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具有光热效应的多级Ti_(3)C_(2)/Bi_(12)O_(17)Br_(2)肖特基异质结简单合成及其太阳能驱动抗生素光降解的研究
1
作者 刘超 余欢 +6 位作者 李佳明 余茜 郁壮志 宋玉玺 张峰 张勤芳 邹志刚 《物理化学学报》 北大核心 2025年第7期4-17,共14页
在去除盐酸四环素(TC)方面,光催化技术被认为是一种高效和绿色的方法,可满足可持续发展的需求。本研究采用简单的搅拌过程来构建具有多级结构的Ti_(3)C_(2)/Bi_(12)O_(17)Br_(2)(命名为TBOB)肖特基异质结,其中Bi_(12)O_(17)Br_(2)组分... 在去除盐酸四环素(TC)方面,光催化技术被认为是一种高效和绿色的方法,可满足可持续发展的需求。本研究采用简单的搅拌过程来构建具有多级结构的Ti_(3)C_(2)/Bi_(12)O_(17)Br_(2)(命名为TBOB)肖特基异质结,其中Bi_(12)O_(17)Br_(2)组分紧密地沉积在Ti_(3)C_(2)表面。通过模拟太阳光下降解TC来评价所有样品的光催化性能。与Bi_(12)O_(17)Br_(2)相比,所制备的TBOB复合材料表现出更好的光降解活性,活性的增强归功于Ti_(3)C_(2)和Bi_(12)O_(17)Br_(2)之间的协同效应,增加Ti_(3)C_(2)的负载量可提高光捕获能力,肖特基异质结的形成可促进有效的电荷载流子分离,以及光热效应可促进表面反应动力学。此外,对影响TBOB复合材料光催化性能的关键因素进行了详细的研究。自由基捕获实验和电子顺磁共振(EPR)技术证实了•O2−和e−是TC光催化降解的主要活性物种。结合实验分析和理论计算,提出并讨论了可能的电荷载流子转移途径和光催化降解机理。本研究为合理设计高效光热辅助Ti_(3)C_(2)基光催化剂提供了理论和实验依据。 展开更多
关键词 Bi_(12)O_(17)Br_(2) Ti_(3)C_(2) 肖特基异质结 光热效应 光降解
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无碳酸乙烯酯电解液定向构筑正极电解质界面相实现高电压钴酸锂的宽温域稳定运行 被引量：1
2
作者 彭羽 陈嘉威 +5 位作者 殷悦 曹永杰 廖莫愁 王丛笑 董晓丽 夏永姚 《物理化学学报》 北大核心 2025年第8期103-114,共12页
提升钴酸锂(LCO)正极的充电截止电压是提高锂离子电池(LIBs)能量密度的直接策略。然而,高电压下正极-电解质界面相(CEI)的不稳定性严重制约了高能量密度LIBs的发展。因此,本研究利用无碳酸乙烯酯(EC)的电解液设计,通过构建兼具化学稳定... 提升钴酸锂(LCO)正极的充电截止电压是提高锂离子电池(LIBs)能量密度的直接策略。然而,高电压下正极-电解质界面相(CEI)的不稳定性严重制约了高能量密度LIBs的发展。因此,本研究利用无碳酸乙烯酯(EC)的电解液设计,通过构建兼具化学稳定性与机械强度的氟/硼复合CEI以提升界面稳定性。采用碳酸丙烯酯(PC)及氟代碳酸乙烯酯(FEC)作为溶剂,增强电解液的抗氧化稳定性,促进CEI中氟化锂(LiF)组分的生成,提升其机械强度。同时,引入双草酸硼酸锂(LiBOB)添加剂,在CEI中形成含硼交联聚合物(LiB_(x)O_(y))组分,以其柔性结构特征弥补LiF层的不足之处。最终,构建出具有富无机相(LiF和Li_(2)C_(2)O_(4))嵌入含硼类聚合物(LiB_(x)O_(y))基体结构的刚柔并济CEI。这种CEI其兼具结构致密性、良好的机械稳定性与电化学稳定性等优点,有效抑制高电压下LCO的界面副反应及不可逆结构退化。实验结果表明,无EC的PC基电解液使LCO正极在4.6 V高截止电压下展现出优异的电化学性能,0.5C倍率循环200次后容量保持率达82%。此外,石墨||LCO全电池在4.5 V截止电压下表现出显著提升的循环稳定性,并实现−40–80℃宽温域范围内的稳定运行,验证了该优化电解液衍生的刚柔并济CEI的有效性。本研究突破传统EC基电解液设计范式,为开发高性能、宽温域及可持续PC基电解液提供了新思路。 展开更多
关键词 高电压电解液 无碳酸乙烯酯电解液 添加剂 钴酸锂 正极-电解质界面相
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基于轻量级深度神经网络的核磁共振波谱降噪 被引量：1
3
作者 詹昊霖 房启元 +4 位作者 刘佳伟 史晓琦 陈心语 黄玉清 陈忠 《物理化学学报》 北大核心 2025年第2期90-97,共8页
