双金属Co/Zn-ZIFs中C_(3)H_(6)和C_(3)H_(8)吸附和扩散行为分子模拟研究

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作者 齐昊 王玉杰 +3 位作者 李申辉 邹琦 刘轶群 赵之平 《化工学报》 北大核心 2025年第5期2313-2326,共14页

基于第一性原理计算,构建出11种双金属有机框架Co/Zn-ZIFs分子模型(1#、2#、3#等),每一种模型各窗口结构相同,采用巨正则蒙特卡罗的方法研究了C_(3)H_(6)、C_(3)H_(8)分别在Co/Zn-ZIFs上的吸附性能,通过吸附热分布、吸附位点、弱相互作... 基于第一性原理计算,构建出11种双金属有机框架Co/Zn-ZIFs分子模型(1#、2#、3#等),每一种模型各窗口结构相同,采用巨正则蒙特卡罗的方法研究了C_(3)H_(6)、C_(3)H_(8)分别在Co/Zn-ZIFs上的吸附性能,通过吸附热分布、吸附位点、弱相互作用、静电势及差分电荷密度等方法分析了C_(3)H_(6)、C_(3)H_(8)分别在Co/Zn-ZIFs上吸附机理,并采用分子动力学计算了C_(3)H_(6)、C_(3)H_(8)分别在Co/Zn-ZIFs窗口处的扩散特性。结果表明:C_(3)H_(6)、C_(3)H_(8)在Co/Zn-ZIFs上的吸附主要作用在配体咪唑环与甲基附近;一定范围内,升高温度、降低压力均有利于实现优先吸附C_(3)H_(8),在环境温度为323 K,环境压力为0.5 bar下,3#Co/Zn-ZIFs的C_(3)H_(8)对C_(3)H_(6)的理想吸附选择性最高,为1.25。C_(3)H_(6)、C_(3)H_(8)在6#Co/Zn-ZIFs窗口处扩散自由能差值最大,为14.60 kJ/mol,C_(3)H_(6)、C_(3)H_(8)自扩散系数分别为3.910×10^(-10)和1.445×10^(-12),C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)理想扩散选择性最高,为270.59。对于相同金属比例的不同Co/Zn-ZIFs分子模型,具有相近的C_(3)H_(6)吸附量和C_(3)H_(8)吸附量,当占比少的金属原子呈相间分布时,C_(3)H_(6)、C_(3)H_(8)的扩散自由能最大,且C_(3)H_(8)与C_(3)H_(6)的扩散自由能差值变大,从而提升了C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)分离选择性。对于不同金属比例的Co/Zn-ZIFs分子模型,具有相近的C_(3)H_(6)吸附量和C_(3)H_(8)吸附量,随着Co/Zn比例上升,C_(3)H_(8)、C_(3)H_(6)分子的扩散自由能均逐渐增大,扩散阻力增大。结果对分析Co/Zn-ZIFs分离C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)提供了极具价值的理论依据。 展开更多

关键词 分子模拟 Co/Zn-ZIfs C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8) 吸附 扩散

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MOF衍生物Ni/Mn/CoO_(x)-C催化剂的C_(3)H_(6)-SCR脱硝特性研究

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作者 李炬星 张津威 +2 位作者 宁淑英 胡明涛 苏亚欣 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期41-52,I0002,共13页

采用共沉淀法制备Mn、Ni改性的ZIF-67,并通过碳化氧化衍生制备催化剂.C3H6-SCR性能测试表明,Ni/Mn/CoO_(x)-C在225℃实现了93.2%的NO转化率,N2选择性在225℃后可以保持在86%以上.表征结果显示Ni、Mn共掺杂产生良好的金属协同效应,增加... 采用共沉淀法制备Mn、Ni改性的ZIF-67,并通过碳化氧化衍生制备催化剂.C3H6-SCR性能测试表明,Ni/Mn/CoO_(x)-C在225℃实现了93.2%的NO转化率,N2选择性在225℃后可以保持在86%以上.表征结果显示Ni、Mn共掺杂产生良好的金属协同效应,增加了催化剂表面有效活性物种,包括吸附氧、Ni^(3+)及Mn^(4+)的相对含量,从而提升催化剂的氧化还原性能.同时Ni/Mn/CoO_(x)-C催化剂具有较低的团聚和更丰富的孔结构,使反应物分子在其表面的吸附效率提高,对催化剂的活性有明显促进作用. 展开更多

