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g-C_(3)N_(4)的刻蚀介质、酸碱环境对降解性能的影响及降解选择性和机理探究
1
作者 郭桂全 邢翠娟 +3 位作者 张淑娇 王彦娜 郭焕焕 武诺豪 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第4期814-820,共7页
使用热聚法制备了石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),然后用二甲亚砜、NaOH溶液和H_(2)SO_(4)溶液分别对g-C_(3)N_(4)进行刻蚀。并且使用XRD和SEM对g-C_(3)N_(4)以及刻蚀后的g-C_(3)N_(4)进行表征。结果表明,刻蚀后的材料依旧是g-C_(3)N_(4)... 使用热聚法制备了石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4)),然后用二甲亚砜、NaOH溶液和H_(2)SO_(4)溶液分别对g-C_(3)N_(4)进行刻蚀。并且使用XRD和SEM对g-C_(3)N_(4)以及刻蚀后的g-C_(3)N_(4)进行表征。结果表明,刻蚀后的材料依旧是g-C_(3)N_(4)。通过在可见光照射下使用UV-Vis光谱对罗丹明B的降解效果评价材料的性能,发现H_(2)SO_(4)溶液刻蚀得到的材料降解性能较好。同时探索了g-C_(3)N_(4)在酸性、碱性环境中的光催化降解效果。结果表明,在酸性环境(pH=1)下,降解率较高。接着在酸性条件下,使用经H_(2)SO_(4)溶液刻蚀得到的材料对罗丹明B进行降解,结果表明降解性能进一步提升,且降解时间更短。最后在酸性环境下比较了降解罗丹明B、亚甲基蓝和甲基橙的效果,发现对亚甲基蓝的降解效果好于罗丹明B,甲基橙最差,说明g-C_(3)N_(4)对污染物的降解有选择性。机理研究结果表明超氧自由基在光催化过程中起主导作用,空穴和羟基自由基未起作用。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4)光催化剂 制备 刻蚀 降解 机理
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CeO_(2)-g-C_(3)N_(4)/C三相复合材料的模板诱导合成及电化学性能
2
作者 黄晨阳 刘成宝 +3 位作者 陈丰 邱永斌 孟宪荣 陈志刚 《材料导报》 北大核心 2025年第6期7-13,共7页
石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有二维结构,且合成方法简单,稳定性好,可作为超级电容器中石墨烯电极的替代材料,但其本身的电容性能较差;而生物质炭具有天然的多孔结构和丰富的表面官能团,具有储能优势。本工作以尿素为g-C_(3)N_(4)前驱... 石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))具有二维结构,且合成方法简单,稳定性好,可作为超级电容器中石墨烯电极的替代材料,但其本身的电容性能较差;而生物质炭具有天然的多孔结构和丰富的表面官能团,具有储能优势。本工作以尿素为g-C_(3)N_(4)前驱体,杏鲍菇为生物模板诱导合成薄片状g-C_(3)N_(4)/C,获得高比表面积的多孔两相复合材料,再通过水热法将CeO_(2)纳米颗粒负载在生物质炭表面和孔洞内得到CeO_(2)-g-C_(3)N_(4)/C三相复合材料。经过电化学测试,CeO_(2)-g-C_(3)N_(4)/C的最高比电容为169.6 F·g^(-1),2000次循环后的电容保持率为97%。g-C_(3)N_(4)与生物质炭相结合提高了基体材料的储能性能,CeO_(2)的负载提高了电化学活性,三相复合使整体材料有优秀的储能性能、充放电性能和循环稳定性。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) 生物质炭 模板诱导 过渡金属氧化物 超级电容器
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g-C_(3)N_(4)基纳米复合材料的合成及电化学传感性能研究
3
作者 于巧玲 刘成宝 +4 位作者 郑磊之 陈丰 邱永斌 孟宪荣 陈志刚 《材料导报》 北大核心 2025年第3期32-42,共11页
石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))是一种新型的半导体纳米材料,较高的比表面积、良好的稳定性赋予了其强吸附性和易于修饰等特点,有望用于解决电化学传感器所要求的低成本、快速检测、良好的灵敏度和优异的选择性等难题。本文对g-C_(3)N_(4)... 石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))是一种新型的半导体纳米材料,较高的比表面积、良好的稳定性赋予了其强吸附性和易于修饰等特点,有望用于解决电化学传感器所要求的低成本、快速检测、良好的灵敏度和优异的选择性等难题。本文对g-C_(3)N_(4)基纳米复合材料的合成方法及电化学传感性能进行了综述,在此基础上重点介绍了基于g-C_(3)N_(4)纳米复合材料的电化学传感器在食品、环境、生物医药检测等领域中的应用,并展望了开发复合材料传感器的重要性,以期为g-C_(3)N_(4)基纳米复合材料的合成及应用拓展提供参考。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) 复合材料 电化学传感 食品安全检测 环境检测