核磁共振(NMR)波谱是一种用于探测分子结构和提供定量分析的稳健的非侵入性表征技术。然而,进一步的NMR应用通常受到低灵敏度性能的限制,尤其是对于异核实验。在此,我们提出了一种轻量级的深度学习协议,用于高质量、可靠和快速的NMR波... 核磁共振(NMR)波谱是一种用于探测分子结构和提供定量分析的稳健的非侵入性表征技术。然而,进一步的NMR应用通常受到低灵敏度性能的限制,尤其是对于异核实验。在此,我们提出了一种轻量级的深度学习协议,用于高质量、可靠和快速的NMR波谱降噪。该深度学习(DL)协议具有轻量级的网络优势和快速的计算效率,有效地抑制噪声和伪峰信号,并恢复几乎完全淹没在严重噪声中的目标弱峰,从而实现了可观的信噪比提升。此外,它仅使用物理驱动的仿真NMR数据学习,在频域中实现令人满意的波谱去噪,并允许区分真实信号和噪声伪影。此外,训练的轻量级网络模型通用于一维和多维NMR波谱,并适用于不同的化学样品。因此,本研究呈现的深度学习方法在化学、生物学、材料和生命科学等领域具有应用潜力。 展开更多
关键词 核磁共振波谱 人工智能 深度学习 谱图去噪 轻量级网络
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层状双金属氢氧化物的层间阴离子对衍生的Ni-Al_(2)O_(3)催化剂光热催化CO_(2)甲烷化反应的影响 被引量：2
4
作者 郭李娜 李睿哲 +5 位作者 孙闯 罗小利 石义秋 原弘 欧阳述昕 张铁锐 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期68-78,共11页
太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这... 太阳能驱动的二氧化碳(CO_(2))甲烷化反应不仅有助于减少多余的碳排放,而且是生产燃料的重要途径。层状金属双氢氧化物(layered double hydroxides,LDH)可以在高温还原气(H_(2)/Ar)氛围中还原,转化为金属负载于氧化物(MO)的催化剂。这些催化剂在CO_(2)加氢反应中作为优秀的光热催化剂被广泛应用。然而,有关LDH的层间阴离子类型如何影响CO_(2)甲烷化活性的研究还相对有限。本文研究了包含不同层间阴离子的镍(Ni)铝(Al)LDH前驱体,通过在H_(2)/Ar气氛中还原处理,制备了一系列Ni负载在氧化铝(Al_(2)O_(3))上的MO催化剂,这些催化剂被命名为NiAl-x-MO(其中x代表CO_(3)、NO_(3)、Cl和SO_(4),分别代表碳酸根、硝酸根、氯离子和硫酸根等阴离子)。其中,NiAl-CO_(3)-MO催化剂表现出50.1%的CO_(2)转化率,99.9%的甲烷(CH_(4))选择性以及94.4 mmol∙g^(−1)∙h^(−1)的CH_(4)产出速率。与之相比,NiAl-Cl-MO和NiAl-SO_(4)-MO催化剂的CO_(2)甲烷化活性极低。H_(2)程序升温脱附(temperature programmed desorption with H_(2),H_(2)-TPD)实验和密度泛函理论计算(density functional theory,DFT)结果表明,低CO_(2)转化率是由于残留的氯(Cl)或硫(S)与金属Ni形成的强配位键阻碍了H_(2)的吸附和活化。因此,在设计LDH衍生的催化剂,特别是用于氢化反应的Ni基催化剂时,应优先考虑层间阴离子在LDH中的重要作用。 展开更多
关键词 光热催化 CO_(2)甲烷化 Ni-Al_(2)O_(3)催化剂 层状金属双氢氧化物 层间阴离子
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原子精确的(AgPd)_(27)团簇用于硝酸盐电还原制氨:一种配体诱导策略来调控金属核 被引量：1
5
作者 秦露冰 孙芳 +5 位作者 李美银 范浩 王立开 唐青 王春栋 唐正华 《物理化学学报》 北大核心 2025年第1期97-110,共14页
电化学硝酸根还原反应(eNO_(3)^(–)RR)合成氨是一种可持续的将环境污染物转化为高附加值产品的方法。钯基双金属纳米催化剂作为高效催化剂已显示出巨大的前景,但调控其组成和构型以提高催化性能并实现深入的机理理解仍然很有挑战。通... 电化学硝酸根还原反应(eNO_(3)^(–)RR)合成氨是一种可持续的将环境污染物转化为高附加值产品的方法。钯基双金属纳米催化剂作为高效催化剂已显示出巨大的前景,但调控其组成和构型以提高催化性能并实现深入的机理理解仍然很有挑战。通过使用不同供/吸电子官能团的两个配体,我们成功地制备了两个原子精确的(AgPd)27双金属团簇,即Ag_(18)Pd_(9)(C_(8)H_(4)F)_(24)(简称Ag_(18)Pd_(9))和Ag_(22)Pd_(5)(C_(9)H_(10)O_(2))_(26)(简称Ag_(22)Pd_(5))。