现380℃低温焙烧条件下ZnAl-LDH向ZnAl_(2)O_(4)尖晶石的转变,避免传统的高温焙烧过程中CuO的烧结。 展开更多
关键词 cu/zno/al_(2)o_(3)催化剂 Znal_(2)o_(4)尖晶石 Znal-LDH 气相醛加氢
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Al_(2)O_(3)前驱体对Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化甲醇重整制氢性能的影响 被引量:1
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作者 黄敏 薄其飞 +5 位作者 李娟 乔靖萱 袁善良 张彪 陈洪林 蒋毅 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1443-1452,共10页
采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn... 采用共沉淀法制备了一系列Cu/ZnO/Al_(2)O_(3)催化剂,通过XRD、BET、H_(2)-TPR、N_(2)O化学吸附、XPS表征技术,研究了Al_(2)O_(3)前驱体对催化剂结构的影响,同时对其在甲醇重整制氢中的性能进行了考察。结果表明,当Al^(3+)与Cu^(2+)、Zn^(2+)同时共沉淀时,Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu^(2+)-Zn^(2+)部分取代生成类水滑石结构,增强了Zn-Al之间的相互作用。相反,在Cu^(2+)、Zn^(2+)完成共沉淀后,引入Al_(2)O_(3)前驱体对消除Al^(3+)对碱式碳酸盐中Cu-Zn取代的不良影响具有积极作用,有利于促进Cu-ZnO间的相互作用、CuO物种的分散和催化剂的还原,进一步促进表面Cu的分散,有利于其活性的提升。其中,以拟薄水铝石为铝源制备的催化剂呈现出优异的活性。在水醇物质的量比为1.2,反应温度为493 K的条件下,甲醇转化率可达94.8%,H_(2)时空收率可达97.5 mol/(kg·h),并且连续运行25 h其活性仍保持相对稳定。在反应条件下,经过723 K的10 h热处理后,该催化剂的活性损失率仅为5.37%。 展开更多
关键词 al_(2)o_(3)前驱体 cu/zno/al_(2)o_(3)催化剂 甲醇水蒸气重整 热稳定性
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沉淀还原法制备高性能CO_2加氢合成甲醇Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂 被引量:20
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作者 曹勇 陈立芳 +3 位作者 戴维林 范康年 吴东 孙予罕 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2003年第7期1296-1298,共3页
A novel coprecipitation-reduction process has been proposed for preparing highly selective Cu/ZnO/Al 2O 3 catalysts for methanol synthesis from CO 2 hydrogenation. Compared to the catalysts prepared by the conventiona... A novel coprecipitation-reduction process has been proposed for preparing highly selective Cu/ZnO/Al 2O 3 catalysts for methanol synthesis from CO 2 hydrogenation. Compared to the catalysts prepared by the conventional method, the new catalysts prepared via the new method exhibit much higher BET surface area and pore size, much smaller crystallite size and higher catalytic activity and selectivity in CO 2 hydrogenation to methanol. It is also found that the molar ratio of Cu + to Cu 0 on the surface of the catalyst obtained by coprecipitation-reduction is much higher than that on the reduced catalyst obtained by the conventional method, which could be crucial for its high activity and selectivity for catalytic hydrogenation of CO 2 to methanol. 展开更多
关键词 沉淀还原法 制备 Co2 加氢合成 甲醇 cu/zno/al2o3 催化剂 碳酸盐共沉淀 液相化学还原
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浆态床中Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2+γ-Al_2O_3双功能催化剂一步法合成二甲醚 被引量:14
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作者 左宜赞 张强 +4 位作者 安欣 韩明汉 王铁锋 王金福 金涌 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2010年第1期102-107,共6页