关键词 C3H6-SCR ZIf-67 碳化氧化 MOfs衍生物

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用于C_(3)H_(6)/N_(2)分离的PDA@PEBA2533膜的制备

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作者 杜翠花 张茜 +2 位作者 王晓东 黄伟 周明 《化工进展》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第1期437-446,共10页

为回收聚丙烯制备尾气中的丙烯,采用本实验室独创的浸渍-旋转法在聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)膜表面沉积聚多巴胺(PDA)膜层制备出对C3H6具有更强亲和性的PDA@PEBA2533膜。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对PDA颗粒和膜进行表... 为回收聚丙烯制备尾气中的丙烯,采用本实验室独创的浸渍-旋转法在聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)膜表面沉积聚多巴胺(PDA)膜层制备出对C3H6具有更强亲和性的PDA@PEBA2533膜。利用扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射(XRD)对PDA颗粒和膜进行表征。考察了PDA沉积时间对膜形貌、结构以及分离性能的影响,也考察了温度和压力等操作条件对膜分离性能的影响。探索了PDA@PEBA2533膜对不同C3H6浓度的C_(3)H_(6)/N_(2)混合气的分离效果以及膜的长时间分离稳定性。结果表明,沉积PDA于PEBA2533膜表面有效提高了膜的分离性能。当沉积时间不小于24h时,可得到连续的PDA膜层,随沉积时间的增加,膜层逐渐增厚,气体渗透速率先增大后减小,选择性持续上升,沉积24h所制备的膜分离性能最佳。增大操作温度和压力,膜对C3H6和N2的渗透速率均增大,C_(3)H_(6)/N_(2)选择性则降低。增大混合气中C3H6浓度,膜对C3H6的渗透速率和选择性均呈现先上升后下降的趋势。在所制备的分离性能最好的PDA@PEBA2533膜上,0.2MPa时,对C3H6体积分数为20%的混合气,温度从0℃提高到50℃,C3H6渗透速率从8.25GPU增加到71.42GPU,C_(3)H_(6)/N_(2)选择性从22.92降低至10.14。在130h的气体分离实验中,该膜表现出良好的稳定性。该膜与其他分离C_(3)H_(6)/N_(2)混合气膜相比具有一定的优势。 展开更多

关键词 C_(3)H_(6)/N_(2)混合气 分离 浸渍-旋转法 聚多巴胺@聚醚嵌段共聚酰胺 膜

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Cu-Ni_(x)-BTC催化剂的C_(3)H_(6)-SCR脱硝特性的实验研究 被引量：1

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作者 张津威 李炬星 +2 位作者 宁淑英 张艳梅 苏亚欣 《燃料化学学报(中英文)》 北大核心 2025年第4期527-537,共11页

本研究通过水热法一步合成Ni掺杂的Cu-Ni_(x)-BTC催化剂,研究其在5%O_(2)条件下C_(3)H_(6)-SCR的脱硝性能。结果表明,引入Ni使Cu-BTC催化活性改善,Cu-Ni_(1/2)-BTC在250-275℃的NO转化率达100%,N_(2)选择性98.3%。此外,利用多种技术方... 本研究通过水热法一步合成Ni掺杂的Cu-Ni_(x)-BTC催化剂,研究其在5%O_(2)条件下C_(3)H_(6)-SCR的脱硝性能。结果表明,引入Ni使Cu-BTC催化活性改善,Cu-Ni_(1/2)-BTC在250-275℃的NO转化率达100%,N_(2)选择性98.3%。此外,利用多种技术方法对催化剂进行表征。结果表明,Ni掺杂到Cu-BTC的骨架结构中,部分在催化剂表面均匀分散。引入Ni后,催化剂的比表面积与孔容减小,孔径增大;与Cu-BTC相比,Cu-Ni_(x)-BTC拥有更多Cu^(+)离子、吸附氧以及Lewis酸和在低温下优异的氧化还原性能,这使其具有更强的催化活性。 展开更多

