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降解2-CEES的类Fenton体系构建与反应机理研究
1
作者 崔燕 郑禾 +2 位作者 钟近艺 陈立坤 辛毅 《环境科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2018年第A02期51-55,共5页
文章以芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)为目标物,考察不同铁盐和配体构成的配合物对Fenton体系降解2-CEES的影响,发现体系中对2-CEES降解效果最好的配合物是由Fe(NO3)3和柠檬酸形成。通过采用异丙醇对自由基进行捕获、抗坏血酸抑... 文章以芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)为目标物,考察不同铁盐和配体构成的配合物对Fenton体系降解2-CEES的影响,发现体系中对2-CEES降解效果最好的配合物是由Fe(NO3)3和柠檬酸形成。通过采用异丙醇对自由基进行捕获、抗坏血酸抑制非自由基氧化物的生成的方法,并结合紫外可见光谱,研究类Fenton体系中的活性物质,发现该体系的主要活性物质是高价铁氧化物,而不是·OH。采用GC-MS和LC-MS对2-CEES在类Fenton体系中的降解产物进行了分析,并推断出了反应机理。 展开更多
关键词 2-氯乙基乙基硫醚 类FENTON 降解 活性物质 反应机理
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H_2O_2/[C_nMIm]HCO_3对CEES的消毒动力学及机理 被引量：2
2
作者 王志成 习海玲 +2 位作者 孔令策 赵三平 左言军 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2016年第12期2191-2198,共8页
合成了4种不同烷基链长的1-烷基-3-甲基咪唑碳酸氢盐([C_nMIm]HCO_3,n=2,4,6,8)离子液体(ILs),并以H_2O_2水溶液(质量分数30%)为氧化剂,研究了H_2O_2在[C_nMIm]HCO_3离子液体、H_2O和C_2H_5OH中对芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(CEES)的... 合成了4种不同烷基链长的1-烷基-3-甲基咪唑碳酸氢盐([C_nMIm]HCO_3,n=2,4,6,8)离子液体(ILs),并以H_2O_2水溶液(质量分数30%)为氧化剂,研究了H_2O_2在[C_nMIm]HCO_3离子液体、H_2O和C_2H_5OH中对芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(CEES)的消毒能力,考察了离子液体烷基链长、H_2O_2/CEES摩尔比和反应温度对消毒率的影响,并对反应活化能和产物进行了分析.结果表明,H_2O_2在不同溶剂中对CEES的消毒能力依次为[BMIm]HCO_3>[EMIm]HCO_3>[HMIm]HCO_3>[OMIm]HCO_3>C2H5OH>H2O.对于CEES在[BMIm]HCO_3中形成的20 mg/m L的毒剂溶液,当n(H_2O_2)∶n(CEES)=10时,H_2O_2可在30 min内消毒99.58%的CEES,且该体系具有一定的低温(243 K)消毒能力.该反应为一级反应,活化能为15.59k J/mol,低于单一过碳酸钠与CEES的反应活化能.化学发光测试结果表明,在碳酸氢根活化过氧化氢(BAP)体系中,咪唑基离子液体可抑制亚砜被超氧阴离子(·O_2^-)过度氧化为砜. 展开更多
关键词 离子液体 洗消 2-氯乙基乙基硫醚 碳酸氢根活化过氧化氢
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过碳酸钠/钼酸钠体系对2-氯乙基乙基硫醚的降解机理与动力学研究 被引量：7
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作者 张磊 习海玲 +2 位作者 王琦 左言军 张淑琴 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第10期1695-1699,共5页
研究了不同温度下过碳酸钠/钼酸钠体系和单一过碳酸钠对芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)降解动力学规律,建立了相应的反应速率方程;利用液质联用技术分析了降解产物,并利用顺磁共振技术检测了过碳酸钠/钼酸钠体系产生的活性成分,... 研究了不同温度下过碳酸钠/钼酸钠体系和单一过碳酸钠对芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)降解动力学规律,建立了相应的反应速率方程;利用液质联用技术分析了降解产物,并利用顺磁共振技术检测了过碳酸钠/钼酸钠体系产生的活性成分,推测了反应机理.结果表明,两种体系对2-CEES降解反应均为一级反应,过碳酸钠/钼酸钠体系对2-CEES消毒的活化能为8.36 kJ.mol-1,单一过碳酸钠对2-CEES降解的活化能为44.73 kJ.mol-1,添加钼酸钠能有效降低反应活化能,提高反应速率;主要降解产物为C2H5S(O)C2H4OH、C2H5S(O)C2H4Cl、C2H5S(O2)C2H4OH以及C2H5S(O)C2H3,体系产生的主要活性物种为单线态氧1O2,推测反应同时存在水解与氧化反应. 展开更多