采用共沉淀法,制备了纤维状CD501甲醇合成催化剂,采用SEM、TEM、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征;并将其进一步和γ-Al2O3进行混合,获得了Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2+γ-Al2O3双功能催化剂,考察了其在浆态床中一步法合成二甲醚过程的催化特性... 采用共沉淀法,制备了纤维状CD501甲醇合成催化剂,采用SEM、TEM、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征;并将其进一步和γ-Al2O3进行混合,获得了Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2+γ-Al2O3双功能催化剂,考察了其在浆态床中一步法合成二甲醚过程的催化特性。结果表明,相比商业催化剂(COM)和LP201催化剂,新型的CD501催化剂具有更大的比表面积和Cu/Zn分散性。对于浆态床中一步法合成二甲醚过程,采用CD501与γ-Al2O3双功能催化剂,相比采用COM或LP201与γ-Al2O3双功能催化剂,CO转化率提高了一倍,且经过270 h测试,CO转化率从61%降至57%,二甲醚时空产率从0.54 g/(g.h)降至0.48 g/(g.h),稳定性显著优于COM催化剂。当反应温度为250℃,压力为4.0 MPa,空速为3 000 mL/(g.h),氢碳比为1.0时,该催化剂应用在浆态床一步法合成二甲醚时,CO转化率为61%,DME时空产率达到0.54 g/(g.h)。 展开更多
关键词 cu/zno/al2o3/Zro2催化剂 al2o3 浆态床 二甲醚 甲醇
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沉淀pH对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前体性质的影响 被引量:17
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作者 房德仁 刘中民 +3 位作者 黎晓琼 张慧敏 许磊 徐秀峰 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第7期622-626,共5页
用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响... 用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前体及催化剂,用XRD,TG-DTG,TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀pH对催化剂前体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况。研究表明,沉淀pH主要对催化剂前体的物相组成有重要影响,在不同的沉淀pH下,前体中的物相组成不同。在pH为7的情况下,前体中存在碱式硝酸铜Cu2(NO3)(OH)3、碱式碳酸铜Cu2CO3(OH)2、类碱式碳酸锌(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6及类孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2等多种物相;在pH为8-9时,前体中主要存在(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相,且其结晶度较低,在此范围内催化剂的活性最好,TPR实验表明,此时催化剂中形成了较多的CuO-ZnO固溶体。实验结果表明,(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相对提高催化剂的活性至关重要。 展开更多
关键词 cuo/zno/al2o3系催化剂 前体 相变 PH 活性
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高性能纳米碳材料改性Cu/ZnO/Al_2O_3甲醇水蒸汽重整制氢催化剂 被引量:5
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作者 张新荣 王路存 +5 位作者 姚成漳 曹勇 戴维林 范康年 吴东 孙予罕 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2004年第11期2125-2127,共3页
A number of nanostructured carbon materials were proposed as new effective promoters for preparing modified Cu/ZnO/Al 2O 3 catalyst system for efficient hydrogen production from methanol steam reforming. Compared to t... A number of nanostructured carbon materials were proposed as new effective promoters for preparing modified Cu/ZnO/Al 2O 3 catalyst system for efficient hydrogen production from methanol steam reforming. Compared to the catalysts modified by other type of carbon materials, the ACF-promoted catalyst prepared via carbonate-coprecipitation method exhibit the highest performance in the low-temperature steam reforming of methanol. It was suggested that the intrinsic high surface area nature of ACF material may favor the generation of modified catalysts with a high surface area and improved component dispersion, thus leading to improved performance for methanol steam reforming. 展开更多
关键词 甲醇水蒸汽重整 制氢 cu/zno/al2o3催化剂 纳米碳材料 活性碳纤维(ACF)
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在Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上进行甲醇蒸气重整的动力学研究 被引量:22
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作者 蒋元力 黄强 +2 位作者 王福安 Kim Dong Hyun Lim Mee Sook 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2001年第4期347-350,共4页