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改性介孔石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))材料的构筑及其光催化还原U(Ⅵ)性能研究
4
作者 于明玥 郝帅 +2 位作者 黄文珑 蒋冬梅 夏良树 《核科学与工程》 北大核心 2025年第1期10-24,共15页
以纳米二氧化硅为硬模板、三聚氰胺为前驱体,通过热缩聚法高温制备了石墨相氮化碳的低聚物密勒胺(melem),采用扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸脱附(BET)、傅里叶变换红外分析(FITR)、X射线衍射(XRD)等对其进行了表征,并研究了其光催化还原U... 以纳米二氧化硅为硬模板、三聚氰胺为前驱体,通过热缩聚法高温制备了石墨相氮化碳的低聚物密勒胺(melem),采用扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸脱附(BET)、傅里叶变换红外分析(FITR)、X射线衍射(XRD)等对其进行了表征,并研究了其光催化还原U(Ⅵ)的性能。结果表明,melem/g-C_(3)N_(4)复合材料具有介孔结构,三聚氰胺和二氧化硅比例为2∶1的复合材料比表面积比原石墨相氮化碳提高约16倍;在可见光下,对于U(Ⅵ)的光催化还原率达到了94.8%,约是原石墨相碳化氮材料的两倍;其还原反应速率常数为0.0117 min^(-1),约为原g-C_(3)N_(4)(0.0034 min^(-1))的3.5倍;其禁带宽度缩窄,可见光吸收范围从约450 nm拓宽至500 nm,具备较高的稳定性和优异的光催化还原性能。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 介孔melem材料 铀 光催化
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TbVO_(4)/g-C_(3)N_(4)复合材料的制备及其对Cd^(2+)的电致化学发光检测研究
5
作者 宋珍勇 王婷婷 +2 位作者 吴芳辉 吴孔林 周经伟 《分析测试学报》 北大核心 2025年第2期302-309,共8页
以片状g-C_(3)N_(4)为载体,掺杂具有4f活性电子的电催化性能良好、含丰富氧空位、稳定性更佳的TbVO_(4),成功制备了在溶解氧作为共反应剂的条件下可用于重金属离子Cd^(2+)响应及微量检测的电致化学发光传感器材料。通过X射线粉末衍射仪(... 以片状g-C_(3)N_(4)为载体,掺杂具有4f活性电子的电催化性能良好、含丰富氧空位、稳定性更佳的TbVO_(4),成功制备了在溶解氧作为共反应剂的条件下可用于重金属离子Cd^(2+)响应及微量检测的电致化学发光传感器材料。通过X射线粉末衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、EDS能谱、X射线光电子能谱(XPS)等详细表征了复合材料的形貌、相态及元素组成和化学状态后,进一步研究发现增强了导电性和电催化活性的TbVO_(4)/g-C_(3)N_(4)复合材料具有比单一g-C_(3)N_(4)更强的ECL发光信号,由此触发了因Cd^(2+)阻抑作用引起的更为灵敏且线性检测范围更宽的ECL响应变化。该复合材料构筑的传感器检出限低(3.98nmol/L),选择性和重现性佳,用于真实样品中Cd^(2+)检测的精密度和准确度均较好。 展开更多
关键词 片状石墨相氮化碳 TbVO_(4) 复合材料 电致化学发光 Cd^(2+)
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g-C_(3)N_(4)负载双金属Rh@Ru催化氨硼烷析氢反应机理研究
6
作者 郭雅琼 《原子与分子物理学报》 CAS 北大核心 2025年第5期17-21,共5页
本文采用密度泛函理论,研究了双金属Rh@Ru在g-C_(3)N_(4)上不同负载位点,确定了稳定的催化剂构型,并详细研究了该催化剂催化氨硼烷析氢的反应机理.通过比较氨硼烷析氢反应三条路径所需活化能,发现路径Ⅲ控制步骤活化能较低,而路径Ⅰ、... 本文采用密度泛函理论,研究了双金属Rh@Ru在g-C_(3)N_(4)上不同负载位点,确定了稳定的催化剂构型,并详细研究了该催化剂催化氨硼烷析氢的反应机理.通过比较氨硼烷析氢反应三条路径所需活化能,发现路径Ⅲ控制步骤活化能较低,而路径Ⅰ、Ⅱ所需活化能较高,反应路径Ⅲ更容易进行,Ⅰ为最优析氢路径.从微观角度揭示双贵金属Rh@Ru负载g-C_(3)N_(4)催化氨硼烷析氢的三条机理,希望为氨硼烷析氢催化剂的优化和设计提供理论信息. 展开更多