两个团簇的金属核具有明显不同组成和构型,其中Ag_(18)Pd_(9)为中间层是9个Pd原子的“三明治”型金属核结构,Ag_(22)Pd_(5)为M_(13)构型组成的棒状金属核结构,而5个钯原子位于M_(13)构型的顶点和中心位置。出乎意料的是,Ag_(22)Pd_(5)表现出明显优于Ag_(18)Pd_(9)的eNO_(3)^(−)RR性能。具体表现来说,Ag_(22)Pd_(5)在−0.6 V时NH_(3)的法拉第效率和产生速率达到最高,分别为94.42%和1.41 mmol·h^(−1)·mg^(−1),但Ag_(18)Pd_(9)的NH_(3)的最高法拉第效率和产生速率只有在−0.5 V时的43.86%和0.41 mmol·h^(−1)·mg^(−1)。原位衰减全反射表面增强红外光谱(ATR-SEIRAS)测试提供了反应中间体的实验证据,从而揭示了反应途径,也表明Ag_(22)Pd_(5)比Ag_(18)Pd_(9)具有更强的NO_(3)–吸附和NH_(3)脱附能力。理论计算表明,配体脱落的团簇可以暴露AgPd双金属位点,Ag-Pd位点为协同催化活性位点,不同构型的AgPd活性位点有显著差异,其中Ag_(22)Pd_(5)中的活性位点更有利于NO_(3)^(−)吸附和NH_(3)脱附,从而加速催化过程。 展开更多
关键词 电化学硝酸盐还原反应 原子精确双金属团簇 Ag_(18)Pd_(9)(C_(8)H_(4)F)_(24) Ag_(22)Pd_(5)(C_(9)H_(10)O_(2))_(26) 原位衰减全反射表面增强红外光谱 理论计算
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基于小数据集的机器学习预测酰胺键合成转化率 被引量：1
6
作者 李兴海 吴志森 +1 位作者 张利静 陶胜洋 《物理化学学报》 北大核心 2025年第2期81-89,共9页
机器学习(ML)在分子合成领域显示了重要的应用前景。然而,准确的机器学习预测依赖于大量实验数据,而通过传统实验方法获得成千上万的实验数据仍然是一个巨大的挑战。因此,基于小数据集得到可接受的预测模型是目前该领域亟待解决的重要... 机器学习(ML)在分子合成领域显示了重要的应用前景。然而,准确的机器学习预测依赖于大量实验数据,而通过传统实验方法获得成千上万的实验数据仍然是一个巨大的挑战。因此,基于小数据集得到可接受的预测模型是目前该领域亟待解决的重要问题。本研究通过构建1152个反应数据,利用大量有化学意义的特征描述符,通过多维数据分析获得了有效的预测结果,证明了基于小数据集的机器学习算法可以可靠地预测酰胺键合成反应的转化率。研究比较了6种机器学习算法的预测精度,其中随机森林表现出卓越的预测性能(R^(2)>0.95)。同时,在预测未知芳胺分子的转化率时,研究发现在训练集中加入少量未知分子的相关反应数据,即使数据集较小,也能显著提升对未知分子转化率的预测准确性,揭示了一种利用小数据集得到较好预测结果的方法。本研究为小数据集下的机器学习辅助化学合成研究提供了参考价值。不久的将来,机器学习将有力地推动有机合成化学的智能化发展。 展开更多
关键词 酰胺键合成 机器学习 特征描述符 随机森林算法 小数据集
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Cu基和Pt基甲醇水蒸气重整制氢催化剂研究进展 被引量：1
7
作者 刘雪 王力鹏 +7 位作者 李璐伶 王凯 刘文举 胡彪 曹道帆 江锋浩 李俊国 刘科 《物理化学学报》 北大核心 2025年第5期74-102,共29页
甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming,MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径,在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成,其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子... 甲醇水蒸气重整(methanol steam reforming,MSR)反应是实现甲醇在线制氢的重要途径,在清洁能源应用中具有重要作用。MSR反应中的催化性能直接影响氢气产量和副产物组成,其中Cu基和Pt基催化剂被广泛研究。其催化机制主要涉及甲醇和水分子中C―H和O―H键的断裂。Cu基催化剂的活性依赖于Cu^(0)和Cu^(+)位点的比例及协同作用,Pt基催化剂则通过Pt^(0)、Pt^(δ+)或Pt^(2+)活性位点与氧空位的相互作用发挥作用。然而,活性金属与载体之间的电子转移及相互作用机制仍存争议,影响金属价态、吸附位点及反应路径选择,特别是在甲醇脱氢生成中间产物(如甲醛、甲酸和甲酸甲酯)的反应路径上,尚未形成统一认识。本文总结了Cu^(0)与Cu^(+)的单位点与协同位点机制,探讨了Pt基催化剂的直接路径与协同路径,分析In_(2)O_(3)等对Pt位点调控及氧空位生成的促进作用。通过催化性能评估与机理研究,提出了优化催化剂活性和稳定性的策略。本综述不仅深化了对MSR反应机理的理解,还为高效催化剂的设计提供了理论基础和研究方向。 展开更多