关键词 2-氯乙基乙基硫醚 过碳酸钠 钼酸钠 动力学 机理
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响应面法优化过氧化氢活化配方及其对2-氯乙基乙基硫醚污染水的降解
4
作者 肖博仁 秦汉强 +2 位作者 杨金星 齐丽红 左国民 《环境污染与防治》 CAS CSCD 北大核心 2022年第8期1020-1024,1029,共6页
以化学毒剂芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)为消毒对象,采用基于中心组合设计的响应面法,建立回归方程,确定过氧化氢(H_(2)O_(2))/乙酰胍(ACG)消毒体系最优活化配方。结果表明:(1)3个因素对消毒率均具有极显著或显著影响,其强弱... 以化学毒剂芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)为消毒对象,采用基于中心组合设计的响应面法,建立回归方程,确定过氧化氢(H_(2)O_(2))/乙酰胍(ACG)消毒体系最优活化配方。结果表明:(1)3个因素对消毒率均具有极显著或显著影响,其强弱顺序为pH>H_(2)O_(2)质量分数>ACG质量分数。(2)最优配方为H_(2)O_(2)质量分数1.24%、ACG质量分数3.82%、pH=9.39,回归方程预测消毒率为99.4%,实测消毒率平均为99.5%,回归方程与实际消毒结果吻合程度好。(3)当对硫磷、对氧磷、乙硫醇、乙硫醚、氰化钠均为20 mg/mL时,消毒30 min后危险化学品均未检出,消毒率均大于99.9%;受低溶解度影响,当甲拌磷质量浓度为5 mg/mL时,消毒30 min后消毒率亦可达到99.5%。 展开更多
关键词 过氧化氢 乙酰胍 响应面法 2-氯乙基乙基硫醚 活化配方
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联吡啶铁/H_2O_2体系在可见光下降解芥子气模拟剂2-CEES 被引量：10
5
作者 管臣 习海玲 +2 位作者 赵进才 乔江波 郭楠 《分子催化》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第2期162-167,共6页
采用联吡啶铁/H2O2体系在可见光照射条件下(λ>450nm)降解芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES).考察了不同反应条件下的降解效果,通过EPR分析确定了反应过程中产生的高活性物种,利用GC-MS和NMR等方法分析了反应的产物,跟踪了反应... 采用联吡啶铁/H2O2体系在可见光照射条件下(λ>450nm)降解芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES).考察了不同反应条件下的降解效果,通过EPR分析确定了反应过程中产生的高活性物种,利用GC-MS和NMR等方法分析了反应的产物,跟踪了反应过程中TOC的变化,并根据结果对2-CEES光催化降解的反应机理进行了探讨. 展开更多
关键词 可见光助Fenton 降解 2-氯乙基乙基硫醚 (2-cees)
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芽孢杆菌C1对2-氯乙基乙基硫醚的脱氯性能及代谢响应机制
6
作者 晏磊 赖金龙 +2 位作者 付倩 张宇 罗学刚 《生态毒理学报》 2025年第4期303-315,共13页
2-氯乙基乙基硫醚(2-chloroethyl ethyl sulfide,2-CEES)作为一种氯代烷烃,被用作研究有机氯类污染降解的模拟物质。本研究以2-CEES污染土壤中分离出的一株芽孢杆菌C1为对象,评估了其对2-CEES的脱氯能力,通过单因素实验结合响应曲面法... 2-氯乙基乙基硫醚(2-chloroethyl ethyl sulfide,2-CEES)作为一种氯代烷烃,被用作研究有机氯类污染降解的模拟物质。本研究以2-CEES污染土壤中分离出的一株芽孢杆菌C1为对象,评估了其对2-CEES的脱氯能力,通过单因素实验结合响应曲面法优化其降解效果,利用非靶向代谢组学探究细菌对2-CEES污染的生物降解特性,利用气相色谱-质谱(GC-MS)检测有机相,预测了2-CEES的生物降解路径。结果显示,芽孢杆菌C1在4-羟乙基哌嗪乙磺酸-氢氧化钠(HEPES-NaOH)缓冲液浓度为82.29 mmol·L^(-1),丙三醇的体积分数20.54%,培养到第50.30小时对2-CEES(1.0 mg·mL-1)的脱氯率达82.20%。通过KEGG富集分析发现,2-CEES胁迫显著影响芽孢杆菌C1的代谢网络,特别是硫代谢、精氨酸生物合成和能量代谢途径。高浓度2-CEES胁迫可抑制细菌精氨酸生物合成、鸟氨酸循环代谢水平,但激活了苯丙氨酸代谢通路、苯甲酸酯降解水平,进而提高细胞对2-CEES污染的代谢能力。而低浓度胁迫下促进自身的代谢水平,如精氨酸生物合成和氧化磷酸化途径。通过对检测到的有机物进行生物降解路径预测,发现除了2-CEES的脱氯反应和取代基的直接水解反应外,还发生了活泼中间体自由基的二次聚合过程。 展开更多
关键词 2-氯乙基乙基硫醚 芽孢杆菌 生物刺激 代谢组学