关键词 双金属催化剂 g-C_(3)N_(4) NH_(3)BH_(3) 密度泛函理论 反应机理
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H_(3)PO_(4)质子化改性的g-C_(3)N_(4)及其光催化产H_(2)O_(2)性能
7
作者 郑娜 聂丽君 +6 位作者 高宇航 薛坤坤 韩晓蓓 马跃宇 任丽蓉 苏王潮 石建惠 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第4期92-102,共11页
以三聚氰胺为前驱体,通过热缩聚法制备了块体石墨相氮化碳g-C_(3)N_(4)(BCN),并利用不同浓度的H_(3)PO_(4)对BCN进行水热处理,制备了质子化改性的g-C_(3)N_(4)(PBCNx),再经二甲基亚砜(DMSO)溶剂纯化,得到相应的PBCNx-D样品.通过X射线衍... 以三聚氰胺为前驱体,通过热缩聚法制备了块体石墨相氮化碳g-C_(3)N_(4)(BCN),并利用不同浓度的H_(3)PO_(4)对BCN进行水热处理,制备了质子化改性的g-C_(3)N_(4)(PBCNx),再经二甲基亚砜(DMSO)溶剂纯化,得到相应的PBCNx-D样品.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、元素分析(EA)和N2气吸附-脱附测试(BET)对样品进行了表征.结果表明,PBCNx-D不仅保留了g-C_(3)N_(4)的原始结构,而且具有松散的薄层结构、更大的比表面积及更多的氨基缺陷,这些特性提高了其光催化活性.瞬态光电流(TPC)、电化学阻抗(EIS)、光致发光光谱(PL)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)分析结果表明,PBCNx-D的光生电子-空穴对复合率明显降低.BCN在质子化过程中形成了光响应较差的蜜勒胺分子,经DMSO溶剂纯化后,PBCNx-D的光电化学性能得到进一步提升.在光催化产H_(2)O_(2)实验中,PBCN10-D表现出最佳的光催化活性,光照5 h,H_(2)O_(2)产率为0.502 mmol/L,为初始BCN的7.17倍. 展开更多
关键词 质子化石墨相氮化碳 蜜勒胺 可见光 光催化产过氧化氢
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自牺牲法合成氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结及其广谱光固氮性能
8
作者 梁红玉 王斌 +1 位作者 陆光 商丽艳 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第16期62-67,共6页
本研究采用原位自牺牲法合成了N空位掺杂的g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu)异质结催化剂,该催化剂体现出优异的可见-近红外宽光谱驱动性。实验结果表明,g-C_(3)N_(4)与Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)之间的电荷迁移遵循“Z”型机制。... 本研究采用原位自牺牲法合成了N空位掺杂的g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu)异质结催化剂,该催化剂体现出优异的可见-近红外宽光谱驱动性。实验结果表明,g-C_(3)N_(4)与Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)之间的电荷迁移遵循“Z”型机制。氮空位的存在抑制了电荷载流子的重组,降低了界面电荷转移的能量屏障,对N 2和O_(2)的吸附和活化激发了固氮还原反应的进行,并提供了更多的反应活性位点。体系中甲醇作为空穴清除剂时O_(2)的添加对制备的催化剂的光固氮性能有显著的促进作用,在50%O_(2)和50%N_(2)混合气氛下VCN/Cu异质结催化剂的铵离子产率高达14.52 mg·L^(-1)·h^(-1)·g^(-1),是纯N 2气氛下的2.7倍,且按照“三线”光固氮机理运行。本研究为低耗、绿色环保固氮工艺提供了一条新途径。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 碱式碳酸铜 光催化固氮 氮空位 自牺牲法
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新型氮空位g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)异质结的构建及广谱光催化降解有机染料的性能
9
作者 梁红玉 王斌 陆光 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第19期16-21,共6页