关键词 甲醇水蒸气重整制氢 Cu基和Pt基催化剂 活性位点 协同作用 反应路径
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软模板法诱导Cu/Al_(2)O_(3)深孔道结构促进等离子催化CO_(2)加氢制二甲醚
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作者 陈柳云 王文举 +7 位作者 陆泰榕 罗轩 谢新玲 黄科林 覃善丽 苏通明 秦祖赠 纪红兵 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期64-77,共14页
等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化... 等离子体活化非均相催化反应是在温和条件下实现CO_(2)加氢反应的前沿策略。在本研究中,采用软模板法在Al_(2)O_(3-x)上构建了深孔通道结构。以Al_(2)O_(3-x)作为载体,通过浸渍法制备了Cu/Al_(2)O_(3-x)催化剂,并将其应用于等离子体催化CO_(2)加氢制二甲醚(DME)反应。在等离子体催化CO_(2)加氢反应中,Cu/Al_(2)O_(3)-0.75/HZSM-5展现出高性能和高放电效率。其等离子体催化CO_(2)加氢的CO_(2)转化率和DME产率分别达21.98%和9.83%,其中CO、CH_(3)OH和DME的选择性分别为25.39%、29.89%和44.72%。Al_(2)O_(3-x)上的深孔道结构能够作为Cu的负载位点,同时介孔结构的限域效应增强了金属-载体之间的相互作用及Cu的金属分散度。更丰富且更强的Brønsted碱性和Lewis酸性位点促进了CO_(2)的吸附、活化及加氢。值得注意地,锚定在深孔道结构中的Cu位点能够形成电场,从而引导等离子体活化CO_(2)中间体进入难以接近的孔隙中进行加氢反应。深孔通道中等离子体活化CO_(2)中间体的加氢对于提升等离子体催化CO_(2)加氢制DME反应效率具有重要意义。 展开更多
关键词 等离子体催化 CO_(2)加氢 二甲醚 Al_(2)O_(3) 孔道
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石墨烯厚膜热扩散系数与微观结构的关系
9
作者 白天琦 黄坤 +5 位作者 刘法辰 时若晨 任文才 裴嵩峰 高鹏 刘忠范 《物理化学学报》 北大核心 2025年第3期85-93,共9页
电子元件集成度的快速提升对器件热管理提出了更高的要求。石墨烯凭借其出色的导热性能成为备受关注的材料之一。目前制备高热导率石墨烯厚膜的主流方法是将氧化石墨烯组装成膜再还原,尽管前人的研究取得了突出成效,但截止目前仍未能完... 电子元件集成度的快速提升对器件热管理提出了更高的要求。石墨烯凭借其出色的导热性能成为备受关注的材料之一。目前制备高热导率石墨烯厚膜的主流方法是将氧化石墨烯组装成膜再还原,尽管前人的研究取得了突出成效,但截止目前仍未能完全理解石墨烯膜内部缺陷结构对热导率的具体影响机制,这将限制热导率的进一步提升,达到或超过1500 W·m^(-1)·K^(-1)。在氧化石墨烯膜的热还原过程中,不可避免地会形成一些孔洞结构,通过降低整体密度的方式降低热导率。热扩散系数作为决定热导率大小的另一因素,孔洞对其影响因素却尚未被研究过。在这里,我们定义了包含孔洞的石墨烯膜材料特有的本征热扩散系数,并通过多种电子显微学方法、热扩散系数的测试和有限元模拟,详细研究了石墨烯厚膜的本征热扩散系数与微观结构之间的关联。我们旨在阐明孔洞对热扩散系数以及热导率的影响方式和作用机制。研究结果揭示了不同尺寸和数量的孔洞对热扩散系数的影响,发现密集小孔洞结构可使热扩散系数降低39.4%,而同等面积的单一大孔洞结构对热扩散系数的降低仅约16.1%。通过三维重构获得的统计结论也与计算结果完全匹配。其内在机制是密集小孔洞结构的存在对原有传热路径的破坏更为严重,而单一大孔洞结构的这一作用则相对较弱,只是降低了整体密度从而降低热导率。此外,研究发现面外结晶性对热扩散系数有显著影响,进一步增进了对影响热扩散系数的微观机理的认识。通过阐明这些机制,我们的研究加深了对石墨烯厚膜微观结构与热学性能关联的理解,为生产超高热导率的石墨烯厚膜提供了重要信息,也为下一代电子器件热管理解决方案提供了有效策略。 展开更多
关键词 石墨烯厚膜 本征热扩散系数 单一大孔洞 密集小孔洞 面外结晶性