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锆基金属有机骨架材料/活性碳纤维复合材料的制备及其降解性能 被引量：2
7
作者 刘其霞 张天昊 +2 位作者 季涛 葛建龙 单浩如 《纺织学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第9期134-143,共10页
为改善活性碳材料在芥子气防护过程中存在的吸附易饱和、处置不当易造成二次污染等问题,制备了一种以活性碳纤维(ACF)为基材的新型降解材料。首先利用抽滤法将纳米锆溶胶沉积到ACF表面,随后采用层层自组装法,以ZrCl 4为金属簇、对苯二... 为改善活性碳材料在芥子气防护过程中存在的吸附易饱和、处置不当易造成二次污染等问题,制备了一种以活性碳纤维(ACF)为基材的新型降解材料。首先利用抽滤法将纳米锆溶胶沉积到ACF表面,随后采用层层自组装法,以ZrCl 4为金属簇、对苯二甲酸为有机配体,在纤维表面原位生长锆基金属有机骨架材料(Zr-MOF),最终制备出一种对芥子气模拟剂2-氯乙基乙基硫醚(CEES)有较高降解性能的Zr-MOF/ACF复合材料,综合采用扫描电子显微镜、X射线衍射、比表面积及孔结构分析等手段进行表征,并测试了其对CEES的降解性能和力学性能。结果表明:锆溶胶的引入有效提高了Zr-MOF在ACF表面的负载量,从而提升了所得材料对CEES的降解性能,并且力学性能也获得显著提高;综合考虑样品的降解性能、拉伸强度与制备效率,将经锆溶胶处理后进行15次循环处理的样品定为最佳工艺样品,经过24 h反应后,对CEES的降解率为83.08%,断裂强度为0.40 MPa,相比于酸化处理的活性碳纤维毡,复合材料的拉伸强度提升了80.99%。 展开更多
关键词 锆基金属有机骨架材料 层层自组装法 2-氯乙基乙基硫醚 活性碳纤维 化学战剂
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超薄Sm-MOF纳米片的合成及可见光催化降解芥子气模拟剂性能 被引量：3
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作者 冯丽 邵兰兴 +2 位作者 李思骏 全文选 庄金亮 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第4期49-56,共8页
超薄金属-有机框架材料(MOFs)纳米片具有高密度、易暴露的表面活性位点、较短的底物/产物扩散路径等特点,是性能优异的异相催化剂.本文以光活性有机配体(H_(4)TBAPy)和镧系金属离子Sm^(3+)构筑光活性超薄MOFs纳米片,以苯甲酸作为调节剂... 超薄金属-有机框架材料(MOFs)纳米片具有高密度、易暴露的表面活性位点、较短的底物/产物扩散路径等特点,是性能优异的异相催化剂.本文以光活性有机配体(H_(4)TBAPy)和镧系金属离子Sm^(3+)构筑光活性超薄MOFs纳米片,以苯甲酸作为调节剂,利用微波法快速合成了Sm-TBAPy二维纳米片.利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和氮气吸附-脱附等手段表征了Sm-TBAPy二维纳米片的形貌、结构和组成.所合成的Sm-TBAPy为单分散二维纳米片,宽度约为200 nm,厚度约为12 nm,BET比表面为163 m^(2)/g,禁带宽度为2.62 eV.Sm-TBAPy二维纳米片在室温、氧气氛围和可见光照射条件下,可将芥子气模拟剂[2-氯乙基乙基硫醚(CEES)]高效、高选择性氧化成亚砜产物CEESO,且催化剂经过4次循环使用仍保持较高的催化性能.结合电子顺磁共振波谱,提出了Sm-TBAPy二维纳米片可见光催化氧化CEES的催化机理. 展开更多
关键词 超薄金属-有机框架材料纳米片 芥子气 可见光催化 2-氯乙基乙基硫醚 微波合成
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基于表面增强拉曼光谱技术的芥子气模拟剂快速检测方法研究 被引量：2
9
作者 刘涛 顾家镭 +1 位作者 刘国坤 田中群 《分析测试学报》 CAS CSCD 北大核心 2021年第4期605-611,共7页
该文基于具有单分子水平高灵敏度和指纹图谱高分辨率的表面增强拉曼光谱(Surface enhanced Raman spectroscopy,SERS)技术,以2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)作为芥子气模拟剂,50 nm金纳米溶胶为SERS基底,系统开展了芥子气模拟剂的快速分析检... 该文基于具有单分子水平高灵敏度和指纹图谱高分辨率的表面增强拉曼光谱(Surface enhanced Raman spectroscopy,SERS)技术,以2-氯乙基乙基硫醚(2-CEES)作为芥子气模拟剂,50 nm金纳米溶胶为SERS基底,系统开展了芥子气模拟剂的快速分析检测方法研究。研究结果表明,该方法对2-CEES的最低检出质量浓度为10μg/L,且在大型拉曼和便携拉曼仪器上均获得了稳定重复的结果,有望用于环境水体中芥子气的现场快速定性分析检测。 展开更多
关键词 芥子气 2-氯乙基乙基硫醚(2-cees) 表面增强拉曼光谱(SERS) 金纳米溶胶
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