本研究设计了一款不含贵金属、宽光谱响应的氮空位异质结催化剂g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu),并考察了其对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能。采用扫描电镜/透镜(SEM/TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、荧光光谱(... 本研究设计了一款不含贵金属、宽光谱响应的氮空位异质结催化剂g-C_(3)N_(4)/Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)(VCN/Cu),并考察了其对罗丹明B(RhB)的光催化降解性能。采用扫描电镜/透镜(SEM/TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)、荧光光谱(PL)等分析手段对产物形貌、结构、元素能态等性质进行了表征。结果表明,VCN/Cu异质结催化剂对250~1800 nm的光均有较强吸收。VCN/Cu光催化降解RhB最大反应速率常数达到0.052 min^(-1),分别是Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)和g-C_(3)N_(4)的12.7倍和5.8倍,且具有优异的光催化稳定性。Cu_(2)(OH)_(2)CO_(3)一方面作为红外光吸收材料,提高了对太阳光全光谱的利用率;另一方面与VCN构成异质结,提高了光生电子-空穴的分离效率,同时VCN上的氮空位强化了对光生电子的捕获、对氧的吸附及还原作用。此外,本研究还考察了VCN/Cu异质结催化剂光催化降解RhB的机理。 展开更多
关键词 石墨相氮化碳 碱式碳酸铜 有机染料 氮空位 光催化
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TiO_(2)@H^(+)/g⁃C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能及机理分析
10
作者 徐宏妍 陈书航 +2 位作者 郝亚超 赵阳灿 王斯琰 《中北大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第2期239-246,共8页
本文研究了TiO_(2)含量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H^(+)/g-C_(3)N_(4)),然后通过煅烧法在H^(+)/g-C_(3)N_(4)表面负载TiO_(2)得到TiO_(2)... 本文研究了TiO_(2)含量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化剂产氢性能的影响。首先将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))用硫酸处理,得到酸洗氮化碳(H^(+)/g-C_(3)N_(4)),然后通过煅烧法在H^(+)/g-C_(3)N_(4)表面负载TiO_(2)得到TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,利用透射电镜、X射线衍射仪、紫外-可见漫反射仪和比表面仪对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料进行了表征,研究了其在可见光下的光催化产氢性能,探讨了TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料光催化产氢机理。实验结果表明:1)煅烧法可以成功制备TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料,且TiO_(2)的负载显著地提升了H^(+)/g-C_(3)N_(4)的光催化产氢性能,这主要归功于TiO_(2)/g-C_(3)N_(4)异质结的形成降低了光生电子空穴的复合速率,加快了电子的转移速率;2)实验结果还表明TiO_(2)的负载量对TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能有很大影响,当TiO_(2)含量为25%时,所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料的光催化产氢性能最好,其光催化产氢速率为3.47 mmol·g^(−1)·h^(−1),是H^(+)/g-C_(3)N_(4)产氢速率的4.05倍,这主要归功于25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)大的比表面积和高的光吸收度;3)所制备的25-TiO_(2)@H^(+)/g-C_(3)N_(4)复合材料还表现出良好的稳定性。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) TiO_(2) 光催化产氢 异质结 煅烧