采用平推流反应器 ,在三种不同的Cu ZnO Al2 O3催化剂上对甲醇的蒸气重整制备氢气反应进行了研究。在常压 ,温度 180℃~ 2 4 0℃的条件下 ,在三种不同催化剂上对反应的动力学进行了测定 ,所获结果符合反应速率幂数模型 ,不同的催化剂... 采用平推流反应器 ,在三种不同的Cu ZnO Al2 O3催化剂上对甲醇的蒸气重整制备氢气反应进行了研究。在常压 ,温度 180℃~ 2 4 0℃的条件下 ,在三种不同催化剂上对反应的动力学进行了测定 ,所获结果符合反应速率幂数模型 ,不同的催化剂相对于甲醇和水的反应级数分别均为 0 60及 0 4 5 ,对于ICI5 2 1,ICI5 3 1以及MDK 2 0催化剂所获得的活化能分别为 :92 8kJ mol、96 2kJ mol及 87 9kJ mol,与文献值吻合较好。所获动力学模型为甲醇重整反应条件优化以及反应器的数学模拟提供了一定的基础。 展开更多
关键词 甲醇 蒸气重整 氢气 制备 动力学 cu/zno/al2o3催化剂 氧化锌 燃料电池 三氧化二铝
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老化时间对Cu/ZnO/Al_2O_3合成甲醇催化剂性能的影响 被引量:23
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作者 房德仁 刘中民 +1 位作者 徐秀峰 张慧敏 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期96-99,共4页
并流共沉淀法制备了CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR、N2吸附及加压微反活性评价技术,考察了母料老化时间对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物料中CuO-ZnO间的作用和物化性能的影响,提出了催化剂母料物相随老化时... 并流共沉淀法制备了CuO/ZnO/A l2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR、N2吸附及加压微反活性评价技术,考察了母料老化时间对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物料中CuO-ZnO间的作用和物化性能的影响,提出了催化剂母料物相随老化时间的变化。研究表明,老化时间对催化剂活性的影响是通过改变催化剂比表面积及形成CuO-ZnO固溶体的结果。 展开更多
关键词 cuo/zno/al2o3催化剂 合成甲醇 前驱体 老化时间
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Zr对CuO/ZnO/Al_2O_3前驱体物相、催化剂结构及其合成甲醇性能的影响 被引量:15
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作者 李忠 刘岩 +1 位作者 范辉 郑华艳 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2010年第7期1245-1251,共7页
采用并流共沉淀法,在CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂中加入第四组分Zr,考察了沉淀温度对四元催化剂的前驱体物相组成及浆态床合成甲醇催化活性的影响。通过XRD、DTG、TPR、FTIR、CO-TPD、XPS、HR-TEM等对所制备催化剂及其前驱体的微观结构进... 采用并流共沉淀法,在CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂中加入第四组分Zr,考察了沉淀温度对四元催化剂的前驱体物相组成及浆态床合成甲醇催化活性的影响。通过XRD、DTG、TPR、FTIR、CO-TPD、XPS、HR-TEM等对所制备催化剂及其前驱体的微观结构进行了表征。研究表明:Zr促进了绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相的生成,使催化剂前驱体中绿铜锌矿含量增加,焙烧后的催化剂铜锌协同作用增强,CuO分散度提高,CuO晶粒平均直径只有4.18nm,同时还原温度显著降低为150℃,CO吸附能力增强,结果显著提高了浆态床合成甲醇催化活性和稳定性。与CuO/ZnO/Al2O3三元催化剂相比,80℃沉淀制备的含4%Zr的CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2四元催化剂的甲醇时空收率提高了8.67%,失活率降低了65.12%。 展开更多
关键词 甲醇 cuo/zno/al2o3/Zro2 浆态床 共沉淀
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微波辐照促进的甲醇水蒸汽重整制氢Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂 被引量:9
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作者 张新荣 姚成漳 +5 位作者 王路存 曹勇 吴东 孙予罕 戴维林 范康年 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2005年第6期1137-1139,共3页
We demonstrate for the first time that a short time of microwave irradiation on the oxide precursor of a Cu/ZnO/Al2O3 catalyst can provide unique opportunity for tailoring the microstructure and activity of the cataly... We demonstrate for the first time that a short time of microwave irradiation on the oxide precursor of a Cu/ZnO/Al2O3 catalyst can provide unique opportunity for tailoring the microstructure and activity of the catalyst for methanol steam reforming. It is shown by in situ XRD that a considerable increase in the microstrain of Cu nanocrystals could be achieved in the catalysts processed by microwave irradiation for 310 min, which correlates well with the enhanced CH3OH conversion as observed on the corresponding samples. The present work also confirms that although the high specific surface area of Cu is a prerequisite for catalytic activity, it does not account for the observed changes in activity and selectivity alone without taking bulk microstructural changes into account. 展开更多