关键词 氮氧化物还原 C_(3)H_(6)-SCR 催化剂 Cu-Ni_(x)-BTC 一步水热法

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PEBA2533/PEG600/CuNaY混合基质膜的制备及对C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)混合气的分离性能 被引量：1

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作者 张茜 王晓东 黄伟 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第4期727-736,共10页

以聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)和聚乙二醇(PEG600)共混物为有机基质、自制CuNaY分子筛为添加剂,利用溶液浇注法制备了PEBA2533/PEG600/CuNaY混合基质膜。采用扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、衰减全反射傅里... 以聚醚嵌段共聚酰胺(PEBA2533)和聚乙二醇(PEG600)共混物为有机基质、自制CuNaY分子筛为添加剂,利用溶液浇注法制备了PEBA2533/PEG600/CuNaY混合基质膜。采用扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES)、衰减全反射傅里叶红外光谱(ATR-FTIR)及差示扫描量热(DSC)等分析方法对PEBA2533/PEG600/CuNaY混合基质膜进行表征,考察了CuNaY分子筛中Cu^(2+)交换度和含量对混合基质膜微结构和C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)混合气(摩尔比50/50)分离效果的影响。结果表明:CuNaY与PEBA2533/PEG600发生物理混合,并使有机基质链的移动性增强;CuNaY分子筛在混合基质膜中质量分数不大于6%时,其分布均一,与有机基质结合良好;极化能力更强的Cu^(2+)取代Na^(+)提高了混合基质膜的分离性能,Cu^(2+)交换度对C_(3)H_(6)选择性存在最佳值,低温有利于提高C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)选择性。在温度-35℃、压力0.2 MPa的条件下,添加CuNaY分子筛质量分数6%、Cu^(2+)交换度12.90%时制备的混合基质膜对C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)混合气的分离性能最佳,C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)选择性可达10.5,C_(3)H_(6)渗透系数为350 barrer。 展开更多

关键词 PEBa2533/PEG600/CuNaY混合基质膜 C_(3)H_(6)/C_(2)H_(4)混合气 交换度 分离 渗透系数

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己胺氢溴酸对甲基溴化铅钙钛矿薄膜生长和发光性能的影响

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作者 何小龙 刘俊 杨艳春 《功能材料》 北大核心 2025年第7期7135-7139,共5页

高质量的甲基溴化铅钙钛矿薄膜是高性能发光二极管的重要保证。甲基溴化铅钙钛矿的快速结晶性会影响薄膜的致密性,限制了发光二极管的性能。采用己胺氢溴酸添加剂作为晶体表面包覆剂,通过控制甲基溴化铅钙钛矿晶体的生长速率,从而提高... 高质量的甲基溴化铅钙钛矿薄膜是高性能发光二极管的重要保证。甲基溴化铅钙钛矿的快速结晶性会影响薄膜的致密性,限制了发光二极管的性能。采用己胺氢溴酸添加剂作为晶体表面包覆剂,通过控制甲基溴化铅钙钛矿晶体的生长速率,从而提高薄膜致密性。通过研究添加剂对甲基溴化铅钙钛矿薄膜晶体的生长过程、形貌结构和发光性能,结果发现,当己胺氢溴酸的掺入量为15%,烧结条件确定为70℃,4 min时,甲基溴化铅钙钛矿薄膜可以获得良好的表面形貌和发光性能。 展开更多

关键词 钙钛矿 甲基溴化铅 配体包覆 己胺氢溴酸 发光性质

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新型耐热含能钙钛矿化合物(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]的热分解行为 被引量：6

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作者 周静 张俊林 +4 位作者 丁黎 陈劭力 邱丽莉 祝艳龙 王伯周 《含能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2022年第7期681-686,共6页