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光激性ZnO@g-C_(3)N_(4)异质结的制备与可见光降解亚甲基蓝
11
作者 王建华 张儒男 惠鑫 《沈阳大学学报（自然科学版）》 CAS 2024年第2期91-97,120,F0002,共9页
以尿素和三聚氰胺为原材料,通过热聚合制备层状多孔g-C_(3)N_(4)材料。以醋酸锌为锌源,g-C_(3)N_(4)为基体材料,水热法制备异质结构ZnO@g-C_(3)N_(4)材料。利用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、荧光光谱和紫外/可见光漫反射光谱等手段对... 以尿素和三聚氰胺为原材料,通过热聚合制备层状多孔g-C_(3)N_(4)材料。以醋酸锌为锌源,g-C_(3)N_(4)为基体材料,水热法制备异质结构ZnO@g-C_(3)N_(4)材料。利用X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、荧光光谱和紫外/可见光漫反射光谱等手段对ZnO@g-C_(3)N_(4)材料进行表征。结果表明,g-C_(3)N_(4)和ZnO@g-C_(3)N_(4)具有多孔片层结构,并且ZnO均匀分布于片层g-C_(3)N_(4)表面,形成异质结构。荧光光谱说明ZnO@g-C_(3)N_(4)异质结构加快了电子和空穴的迁移,降低了电子和空穴的复合率。紫外/可见光漫反射光谱监测亚甲基蓝的特征峰变化,证明了ZnO@g-C_(3)N_(4)异质催化剂可有效降解亚甲基蓝染料。ZnO@g-C_(3)N_(4)催化后离心回收循环利用,多次循环后降解效率未明显降低,说明ZnO@g-C_(3)N_(4)可以重复利用。 展开更多
关键词 可见光催化 异质结构 氧化锌 g-C_(3)N_(4) 亚甲基蓝
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不同形貌g-C_(3)N_(4)光催化剂的制备及性能 被引量：3
12
作者 刘月琴 王海涛 +2 位作者 郭建峰 赵晓旭 常娜 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第4期51-57,共7页
本工作制备了四种形貌的g-C_(3)N_(4)光催化剂,分别为不规则疏松片状g-C_(3)N_(4)-4、不均匀致密颗粒状g-C_(3)N_(4)-8、管状g-C_(3)N_(4)-24以及不规则管状g-C_(3)N_(4)-32。XRD和XPS测试结果证明四种g-C_(3)N_(4)光催化剂的成功制备... 本工作制备了四种形貌的g-C_(3)N_(4)光催化剂,分别为不规则疏松片状g-C_(3)N_(4)-4、不均匀致密颗粒状g-C_(3)N_(4)-8、管状g-C_(3)N_(4)-24以及不规则管状g-C_(3)N_(4)-32。XRD和XPS测试结果证明四种g-C_(3)N_(4)光催化剂的成功制备。光电性能测试结果表明,中空管状g-C_(3)N_(4)-24具有良好的可见光响应、最小的阻抗及最佳的光电流响应,光生电子和空穴的分离效果最好。以碱性品红(Fuchsin basic)为模拟污染物,考察g-C_(3)N_(4)-24光催化剂的光催化降解性能,结果表明,在可见光的条件下,90 min内其对碱性品红的降解效果能达到86.7%。最后根据活性物种捕获实验对g-C_(3)N_(4)-24光催化剂的光催化机理进行研究,发现·O_(2)^(-)、h^(+)和·OH均为碱性品红降解过程中的活性物质,其中·O_(2)^(-)为最主要的活性物种。 展开更多
关键词 光催化 g-C_(3)N_(4) 中空管状 形貌 可见光
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磷掺杂g-C_(3)N_(4)纳米片光催化降解盐酸四环素
13
作者 殷旭东 孙晓杰 +4 位作者 李德豪 谢文玉 毛玉凤 刘志森 刘正辉 《桂林理工大学学报》 CAS 北大核心 2024年第3期502-510,共9页
针对无金属g-C_(3)N_(4)基光催化材料光激发载流子的快速复合限制了其光催化活性的问题,以双氰胺和羟基乙叉二膦酸(HEDP)为前驱体,结合形貌调控和磷掺杂两种改性方法,制备了不同磷(P)掺杂量的石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))纳米片(PCNNS),... 针对无金属g-C_(3)N_(4)基光催化材料光激发载流子的快速复合限制了其光催化活性的问题,以双氰胺和羟基乙叉二膦酸(HEDP)为前驱体,结合形貌调控和磷掺杂两种改性方法,制备了不同磷(P)掺杂量的石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))纳米片(PCNNS),对其形貌结构和光学性质进行了表征分析,并研究了降解盐酸四环素(TCH)的光催化性能和降解机理。结果表明:PCNNS-0.5降解速率最高,为块体g-C_(3)N_(4)(BCN)的2.52倍,降解动力学均符合伪一级反应动力学模型;·O^(-)_(2)和h^(+)是降解过程中的主要活性物种;经过4次循环实验,PCNNS-0.5仍具有较高的稳定性和良好的性能。PCNNS良好的光催化性能归因于P原子取代g-C_(3)N_(4)中碳原子所产生的良好的结构、光学和电子性质。 展开更多