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层状MoS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x)异质结光热转换材料用于太阳能驱动水蒸发
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作者 荣坤 温翠莲 +7 位作者 闻健森 李雄 廖秋刚 鄢思情 许超 张晓亮 萨百晟 孙志梅 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期50-63,共14页
金属1T相二硫化物(1 T-MoS_(2))具有优异的全光谱吸收能力和电导率,与Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene结合将有潜力用于光热转换应用。然而,在MoS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x)异质结中提高1T-MoS_(2)的比例,以及深入理解其形成和性能调控机制还面临挑... 金属1T相二硫化物(1 T-MoS_(2))具有优异的全光谱吸收能力和电导率,与Ti_(3)C_(2)T_(x)MXene结合将有潜力用于光热转换应用。然而,在MoS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x)异质结中提高1T-MoS_(2)的比例,以及深入理解其形成和性能调控机制还面临挑战。本研究通过理论预测与实验研究相结合的方法,揭示了具有金属特性的Ti_(3)C_(2)T_(x)和1T-MoS_(2)可以通过强烈的层间相互作用和高效的电子传输显著提高光热转化性能。通过一步水热法制备了层状MoS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x)异质结,成功增加了1T-MoS_(2)的比例,并实现了在Ti_(3)C_(2)T_(x)纳米片上原位生长MoS_(2)形成多层皱褶的异质结结构。值得注意的是,在功率为0.5 W·cm^(-2)的808 nm激光照射下,MoS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x)异质结可以达到107℃的饱和温度,证明了其具备优异的光热转换能力。此外,将异质结与聚偏二氟乙烯(PVDF)膜结合,构建了一种高效的自浮式水蒸发装置。在模拟一个太阳光照射条件下,能够获得1.79kg·m^(-2)·h^(-1)的蒸发速率和96.4%的蒸发效率。本研究不仅为开发具有高效光热转换性能的MoS_(2)/Ti_(3)C_(2)T_(x)异质结提供了新策略,而且为可持续太阳能驱动光热水蒸发技术的应用开辟了广阔的前景。 展开更多
关键词 MXene 二硫化钼 异质结 光热转化 太阳能驱动水蒸发
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用于糠醇加氢的稳定型Rh/羟基磷灰石催化剂:氧化型金属-载体强相互作用在还原条件下的应用
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作者 唐海莲 陈思远 +3 位作者 刘巧云 白国义 乔波涛 刘菲 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期100-107,共8页
金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条... 金属-载体强相互作用(SMSI)是多相催化中的一个重要概念,其发生可以显著提高催化剂稳定性并可能调变催化剂性能。然而,由于SMSI效应一般是可逆的,在与其构建的氧化还原条件相反的情况下会发生消退,因此其应用一般需要反应条件与构建条件相同或接近,因而受到限制。本研究报道了在羟基磷灰石负载的Rh催化剂(Rh/HAP)体系上构建的氧化型SMSI(O-SMSI)在还原性环境—糠醇加氢中的应用。通过CO吸附原位漫反射红外傅立叶变换光谱和电镜表征,发现经过500℃的高温氧化处理后在Rh/HAP催化剂上形成了O-SMSI效应,该效应伴随着载体对Rh颗粒的包裹行为。在O-SMSI作用下,Rh物种稳定存在于载体表面,其烧结和液相反应下的流失被显著抑制,因此催化剂在循环测试中表现出了稳定的糠醇转换活性和环戊酮选择性。另外,我们还观察到,Rh/HAP体系上的O-SMSI效应及其伴随的包裹行为只是部分可逆而非完全可逆。即使在高达600℃的高温还原后,部分SMSI效应仍然保留,确保了催化剂在还原反应中的稳定性。这一发现极大地拓展了SMSI催化剂的应用范围,并为稳定的加氢催化剂的研发提供了新途径。 展开更多
关键词 氧化型金属-载体强相互作用 羟基磷灰石 铑 稳定性 加氢