(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]是新型含能钙钛矿化合物的典型代表,需明确其热分解行为、热分解机制及感度特性,以推动其在配方中的应用。以差示扫描量热-热重分析方法实现了分解放热量、分解温度等参数的获取;以动力学模拟计算... (C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]是新型含能钙钛矿化合物的典型代表,需明确其热分解行为、热分解机制及感度特性,以推动其在配方中的应用。以差示扫描量热-热重分析方法实现了分解放热量、分解温度等参数的获取;以动力学模拟计算解析了相关分解机理;以同步热分析-红外-质谱联用技术结合原位红外技术探索了(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]的分解产物及分解历程;以国军标法获得了热感度、摩擦感度与撞击感度参数。结果表明:在10℃·min^(-1)的升温速率下,(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]分解放热量为4227 J·g^(-1),分解温度则达到345℃,高于黑索今(RDX)、奥克托今(HMX)、六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20)等多数现役含能材料,显示了优异的热稳定性;分解产物研究表明其立方笼状骨架有效稳定了内部结合的有机物分子,使其热稳定性较高。此外,(C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)]在100℃下加热48 h的放气量约0.04 m L·g^(-1),撞击感度与机械感度分别为32%和80%,优于RDX和HMX。 展开更多

关键词 (C_(6)H_(14)N_(2))[Na(ClO_(4))_(3)] 钙钛矿 热分解 DSC·TG-fTIR-MS 原位红外

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五种吸附剂与C_(4)F_(7)N气体及CF_(3)SO_(2)F气体的相容性试验研究 被引量：7

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作者 吕浥尘 郑宇 +2 位作者 朱太云 周文俊 李涵 《电工技术学报》 EI CSCD 北大核心 2023年第S01期196-203,共8页

全氟异丁腈(C_(4)F_(7)N)和三氟甲基磺酰氟(CF_(3)SO_(2)F)是两种具有应用前景的SF_(6)替代气体,有必要研究其与设备中常见吸附剂的相容性。该文通过试验研究了五种常用的吸附剂(3A分子筛、4A分子筛、5A分子筛、13X分子筛及活性氧化铝)... 全氟异丁腈(C_(4)F_(7)N)和三氟甲基磺酰氟(CF_(3)SO_(2)F)是两种具有应用前景的SF_(6)替代气体,有必要研究其与设备中常见吸附剂的相容性。该文通过试验研究了五种常用的吸附剂(3A分子筛、4A分子筛、5A分子筛、13X分子筛及活性氧化铝)与C_(4)F_(7)N气体、CF_(3)SO_(2)F气体的相容性,采用C_(4)F_(7)N/CO_(2)、CF_(3)SO_(2)F/N_(2)混合气体进行试验,检测试验前后混合气体的比例及成分,发现活性氧化铝会使C_(4)F_(7)N气体体积分数下降,但不会使CF_(3)SO_(2)F气体体积分数下降;其他几种吸附剂均不会使两种气体体积分数下降。分析表明,C_(4)F_(7)N气体分子的CN基团会与活性氧化铝发生弱相互作用,从而导致其被活性氧化铝吸附,因此活性氧化铝不适合作为C_(4)F_(7)N气体设备中的吸附剂。该文涉及的五种吸附剂均与CF_(3)SO_(2)F气体相容。 展开更多

关键词 吸附剂 C_(4)f_(7)N Cf_(3)SO_(2)f Sf_(6)替代气体 相容性

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Mn_(15)Zr_(3)La_(10)/ZSM-5非贵金属催化剂的合成及其优异低温C_(3)H_(6)-SCR脱硝性能研究

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作者 唐田 许俊强 +4 位作者 盛小红 张艳容 邹贤林 郭芳 张强 《功能材料》 CAS CSCD 北大核心 2022年第8期8140-8146,共7页

与传统NH_(3)-SCR不同,C_(3)H_(6)-SCR由于较高的反应能垒在低温下(<300℃)通常表现出较差的脱硝性能。在模拟实际发动机稀燃条件下,采用浸渍法制备了一系列Mn_(x)Zr_(y)La_(z)/ZSM-5非贵金属催化剂,在C_(3)H_(6)-SCR中表现出优异的... 与传统NH_(3)-SCR不同,C_(3)H_(6)-SCR由于较高的反应能垒在低温下(<300℃)通常表现出较差的脱硝性能。在模拟实际发动机稀燃条件下,采用浸渍法制备了一系列Mn_(x)Zr_(y)La_(z)/ZSM-5非贵金属催化剂,在C_(3)H_(6)-SCR中表现出优异的低温脱硝性能,其NO转化率在空速为30000 h^(-1)温度区间为190~270℃超过90%,最高NO转化率在250℃达到100%。实验结果表明,La引入明显地提高了催化剂的孔道直径(3.20→4.07 nm),显著提升了活性Mn物种的分散以及活性Mn物种的表面离子浓度,进而增加催化剂表面Lewis酸数量;此外,XPS结果表明,La的引入产生了更多的Mn^(4+)向Mn^(3+)的电子转移,在活性物种MnO_(x)上造成更多的晶格氧空位,这些提升可能是Mn_(15)Zr_(3)La_(10)/ZSM-5催化剂表现出优异低温活性的原因。我们希望这项研究能有助于揭示稀土金属La在低温C_(3)H_(6)-SCR中的影响,并有助于进一步合成高活性的非贵金属低温C_(3)H_(6)-SCR催化剂。 展开更多