关键词 磷掺杂 石墨相氮化碳 盐酸四环素 光催化性能 机理
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硫取代氮增强g-C_(3)N_(4)光催化产氢性能 被引量：2
14
作者 王海涛 余良浪 +2 位作者 江吉周 Arramel 邹菁 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第5期41-44,共4页
利用取之不尽的太阳能资源进行光催化水裂解制氢是缓解全球能源危机、实现碳中和战略的一项有前景的技术。石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))因成本低且稳定性高在光催化产氢领域备受关注。然而,纯g-C_(3)N_(4)存在表面积小、电子转移慢、光... 利用取之不尽的太阳能资源进行光催化水裂解制氢是缓解全球能源危机、实现碳中和战略的一项有前景的技术。石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))因成本低且稳定性高在光催化产氢领域备受关注。然而,纯g-C_(3)N_(4)存在表面积小、电子转移慢、光生载流子复合快等缺陷,产氢性能通常不佳。本研究通过直接热解硫酸铵和三聚氰胺混合物,成功实现硫物种对g-C_(3)N_(4)氮位点的原位取代,开发出一种高效的硫掺杂g-C_(3)N_(4) (S-g-CN)光催化剂。系列结构和光谱表征证实硫的成功掺杂。密度泛函理论的第一性原理计算表明S活性位对氢的吸附吉布斯自由能近乎为零(~0.26 eV),揭示S掺杂在优化H活性中间体吸附和解吸过程中起着重要作用。透射电子显微镜和原子力显微镜测试结果表明,S-g-CN具有超薄的纳米片状结构,其片层厚度约为2.5 nm。随后的氮气吸脱附等温线和光电化学性质测试结果表明,S掺杂不仅可显著增大g-C_(3)N_(4)比表面积,而且还能有效提高其光生电子-空穴对的转移、分离和氧化还原能力。得益于材料良好的结构特性,S-g-CN的光催化产氢速率高达4923 μmol·g^(-1)·h^(-1),是原始g-C_(3)N_(4)的28倍,超越诸多最近报道的其它S掺杂g-C_(3)N_(4)光催化剂。而且,S-g-CN的表观量子效率高达3.64%。本研究除了开发一种高效的光催化剂,还将为高性能g-C_(3)N_(4)基催化剂的设计提供有益借鉴。 展开更多
关键词 理论预测 硫掺杂 g-C_(3)N_(4) 产氢 光催化
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Z型异质结1D/2D g-C_(3)N_(5)/g-C_(3)N_(4)的构建及可见光催化降解甲基橙 被引量：2
15
作者 卜义夫 刘思乐 +3 位作者 闫海生 吴静 田川 陶洋 《材料工程》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期170-182,共13页
以三聚氰胺和3-氨基-1,2,4-三唑为原料,通过直接热聚合法制备1D/2D g-C_(3)N_(5)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化材料。通过XRD,XPS,SEM等表征手段对光催化材料的晶型、化学组成、形貌以及光电化学性质等进行表征。以甲基橙(MO)为目标污染物,... 以三聚氰胺和3-氨基-1,2,4-三唑为原料,通过直接热聚合法制备1D/2D g-C_(3)N_(5)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化材料。通过XRD,XPS,SEM等表征手段对光催化材料的晶型、化学组成、形貌以及光电化学性质等进行表征。以甲基橙(MO)为目标污染物,500 W氙灯作为可见光光源,研究1D/2D g-C_(3)N_(5)/g-C_(3)N_(4)异质结光催化材料的光催化活性,同时通过活性物质捕捉实验和电子顺磁共振波谱(e1ectron spin resonance,ESR)表征研究体系的活性物质。结果表明:一维g-C_(3)N_(5)纳米棒和二维g-C_(3)N_(4)纳米片的无序堆叠增加了活性位点的数量,g-C_(3)N_(5)与g-C_(3)N_(4)之间Z型异质结的形成,提高其对可见光的吸收强度和光谱范围,抑制了光电子-空穴的复合,g-C_(3)N_(5)与g-C_(3)N_(4)相似的π-π^(*)共轭体系的相互叠加降低了电荷转移的传质阻力,提高了其光催化活性。可见光照射30 min,20 mg的1D/2D g-C_(3)N_(5)/g-C_(3)N_(4)光催化材料对50 mL浓度为10 mg/L的MO溶液几乎降解完全,反应的表观速率常数为0.14836 min^(-1),循环使用5次后,1D/2D g-C_(3)N_(5)/g-C_(3)N_(4)光催化材料对MO的光催化降解率为92.2%,这说明其具有良好的稳定性。活性物质捕捉实验和ESR表征表明:1D/2D g-C_(2)N_(5)/g-C_(3)N_(4)光催化材料光催化降解MO体系的主要活性物质是·O_(2)^(-)和h^(+),且MO的光催化降解反应是一个复杂的断键和氧化过程。 展开更多