关键词 甲醇水蒸汽重整 cu/zno/al2o3催化剂 微波辐照 微观应变 原位XRD
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甲醇水蒸气重整制氢Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂的研究 被引量:19
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作者 张新荣 史鹏飞 刘春涛 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第3期284-288,共5页
Hydrogen production by catalytic steam reforming of methanol over a series of coprecipitated Cu/ZnO/Al2O3 catalysts under atmospheric pressure in a microreactor has been studied Effects of catalyst composition... Hydrogen production by catalytic steam reforming of methanol over a series of coprecipitated Cu/ZnO/Al2O3 catalysts under atmospheric pressure in a microreactor has been studied Effects of catalyst composition, reaction temperature and activation conditions on the catalytic activity have been investigated Crystal phases of catalysts were analyzed by XRD The results showed that Cu/ZnO/Al2O3 catalysts displayed high activity and selectivity for hydrogen and stability The optimized molar ratio is Cu/Zn=10, a maximum methanol conversion of 994?mol%, hydrogen selectivity of 999?mol% and CO molar fraction of 0007% were obtained in the steam reforming reaction with the catalyst containing 45?mol% copper XRD results showed that the diffraction peaks of CuO in the catalyst were clearly lower and broaden It indicated that high dispersion of small copper crystallites on the catalyst surface was formed under the calcination conditions It is suggested that the good performance of Cu/ZnO/Al2O3 catalysts partly resulted from well dispersed 展开更多
关键词 cu/zno/al2o3 催化剂 甲醇水蒸气重整 制氢
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焙烧温度对二甲醚水蒸气重整制氢Cu/ZnO/Al_2O_3/Cr_2O_3+H-ZSM-5双功能催化剂性能的影响 被引量:8
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作者 李娟 海航 +5 位作者 闫常峰 胡蓉蓉 么志伟 罗伟民 郭常青 李文博 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第10期1240-1245,共6页
采用共沉淀耦合机械混合法制备了Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3+H-ZSM-5双功能催化剂,并用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,结合热重、傅里叶红外光谱、XRD、BET、H2-TPR表征,考察了焙烧温度对Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3催化剂物理化学性质及双功能催化剂催... 采用共沉淀耦合机械混合法制备了Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3+H-ZSM-5双功能催化剂,并用于二甲醚水蒸气重整制氢反应,结合热重、傅里叶红外光谱、XRD、BET、H2-TPR表征,考察了焙烧温度对Cu/ZnO/Al2O3/Cr2O3催化剂物理化学性质及双功能催化剂催化性能的影响。研究结果表明,400℃焙烧时,析出CuO粒子的同时伴有尖晶石相,进而在反应过程中对金属铜粒子起到良好的隔离作用。而焙烧温度较低时,催化剂分解不完全,催化剂活性位较少。焙烧温度大于500℃时,CuO粒子发生二次团聚,同时尖晶石相大量生成,造成催化剂活性位减少,活性较低。合适的焙烧温度为400℃,此时二甲醚转化率为92.9%,氢气收率可达到76.5%,具有较好的反应效果。 展开更多
关键词 cu/zno/al2o3/Cr2o3+H-ZSM-5催化剂 焙烧温度 水蒸气重整 二甲醚