关键词 C_(3)H_(6)-SCR 低温活性 稀土金属La Mn基催化剂 脱硝

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金属有机框架材料MIL-126(Fe)对C_(3)H_(8)/C_(3)H_(6)反转吸附分离性能研究

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作者 赵璇宇 王德印 +1 位作者 王勇 王永祯 《太原理工大学学报》 CAS 北大核心 2023年第4期647-654,共8页

【目的】丙烯(C_(3)H_(6))是一种重要的烯烃原料,在实际生产中去除其中的丙烷(C_(3)H_(8))杂质非常重要。金属有机框架材料(metal-organic frameworks,MOFs)对于C_(3)H_(6)和C_(3)H_(8)的分离纯化有着极大的前景,其中C_(3)H_(8)选择性... 【目的】丙烯(C_(3)H_(6))是一种重要的烯烃原料,在实际生产中去除其中的丙烷(C_(3)H_(8))杂质非常重要。金属有机框架材料(metal-organic frameworks,MOFs)对于C_(3)H_(6)和C_(3)H_(8)的分离纯化有着极大的前景,其中C_(3)H_(8)选择性吸附剂可一步获得高纯C_(3)H_(6)产物,有着极高的工业价值。MIL-126(Fe)由于富含的低极性苯环提供了密集的电负性结合位点,对于烷烃的优先吸附有很大潜力。【方法】采用溶剂热法合成了MIL-126(Fe),对其稳定性及C_(3)H_(8)/C_(3)H_(6)吸附分离性能进行了研究。【结果】MIL-126(Fe)有优异的稳定性;298 K和1 bar下C_(3)H_(8)吸附量为185.37 cm3/g,高于大部分C_(3)H_(8)选择性吸附MOFs材料;对C_(3)H_(8)/C_(3)H_(6)混合气体的IAST选择性在0.1 bar时为1.44,1 bar时为1.23,表明MIL-126(Fe)对C_(3)H_(6)和C_(3)H_(8)混合气体反转吸附,其C_(3)H_(6)回收潜力为19.71 cm3/g,接近国内外研究的最高水平。【结论】气体穿透实验结果表明MIL-126(Fe)对于一步获得高纯C_(3)H_(6)有极大的工业应用潜力。 展开更多

关键词 金属有机框架材料 MIL-126(fe) 反转吸附 C_(3)H_(8)/C_(3)H_(6)分离 稳定性

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CO_(2)/C_(3)H_(6)O在金属氧化物耦合吡咯氮生物炭表面的共/竞吸附机理研究 被引量：1

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作者 汪辉春 花昌豪 +4 位作者 陈萍 顾明言 龚成 邹帅 汪一 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第2期206-217,共12页