关键词 光催化降解 直接热聚合 1D/2D g-C_(3)N_(5)/g-C_(3)N_(4) 异质结 π-π^(*)共轭 甲基橙 Z型机制
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原位合成S型氮缺陷ZnWO_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结及CO_(2)光还原性能
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作者 秦建宇 安月皎 张艳峰 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2024年第12期17-18,共2页
通过半导体光催化将CO_(2)转化为可储存的太阳能燃料是解决温室效应和资源短缺问题的有效策略。然而,光生载流子的快速复合严重限制了单组分催化剂的CO_(2)还原能力。合成具有缺陷的S型异质结可以有效地分离光生电子和空穴,增强对非极... 通过半导体光催化将CO_(2)转化为可储存的太阳能燃料是解决温室效应和资源短缺问题的有效策略。然而,光生载流子的快速复合严重限制了单组分催化剂的CO_(2)还原能力。合成具有缺陷的S型异质结可以有效地分离光生电子和空穴,增强对非极性分子的吸附和活化。本文采用原位合成的方法构建了具有缺陷的S型ZnWO_(4)/g-C_(3)N_(4)异质结。结果表明,CO_(2)还原产生CO的速率高达232.4μmol·g^(-1)·h^(-1),选择性接近100%,分别是原始ZnWO_(4)和g-C_(3)N_(4)的11.6倍和8.5倍。原位XPS和功函数分析证明了S型电荷转移路径。S型异质结实现了电子-空穴的有效空间分离,促进了CO_(2)的还原。原位ESR表明CO_(2)分子被氮空位吸附,氮空位是光催化反应中的电子受体,有利于电子捕获和分离。S型电荷转移模式和氮空位共同促进了CO_(2)高效还原。这项工作为了解S型电荷转移机理和缺陷在调节CO_(2)还原活性方面的协同作用提供了重要见解。 展开更多
关键词 S型异质结 ZnWO_(4) g-C_(3)N_(4) 氮空位 CO_(2)光还原
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缺陷调控g-C_(3)N_(4)降解有机染料研究进展 被引量：1
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作者 殷文慧 张昱屾 +2 位作者 郭英洁 赵凤阳 王晓蓉 《化工新型材料》 CAS CSCD 北大核心 2024年第8期231-235,共5页
半导体光催化剂在绿色降解有机染料方面极具发展前景,而石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))光催化剂的改性是提升其光催化降解有机染料效率的重要环节。综述了g-C_(3)N_(4)在本征缺陷与杂质缺陷研究方面的进展以及缺陷g-C_(3)N_(4)光催化剂在... 半导体光催化剂在绿色降解有机染料方面极具发展前景,而石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))光催化剂的改性是提升其光催化降解有机染料效率的重要环节。综述了g-C_(3)N_(4)在本征缺陷与杂质缺陷研究方面的进展以及缺陷g-C_(3)N_(4)光催化剂在降解有机染料方面的应用,并展望了缺陷g-C_(3)N_(4)光催化剂未来的发展方向。 展开更多
关键词 缺陷 g-C_(3)N_(4) 光催化 有机染料
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Zr基MOFs材料UiO-66-NH_(2)负载g-C_(3)N_(4)催化剂的制备及光催化性能 被引量：2
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作者 刘思乐 洪雯雯 +2 位作者 单译 回梁川 张磊 《印染》 CAS 北大核心 2024年第3期15-19,共5页
通过溶剂热法制备了UiO-66-NH_(2)/g-C_(3)N_(4)催化剂,以甲基橙(MO)染料溶液为模拟污染物,研究可见光照射下UiO-66-NH_(2)/g-C_(3)N_(4)光催化活性和循环使用稳定性。结果表明:UiO-66-NH_(2)均匀地负载在层状g-C_(3)N_(4)表面,UiO-66-N... 通过溶剂热法制备了UiO-66-NH_(2)/g-C_(3)N_(4)催化剂,以甲基橙(MO)染料溶液为模拟污染物,研究可见光照射下UiO-66-NH_(2)/g-C_(3)N_(4)光催化活性和循环使用稳定性。结果表明:UiO-66-NH_(2)均匀地负载在层状g-C_(3)N_(4)表面,UiO-66-NH_(2)与g-C_(3)N_(4)形成Ⅱ型异质结,抑制了光生电子-空穴的复合;当催化剂质量浓度为1.25 g/L时,其对MO的光催化降解率达到了95.6%,催化剂循环使用5次后其对MO的光催化降解率仍达到了85.2%。 展开更多