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沉淀温度对CuO/ZnO/Al_2O_3系催化剂前驱体性质的影响 被引量:17
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作者 房德仁 刘中民 +3 位作者 张慧敏 许磊 徐秀峰 索掌怀 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期28-32,共5页
用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速... 用并流共沉淀方法制备了一系列CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体及催化剂,用XRD、TG-DTG、TPR及微反活性评价等技术考察了沉淀温度对催化剂前驱体物相组成及焙烧后物相中CuO-ZnO间的作用情况,研究表明沉淀温度主要影响前驱体中各物相的转变速率及Cu2+、Zn2+的同晶取代速率。前驱体中(Cu,Zn)2CO3(OH)2和(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6两种物相是生成高活性CuO-ZnO催化剂的主要物相,而(Zn,Cu)5(CO3)2(OH)6对提高催化剂的活性更为重要。 展开更多
关键词 cuo/zno/al2o3系催化剂 前驱体 相变 温度 活性
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微波辐射对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂前驱体晶相转变的影响 被引量:6
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作者 范辉 李忠 +2 位作者 郑华艳 刘岩 闫少伟 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第3期509-518,共10页
在微波辐射条件下,对CuO/ZnO/Al2O3催化剂的沉淀母液进行老化,通过XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用。结果表明,微波辐射有利于Cu2... 在微波辐射条件下,对CuO/ZnO/Al2O3催化剂的沉淀母液进行老化,通过XRD、TG、H2-TPR,FTIR、HR-TEM和XPS对前驱体及催化剂微观结构的进行表征,探讨了CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相转变过程中微波辐射的作用。结果表明,微波辐射有利于Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+的同晶取代反应。微波辐射的老化过程中,首先发生Cu2+取代Zn5(CO3)2(OH)6中Zn2+生成(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6的同晶取代反应,并于1.0 h内基本完成;随着老化时间继续延长,主要进行Zn2+取代Cu2(CO3)(OH)2中Cu2+生成(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2的同晶取代反应,同时(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6进一步结晶。与常规老化1 h制备的前驱体相比,微波辐射老化1.0 h制备的前驱体含有较多的(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6物相,有助于增强焙烧后CuO/ZnO/Al2O3催化剂中CuO-ZnO协同作用,提高表面铜含量,进而提高CuO/ZnO/Al2O3催化剂在浆态床合成甲醇的催化活性和稳定性,在400 h浆态床合成甲醇评价期间,甲醇时空收率最大达318.9 g.kg-1.h-1,失活率仅为0.11%.d-1。 展开更多
关键词 微波辐射 甲醇 浆态床 cuo/zno/al2o3催化剂
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尿素水解均匀沉淀法制Cu/ZnO/Al_2O_3甲醇合成催化剂 被引量:5
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作者 汪俊锋 常杰 +1 位作者 阴秀丽 吕鹏梅 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第3期378-380,共3页
In view of not uniformity in conventional coprecipitation preparation, urea was used as the precursor of precipitator to prepare Cu/ZnO/Al2O3 catalysts for methanol synthesis. In the method, urea was dissolved in nitr... In view of not uniformity in conventional coprecipitation preparation, urea was used as the precursor of precipitator to prepare Cu/ZnO/Al2O3 catalysts for methanol synthesis. In the method, urea was dissolved in nitrate solution and hydrolyzed to produce OH- as precipitator after the solution was heated to 90℃. After 6h, the precipitation was accomplished. The evaluation results of the catalyst activity showed that this catalyst had comparable catalytic activities to the industrial catalyst, and reached its maximum activity at 250℃. At reaction conditions of 250℃, 3MPa,and SV=7600h-1, the STY of methanol was 0.38g/(mL·h) with syngas compositing of H2,CO, CO2, and N2 atmolar ratio of 65.9∶27.1∶2.9∶4.1. X-ray Diffraction (XRD) revealed that the particle size of CuO and ZnO was about 200nm, and Al existed in the form of ZnAl2O4 spinel in the catalysts. 展开更多