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光增强CuO_(x)/TiO_(2)催化丙烯氧气直接环氧化反应
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作者 吕卓岩 丁杨铭 +4 位作者 康磊磊 李林 刘晓艳 王爱琴 张涛 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期108-118,共11页
丙烯氧气直接环氧化(DEP)反应是合成环氧丙烷(PO)一种理想途径,但这一过程极具挑战性。本工作发现通过光热协同催化作用,在CuO_(x)/TiO_(2)催化剂上可以提升PO的生成速率和选择性。在180℃时,引入光照可使PO的生成速率提高20倍以上(从8.... 丙烯氧气直接环氧化(DEP)反应是合成环氧丙烷(PO)一种理想途径,但这一过程极具挑战性。本工作发现通过光热协同催化作用,在CuO_(x)/TiO_(2)催化剂上可以提升PO的生成速率和选择性。在180℃时,引入光照可使PO的生成速率提高20倍以上(从8.2增加到180.6μmol·g^(-1)·h^(-1)),同时选择性提高了3倍以上(从8%增加到27%),打破了半导体在DEP反应中活性和选择性极低的传统认知。动力学研究结果表明,光照可显著降低PO生成的活化能(从95降至40 kJ·mol^(-1))。采用原位电子顺磁共振(EPR)、X射线光电子能谱(XPS)、拉曼光谱和漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)技术,对铜氧化物物种的价态进行了动态表征,确定了氧气分子活化中间体的构型,首次捕捉到促进PO生成的活性氧物种。光生电子能够促进Cu^(+)活性物种的形成以及μ侧过氧化二铜结构的产生,削弱O―O键,从而提高PO的生成速率和选择性。本工作为设计用于DEP反应的半导体光催化剂奠定良好的基础。 展开更多
关键词 光热催化 铜氧化钛 选择氧化 丙烯直接环氧化 氧气活化
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高效靶向示踪钙钛矿纳米系统光电增效抗肿瘤
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作者 李坚 张毓 +8 位作者 闫融融 孙开媛 刘晓晴 梁子尚 焦忆楠 卜晖 陈欣 赵晋津 施剑林 《物理化学学报》 北大核心 2025年第5期124-144,共21页
金属卤化物钙钛矿由于其多维度的晶体结构和优良的荧光成像/示踪及光电转换性质,使其成为一种非常具有前瞻性的光电增效治疗肿瘤材料。然而,传统卤化物钙钛矿纳米晶的水稳定性问题,限制了其应用于生物成像和光电增效肿瘤治疗的药物递送... 金属卤化物钙钛矿由于其多维度的晶体结构和优良的荧光成像/示踪及光电转换性质,使其成为一种非常具有前瞻性的光电增效治疗肿瘤材料。然而,传统卤化物钙钛矿纳米晶的水稳定性问题,限制了其应用于生物成像和光电增效肿瘤治疗的药物递送纳米系统研究。本文将甲氨蝶呤-壳聚糖-叶酸(MTX-CS-FA)成功与钙钛矿纳米晶体CsSn_(0.5)Pb_(0.5)Br_(3)(PeNCs)铆钉连接,制备出了可以在水中稳定228 d且发绿光的PeNCs@MTX-CS-FA纳米载药体系。在可见光照射下,新型PeNCs@MTX-CS-FA纳米载药体系增效抗肿瘤治疗原理:钙钛矿纳米晶体产生电子和活性氧(ROS);钙钛矿光生空穴耗竭过表达的谷胱甘肽(GSH);甲氨蝶呤(MTX)抑制二氢叶酸还原酶(DHFR)活性,导致肿瘤细胞的脂质过氧化,上述三点共同作用抑制肿瘤细胞的增殖、促进肿瘤细胞凋亡。在动物体内实验中,采用小鼠移植肿瘤模型,累积用药量达2.4mg PeNCs@MTX-CS-FA纳米载药系统时,肿瘤体积减少了约63.68%和肿瘤重量下降了约63.26%。通过生物安全性评估实验证实,在治疗剂量下,小鼠肝、肾等器官功能正常,说明纳米体系具有良好的生物安全性,并且研究发现钙钛矿纳米颗粒经小鼠肠道排出,小鼠粪便呈现出与原始钙钛矿晶体相同的绿色荧光,金属卤化物钙钛矿纳米载药体系在生物成像和光电催化化疗方面呈现优异的增效抗肿瘤治疗效果。 展开更多
关键词 肿瘤治疗 生物成像 钙钛矿纳米颗粒 光电催化化疗
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电容去离子提锂技术中电极材料的研究进展
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作者 陈泽秋 蔡黎淼 +5 位作者 关杰 李瞻洋 王昊 郭耀广 徐兴涛 潘丽坤 《物理化学学报》 北大核心 2025年第8期58-76,共19页