关键词 UiO-66-NH_(2)/g-C_(3)N_(4) 甲基橙 光催化降解 溶剂热法 MOFS 层状多孔
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g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)可见光催化降解磺胺甲恶唑的研究
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作者 徐昕璇 胡涛 +3 位作者 周海东 叶宓煊 许韵嘉 崔锦裕 《能源研究与信息》 CAS 2024年第1期1-10,共10页
以TiO_(2)颗粒和三聚氰胺为原料,采用高温煅烧法制备g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)复合光催化材料,研究其对仿生生态系统中磺胺类抗生素的去除效果。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、紫外可见分光光度... 以TiO_(2)颗粒和三聚氰胺为原料,采用高温煅烧法制备g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)复合光催化材料,研究其对仿生生态系统中磺胺类抗生素的去除效果。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、紫外可见分光光度计(UV-visDRS)对g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)进行表征,并研究在可见光条件下g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)对溶液中磺胺甲恶唑(SMX)的光催化降解效果。结果表明,g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)具有良好的光催化活性,在可见光照射下,当g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)投加量为0.2 g·L-1时,对初始质量浓度为200μg·L-1的SMX的去除率可达84.3%。在相同条件下,而g-C_(3)N_(4)和TiO_(2)只能分别去除21.0%和16.0%的SMX,同时在仿生系统中12.37 g·m^(-2)g-C_(3)N_(4)/TiO_(2)可以去除95.35%的SMX。通过质谱分析推测,SMX可能的降解路径分别为S—N键断裂、C—N键断裂、S—C键断裂、SMX的羟基化和SMX上氨基的硝化反应,两种可能的中间产物分别为对氨基苯磺酰胺和3-氨基-5-甲基异恶唑。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4)/TiO_(2) 光降解 仿生生态系统 抗生素 降解机制
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基于共沉积法的高结晶反蛋白石g-C_(3)N_(4)制备及其产氢性能分析
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作者 颉启东 王聪 +1 位作者 傅雅琴 司银松 《浙江理工大学学报（自然科学版）》 2024年第1期11-20,共10页
为获得光催化产氢性能优异的g-C_(3)N_(4),采用共沉积法,通过二氧化硅微球/单氰胺混合溶液制备具有高结晶反蛋白石结构的g-C_(3)N_(4),并通过扫描电镜、X射线衍射仪、红外光谱仪和比表面积及孔径分析仪等表征手段对其结构和形貌进行分析... 为获得光催化产氢性能优异的g-C_(3)N_(4),采用共沉积法,通过二氧化硅微球/单氰胺混合溶液制备具有高结晶反蛋白石结构的g-C_(3)N_(4),并通过扫描电镜、X射线衍射仪、红外光谱仪和比表面积及孔径分析仪等表征手段对其结构和形貌进行分析,采用气相色谱仪对其光催化产氢性能进行表征。结果表明:当二氧化硅微球/单氰胺混合溶液的离心速率为5500r/min和单氰胺溶液质量分数为70%时,所制备的高结晶反蛋白石结构的g-C_(3)N_(4)(CN5500-70%)层间距为3.23Å,比表面积为32m^(2)/g,光催化产氢性能显著提升,产氢速率为7217.01μmol/(g·h)。该方法制备的高结晶反蛋白石结构g-C_(3)N_(4)具有良好的结晶性和优异的光催化产氢活性,为g-C_(3)N_(4)基催化材料的实际应用提供参考。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) 共沉积 反蛋白石结构 高结晶 光催化
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