本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)... 本研究采用密度泛函理论,通过比较吸附量、吸附能以及态密度和电荷差分密度的分析,探究了不同金属氧化物耦合吡咯氮生物炭(CN5@MOx,MOx=ZnO、CaO、Na2O)表面CO_(2)与C_(3)H_(6)O(CO_(2)&C_(3)H_(6)O)的吸附机理。首先从CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分方面计算了其在CN5@MOx表面吸附量和吸附能,计算结果表明,在333 K、100 kPa时CN5@Na2O表面对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附量分别为3.65、15.34 mmol/g,吸附能分别为-145.86、-132.47 kJ/mol,均高于CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分在CN5@CaO及CN5@ZnO表面吸附。得出Na2O掺杂吡咯氮生物炭对CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分吸附效果最优。进一步研究了CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面共/竞吸附及机理。计算结果表明,CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、CN5@CaO、CN5@ZnO表面吸附存在临界温度(分别为333、353、393 K),超过临界温度以后CO_(2)&C_(3)H_(6)O共存体系在CN5@MOx表面吸附量较CO_(2)/C_(3)H_(6)O单组分有所提高。CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O、 CN5@CaO、 CN5@ZnO表面吸附能分别比CO_(2)或C_(3)H_(6)O单组分吸附时至少高141.59、112.77、31.75 kJ/mol,CN5@MOx表面对CO_(2)和C_(3)H_(6)O的吸附表现为协同促进作用,且CN5@Na2O对CO_(2)&C_(3)H_(6)O共同吸附效果最佳。采用电荷差分密度和态密度分析CO_(2)&C_(3)H_(6)O在CN5@MOx表面协同吸附作用机理,得出CO_(2)的吸附作用力是通过C_(3)H_(6)O与CO_(2)的间接相互作用产生的,Na2O中Na与C_(3)H_(6)O电子云重叠,发生电荷转移,增强了两者间相互作用力,CN5@Na2O表面C_(3)H_(6)O与CN5在p轨道主要共振峰结合能较CN5@ZnO低了3.43 eV,使得C_(3)H_(6)O在CN5@Na2O表面吸附最稳定。 展开更多

关键词 吡咯氮生物炭 金属氧化物 CO_(2) C_(3)H_(6)O

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CuCoCe-LDH催化剂的C_(3)H_(6)-SCR脱硝特性

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作者 陈佳音 宁淑英 +3 位作者 付维 蔡晨 周皞 苏亚欣 《燃料化学学报（中英文）》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第3期373-383,共11页

采用水热法一步合成一系列的Cu_((x))Co_((y))Ce_((z))-LDH前驱体,煅烧后形成Cu_((x))Co_((y))Ce_((z))O混合金属氧化物催化剂,在固定床微反应器上实验研究了其C3H6选择性催化还原NO的性能(C_(3)H_(6)-SCR)。得益于Cu、Co、Ce之间强大... 采用水热法一步合成一系列的Cu_((x))Co_((y))Ce_((z))-LDH前驱体,煅烧后形成Cu_((x))Co_((y))Ce_((z))O混合金属氧化物催化剂,在固定床微反应器上实验研究了其C3H6选择性催化还原NO的性能(C_(3)H_(6)-SCR)。得益于Cu、Co、Ce之间强大的协同作用,Cu((0.21))Co((0.48))Ce((0.31))O在225℃时达到95%的NO转化率和90%的N_(2)选择性。此外,运用ICP、XRD、TEM、XPS、H_(2)-TPR等表征来研究其物理化学性质和催化还原能力之间的关系。XRD结果表明,Cu、Co、Ce之间形成了固溶体,促进了活性金属的分散。XPS和H_(2)-TPR进一步证明Cu和Co之间发生了氧化还原反应,促进氧空位的形成,从而提升其催化还原性能。 展开更多

关键词 氮氧化物 选择性催化还原 C_(3)H_(6) CuCoCe-LDH催化剂 水热法

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金属-有机骨架离子凝胶膜的制备及其在C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)分离中的应用

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作者 高云硕 孙玉绣 +3 位作者 刘丽娟 耿晨旭 张政清 乔志华 《膜科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2024年第2期19-28,共10页

通过调节反应时间合成出3种不同颗粒大小金属-有机骨架(ZIF-8),并将其与离子液体1-丙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐(PmimTf_(2)N)和聚醚共聚酰胺(Pebax 1657)混合制得ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜,用于对丙烯/丙烷混气体系的分离.通过ZI... 通过调节反应时间合成出3种不同颗粒大小金属-有机骨架(ZIF-8),并将其与离子液体1-丙基-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺盐(PmimTf_(2)N)和聚醚共聚酰胺(Pebax 1657)混合制得ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜,用于对丙烯/丙烷混气体系的分离.通过ZIF-8颗粒与离子液体在Pebax膜中的协同作用,实现了金属-有机骨架(MOF)填料在聚合物基质中高达70%的质量掺杂量,C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)体系的气体分离性能也得到明显提升.研究表明,ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜相比于Pebax纯膜,C_(3)H_(6)渗透通量提高了385%,达到了227.1 Barrer;同时,C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)的选择性也从3.04提高到了25.11.此外,在不同温度和压力条件下(10~40℃,0.15~0.3 MPa),ZIF-8/IL/Pebax离子凝胶膜均表现出优异的气体分离性能,并表现出了良好的应用前景. 展开更多