随着新能源领域对锂资源需求的持续增长,开发高效的锂提取技术变得及其重要。然而,由于其高能耗和可能引发的二次污染问题,传统的锂提取和回收技术具有实际应用和发展的局限性。电容去离子(CDI)技术作为一种新兴的锂提取技术,在效率、... 随着新能源领域对锂资源需求的持续增长,开发高效的锂提取技术变得及其重要。然而,由于其高能耗和可能引发的二次污染问题,传统的锂提取和回收技术具有实际应用和发展的局限性。电容去离子(CDI)技术作为一种新兴的锂提取技术,在效率、成本效益和能源消耗方面展现出巨大的潜力。本综述从文献计量入手,剖析了CDI提锂的关键研究主题,进而全面总结了在CDI提锂技术中电极材料的最新进展,并探讨了使用这些材料构建的各种CDI系统类型。本研究详细阐明了CDI系统中用于锂资源回收的主要电极材料——水系锂离子电极材料(包括LiFePO_(4)、LiMn_(2)O_(4)、LiNi_(1/3)Co_(1/3)Mn_(1/3)O_(2)等)及其修饰材料(包括碳纳米管、石墨烯、MOF等)。此外,本文讨论了通过不同的电容去离子(CDI)系统提高锂提取效率,并评估了各种先进电极材料在这些系统中的性能。文末强调了机器学习在CDI提锂领域的应用潜力,并期望本研究将为未来开发基于CDI的高效锂提取系统提供坚实的理论基础和实践指导。 展开更多
关键词 电容去离子 锂离子提取 电化学 电极材料
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中空结构光催化剂
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作者 刘方璇 刘子妍 +3 位作者 周国伟 高婷婷 刘文宇 孙彬 《物理化学学报》 北大核心 2025年第7期18-43,共26页
利用太阳能驱动的光催化技术,有望成为缓解环境和能源压力的可行策略。因此,光催化性能的优异与否取决于光催化剂的合理设计。通过考虑形貌调控、带隙工程、助催化剂修饰以及异质结构建等因素,可以开发出性能优异的光催化剂。基于中空... 利用太阳能驱动的光催化技术,有望成为缓解环境和能源压力的可行策略。因此,光催化性能的优异与否取决于光催化剂的合理设计。通过考虑形貌调控、带隙工程、助催化剂修饰以及异质结构建等因素,可以开发出性能优异的光催化剂。基于中空结构光催化剂独特特性的启发,具有中空结构的光催化剂在光催化剂设计中赋予了诸多优势,包括增强光的多重折射和反射、缩短光生载流子的传输距离以及提供丰富的表面反应位点。在此,我们系统地回顾了中空结构光催化剂的最新研究进展,并总结了其几何形貌、内部结构和化学成分的多样性。具体而言,我们重点介绍了中空结构光催化剂的合成策略,包括硬模板法、软模板法和无模板法。此外,还详细总结了一系列中空结构光催化剂,如金属氧化物、金属硫化物、金属有机框架和共价有机框架等。随后,我们概述了中空结构光催化剂在光催化污染物降解、H2生成、H_(2)O_(2)生成、CO_(2)还原和N_(2)固定等领域的潜在应用。同时,深入探讨了中空结构与光催化性能之间的内在关系。最后,我们分析了中空结构光催化剂未来发展方向中的挑战和前景。该综述为更好地设计中空结构光催化剂以满足环境修复和能源转换需求提供了启示。 展开更多
关键词 中空结构 光催化剂 异质结 合成策略 环境修复 能源转换
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调整Keggin型多金属氧酸盐电子结构构建S型异质结用于光催化析氢
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作者 苗鑫宇 杨浩 +2 位作者 何杰 王晶 靳治良 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期23-35,共13页
缓慢的电子迁移速率和显著的电子-空穴复合是实现高光催化效率的重大障碍。利用多种催化剂构建异质结可以有效增强电荷分离。通过水热合成制备了一系列Keggin型空心十二面体多金属氧酸盐,并通过添加金属元素对其分子轨道进行修饰。金属... 缓慢的电子迁移速率和显著的电子-空穴复合是实现高光催化效率的重大障碍。利用多种催化剂构建异质结可以有效增强电荷分离。通过水热合成制备了一系列Keggin型空心十二面体多金属氧酸盐,并通过添加金属元素对其分子轨道进行修饰。金属元素的引入调节了多金属氧酸盐的电子结构,有效增强了多金属氧酸盐的电子聚集能力。单一组分催化剂常常面临严重的空穴-电子复合问题。为了解决这一问题,提出了构建异质结的方案以提高电子传输效率。通过将ZnCdS纳米颗粒固定在多金属氧酸盐表面形成异质结结构,显著增强了界面电荷传输能力。密度泛函理论(DFT)计算和实验结果表明,金属组分的调控使多金属氧酸盐具有更有利的能级轨道。ZnCdS和KMoP S型异质结的催化机制也得到了验证。S型异质结的形成进一步提高了电子传输效率,与其他传统异质结相比,实现了光生电子和空穴的高效利用。此外,S型异质结使催化剂的d带中心更接近费米能级,从而提高了导电能力。本文为多金属氧酸盐的能级调控和S型异质结的设计提供了一种新方法。 展开更多