关键词 均匀沉淀法 cu/zno/al2o3 尿素
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ZnO对合成甲醇Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂性能的影响 被引量:5
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作者 李基涛 陈明旦 +4 位作者 张伟德 万惠霖 陈华毅 林建毅 KL Tan 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第2期19-21,共3页
用高速碰撞共沉淀法制备m(CuO) /m(ZnO) /m(Al2 O3 )比分别为 60 /3 0 /1 0和 3 0 /60 /1 0的 1 #和 2 #催化剂 ,结果表明高ZnO的 2 #催化剂活性较好 ,分散度较大。XPS测试表明 2 #催化剂表面ZnO吸附的中间体 (CHx 或CHxO)较多且表面的C... 用高速碰撞共沉淀法制备m(CuO) /m(ZnO) /m(Al2 O3 )比分别为 60 /3 0 /1 0和 3 0 /60 /1 0的 1 #和 2 #催化剂 ,结果表明高ZnO的 2 #催化剂活性较好 ,分散度较大。XPS测试表明 2 #催化剂表面ZnO吸附的中间体 (CHx 或CHxO)较多且表面的Cu+1浓度较高 ,从而促进CO加氢合成甲醇的活性。 展开更多
关键词 甲醇 合成 催化剂 cu/zno/al2o3 氧化锌
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Mn改性Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢研究 被引量:6
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作者 张菊香 史鹏飞 +1 位作者 刘春涛 张新荣 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第4期11-15,共5页
研究了Mn改性Cu/ZnO/Al2O3催化剂上的甲醇水蒸气重整制氢反应。考察了催化剂组成、反应温度和水醇比对反应的影响。研究结果表明,当催化剂的组成为Cu45Zn45Al5Mn5,反应温度为220~240℃,n(H2O)/n(CH3OH)=1~1 2,液体空速为3 0h-1左右时... 研究了Mn改性Cu/ZnO/Al2O3催化剂上的甲醇水蒸气重整制氢反应。考察了催化剂组成、反应温度和水醇比对反应的影响。研究结果表明,当催化剂的组成为Cu45Zn45Al5Mn5,反应温度为220~240℃,n(H2O)/n(CH3OH)=1~1 2,液体空速为3 0h-1左右时,反应具有较好的甲醇转化率、氢气产率和较低的出口CO含量,同时催化剂表现出较好的稳定性。 展开更多
关键词 cu/zno/al2o3催化剂 甲醇 水蒸气重整 制氢
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添加组分对Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂顺酐加氢合成γ-丁内酯活性的影响 被引量:6
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作者 陈庚 沈伟 徐华龙 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2002年第10期791-794,共4页
在常压固定床反应装置上研究了不同添加组分对顺酐加氢催化剂催化性能的影响 ,在反应温度 2 70℃ ,氢气与顺酐摩尔比 5 5 ,顺酐空速 0 16h- 1 的条件下 ,考察了添加碱金属、碱土金属、ⅥB族、ⅦB族和Ⅷ族金属元素对顺酐加氢催化剂活性... 在常压固定床反应装置上研究了不同添加组分对顺酐加氢催化剂催化性能的影响 ,在反应温度 2 70℃ ,氢气与顺酐摩尔比 5 5 ,顺酐空速 0 16h- 1 的条件下 ,考察了添加碱金属、碱土金属、ⅥB族、ⅦB族和Ⅷ族金属元素对顺酐加氢催化剂活性的影响 ,并探讨了引起活性变化的原因。结果表明 ,在所有添加组分中 ,Cr是唯一既不影响催化剂活性又能提高γ -丁内酯选择性的助剂 ,但其添加量应不超过 5 % (摩尔分数 ) ;碱金属元素和Mo、Mg对催化剂有毒害作用 ;Ba对催化剂加氢活性影响不大 ;添加其它金属元素时催化剂的加氢活性虽下降不大 ,但γ 展开更多
关键词 添加组分 cu/zno/al2o3催化剂 顺酐 加氢合成 Γ-丁内酯 活性 影响
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沉淀及老化温度对浆态床合成甲醇CuO/ZnO/Al_2O_3催化剂活性及稳定性的影响 被引量:5
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作者 李忠 张小兵 +2 位作者 郭启海 刘岩 郑华艳 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2012年第5期569-575,共7页
利用浆态床反应器,考察了沉淀及老化温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响,并用XRD、BET、FT-IR以及XPS等技术对前驱体及催化剂进行了表征。结果表明,前驱体物相主要以孔雀石(Cu2(CO3)(OH)2)和类孔雀石((Cu,Zn)2(... 利用浆态床反应器,考察了沉淀及老化温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响,并用XRD、BET、FT-IR以及XPS等技术对前驱体及催化剂进行了表征。结果表明,前驱体物相主要以孔雀石(Cu2(CO3)(OH)2)和类孔雀石((Cu,Zn)2(CO3)(OH)2)为主,其中,70℃沉淀和80℃老化条件下制备的前驱体具有适当的结晶度,焙烧后的催化剂中CuO分布均匀,Cu元素的电子结合能位移最大,CuO与ZnO之间作用较强,催化剂的性能最佳,时空收率和失活率分别达到了153.3 g/(kgcat.h)和1.44%/d。 展开更多
关键词 浆态床反应器 cuo/zno/al2o3催化剂 稳定性 沉淀温度 老化温度
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