关键词 金属-有机骨架 混合基质膜 离子凝胶 高掺杂量 C_(3)H_(6)/C_(3)H_(8)分离

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一步水热合成Cu-SSZ-13分子筛选择性催化C_(3)H_(6)还原NO 被引量：6

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作者 王聪颖 周皞 +4 位作者 杨迪 张恒 赵辉爽 叶必朝 苏亚欣 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第5期853-866,共14页

采用铜胺配合物(Cu^(2+)-四乙烯五胺,Cu-TEPA)作为结构导向剂,通过一步水热法合成不同铜铝比(n_(Cu)/n_(Al))和硅铝比(n_(Si)/n_(Al))的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,研究其在贫燃条件下丙烯选择性催化还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)的性能。当n_(Cu)... 采用铜胺配合物(Cu^(2+)-四乙烯五胺,Cu-TEPA)作为结构导向剂,通过一步水热法合成不同铜铝比(n_(Cu)/n_(Al))和硅铝比(n_(Si)/n_(Al))的Cu-SSZ-13分子筛催化剂,研究其在贫燃条件下丙烯选择性催化还原NO(C_(3)H_(6)-SCR)的性能。当n_(Cu)/n_(Al)=2、n_(Si)/n_(Al)=6时2.0Cu-SSZ-13(6)催化剂具有最好的低温脱硝活性,200℃时NO转化率超过80%,在250~300℃可实现100%脱硝效率和~100%N_(2)选择性,同时具有较强的抗水、抗硫性能。为研究不同n_(Cu)/n_(Al)和n_(Si)/n_(Al)对催化剂物理化学特性的影响,通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附测试、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、紫外可见光谱(UV-Vis)等手段对样品进行表征。结果表明,2.0Cu-SSZ-13(6)具有最佳的脱硝性能,这是因为其具有最大的比表面积、最强的表面酸性和分布最多的孤立态Cu^(2+)离子。Cu-SSZ-13上丰富的酸性位可以有效促进C_(3)H_(6)和NO的吸附和活化,SSZ-13分子筛八元环中孤立的Cu^(2+)离子具有良好的氧化还原性能,是C_(3)H_(6)-SCR反应的主要活性位。随着n_(Cu)/n_(Al)的增加,孤立的Cu^(2+)离子会在分子筛表面迁移、集聚形成CuO物种,从而导致C_(3)H_(6)-SCR活性下降。 展开更多

关键词 Cu-SSZ-13 选择性催化还原 丙烯 NO Cu^(2+) 硅铝比

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三聚氰胺分子在外电场中的物理特性和红外光谱特征 被引量：1

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作者 王国成 陈宇 +2 位作者 邹志伟 曹润平 刘玉柱 《中国科学院大学学报（中英文）》 CAS CSCD 北大核心 2023年第4期468-473,共6页

三聚氰胺(C_(3)H_(6)N_(6))是一种工业原料,对人体危害极大,被世界卫生组织列为致癌物,研究其在外电场中的性质尤为重要。利用密度泛函理论,在B3PW91/6-31+(d,p)基组水平上,研究在外电场(0~0.010 a.u.)的作用下,三聚氰胺分子的键长、总... 三聚氰胺(C_(3)H_(6)N_(6))是一种工业原料,对人体危害极大,被世界卫生组织列为致癌物,研究其在外电场中的性质尤为重要。利用密度泛函理论,在B3PW91/6-31+(d,p)基组水平上,研究在外电场(0~0.010 a.u.)的作用下,三聚氰胺分子的键长、总能量、偶极矩(诱导偶极矩)、lowest unoccupied molecular orbital(LUMO)-highest occupied molecular orbital(HOMO)能隙、红外光谱、解离势能面的变化。通过对不同外加电场作用下C_(3)H_(6)N_(6)分子基态稳定电子结构的计算,结果表明:在N—C键方向上加电场,随着外电场的逐渐加大,C_(3)H_(6)N_(6)分子的总能量逐渐减小,偶极矩逐渐增大,能隙逐渐减小。电场对不同的键长影响不同,随着外电场逐渐加大,不同N—C键键长变化不同,其中,N_(7)—C_(1)键逐渐增大,N_(5)—C_(1)键逐渐减小,N—H键长逐渐减小。 展开更多

关键词 三聚氰胺 密度泛函理论 外电场 红外光谱

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酒石酸盐浸出氧化锌烟尘提锌实验研究 被引量：1

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作者 马爱元 李妍研 +1 位作者 李明旭 郑雪梅 《有色金属工程》 CAS 北大核心 2021年第4期70-77,共8页

开展了酒石酸盐强化氧化锌烟尘回收锌工艺实验研究,分别考察了NH_(3)-H_(2)O、NH_(3)-(NH_(4))_(2)O_(6)C_(4)H_(4)-H_(2)O、NH_(3)-C4H6O6-H_(2)O、NH_(3)-C_(4)H_(8)Na_(2)O_(8)-H_(2)O及(NH_(4))_(2)O_(6)C_(4)H_(4)-H_(2)O体系对锌... 开展了酒石酸盐强化氧化锌烟尘回收锌工艺实验研究,分别考察了NH_(3)-H_(2)O、NH_(3)-(NH_(4))_(2)O_(6)C_(4)H_(4)-H_(2)O、NH_(3)-C4H6O6-H_(2)O、NH_(3)-C_(4)H_(8)Na_(2)O_(8)-H_(2)O及(NH_(4))_(2)O_(6)C_(4)H_(4)-H_(2)O体系对锌浸出率的影响。结果表明,NH_(3)-C4H6O6-H_(2)O体系浸出氧化锌烟尘效果较佳。进一步研究了NH_(3)-C4H6O6-H_(2)O体系下酒石酸浓度、浸出时间、搅拌速度等因素对锌浸出率的影响,研究结果表明:控制酒石酸浓度为0.7mol/L、氨水浓度为5mol/L、浸出时间为40min、搅拌速度400r/min、液固比为5∶1、浸出温度为25℃条件下,锌浸出率达到76.59%,其中酒石酸浓度、时间、搅拌速度、液固比对锌浸出率的影响显著;X射线衍射、红外光谱分析表明NH_(3)-C4H6O6-H_(2)O体系可实现ZnO的配位溶出,ZnS在酒石酸及酒石酸盐的氨性体系下难以溶出。 展开更多

关键词 氧化锌烟尘 锌 NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系 浸出率

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超声强化NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系浸出氧化锌烟尘提锌工艺 被引量：1

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作者 郑雪梅 王毕雄 +1 位作者 李金京 马爱元 《有色金属工程》 CAS 北大核心 2022年第7期89-96,124,共9页

采用响应曲面法优化超声强化NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系浸出氧化锌烟尘提锌工艺条件,分别考察超声功率、反应时间、酒石酸浓度、液固比四因素及其交互作用对锌浸出率的影响。结果表明,酒石酸浓度与液固比间的交互作用对锌浸出... 采用响应曲面法优化超声强化NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系浸出氧化锌烟尘提锌工艺条件,分别考察超声功率、反应时间、酒石酸浓度、液固比四因素及其交互作用对锌浸出率的影响。结果表明,酒石酸浓度与液固比间的交互作用对锌浸出率影响最为显著。优化提锌工艺条件为:控制超声功率300 W、浸出时间30 min、氨水浓度7 mol/L、酒石酸浓度0.5 mol/L、液固比5∶1、浸出温度45℃、搅拌速度100 r/min,该优化条件下的锌浸出率可达80.05%,较常规浸出相比、超声条件下锌浸出率提高5.25个百分点;NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O体系下ZnFe_(2)O_(4)、Zn_(2)SiO_(4)、ZnS物相难浸出;羧酸根可与Zn^(2+)形成络合离子,强化锌浸出。 展开更多

关键词 氧化锌烟尘 超声强化 NH_(3)-C_(4)H_(6)O_(6)-H_(2)O 响应曲面法

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