关键词 ZnCdS KEGGIN型多金属氧酸盐 空心结构 电荷密度差分 d带中心调节 S型异质结
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调节O,S共掺杂C_(3)N_(4)中的活性氧生成以促进光催化降解微塑料
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作者 罗雅丹 郑浩 +3 位作者 李鑫 李锋民 唐华 佘希林 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期36-49,共14页
用活性氧(ROS)光催化降解微塑料(MPs)被认为是一种环保且可持续处理水生环境中MPs污染的方法。然而,由于传统光催化剂中电荷载流子的低迁移率和快速复合率使得该手段的使用面临较大挑战。本文通过热聚合耦合热溶剂工艺成功制备了氧硫共... 用活性氧(ROS)光催化降解微塑料(MPs)被认为是一种环保且可持续处理水生环境中MPs污染的方法。然而,由于传统光催化剂中电荷载流子的低迁移率和快速复合率使得该手段的使用面临较大挑战。本文通过热聚合耦合热溶剂工艺成功制备了氧硫共掺杂氮化碳纳米片(OSCN)。其中,O、S共掺杂可以有效降低带隙宽度,并提高氮化碳(C_(3)N_(4))的光响应效率。同时,O/S掺杂原子有效增强了电子分布的离域,提高了载流子的分离能力,进一步促进了ROS的形成并提高了材料的光催化性能。与C_(3)N_(4)相比,OSCN对不同类型MPs(传统的石油基MPs—聚乙烯PE和可生物降解的生物基MPs—聚乳酸PLA)的光催化降解效果和矿化率显著提高,其中PE和PLA的质量损失分别增加了32.8%和34.1%。值得注意的是,OSCN产生的·OH和^(1)O_(2)协同催化了PE的降解,而·OH则是引发PLA光解和水解的主要自由基。本研究对光催化技术在水环境MPs污染修复中的应用具有重要意义。 展开更多
关键词 微塑料 光催化 共掺杂 氮化碳 降解机制
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废塑料促进S型NiCr_(2)O_(4)/孪晶Cd_(0.5)Zn_(0.5)S同质异质结光催化产氢
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作者 田静卓 官朝红 +2 位作者 胡浩斌 刘恩周 杨东元 《物理化学学报》 北大核心 2025年第6期123-136,共14页
同时提升体相和表面电荷分离与利用效率对于实现高效光催化析氢反应至关重要。本研究采用溶剂蒸发策略,将NiCr_(2)O_(4)纳米片负载于孪晶Cd_(0.5)Zn_(0.5)S(T-CZS)纳米颗粒表面,成功制备了NiCr_(2)O_(4)/T-CZS复合材料。经过优化,6%NiCr... 同时提升体相和表面电荷分离与利用效率对于实现高效光催化析氢反应至关重要。本研究采用溶剂蒸发策略,将NiCr_(2)O_(4)纳米片负载于孪晶Cd_(0.5)Zn_(0.5)S(T-CZS)纳米颗粒表面,成功制备了NiCr_(2)O_(4)/T-CZS复合材料。经过优化,6%NiCr_(2)O_(4)/T-CZS在以聚乳酸(PLA)塑料为牺牲剂的NaOH溶液中析氢速率(r(H_(2)))达到81.4 mmol·h^(-1)·g^(-1),这一显著提升主要归因于T-CZS由纤锌矿Cd_(0.5)Zn_(0.5)S(WZ-CZS)和闪锌矿Cd_(0.5)Zn_(0.5)S(ZB-CZS)组成,二者能带结构存在微小差异,使得WZ-CZS与ZB-CZS之间及T-CZS与NiCr_(2)O_(4)之间形成了S型电荷转移路径,从而促进了体相和界面电荷快速分离,确保了具有强还原能力的电子参与析氢反应(HER)。此外,借助NiCr_(2)O_(4)的局域表面等离子体共振(LSPR)效应,增强了体系对紫外-可见-近红外光的吸收,产生的热电子进一步促进了HER。同时,NaOH溶液增强了空穴的氧化反应驱动力,间接提高了HER动力学。研究还发现,其它金属铬酸盐(MCrxOy),如CoCr_(2)O_(4)、AgCrO_(2)、Bi_(6)CrO_(12)、BaCrO_(4)、ZnCr_(2)O_(4)、CdCr_(2)O_(4)、CuCr_(2)O_(4)等,也能不同程度提高T-CZS析氢活性。上述研究结果表明,同质异质结中体相与界面S型电荷转移路径能够实现高效光催化产氢与废塑料降解过程的有效协同,为解决能源与环境挑战提供了新的思路。 展开更多
关键词 光催化 孪晶Cd_(0.5)Zn_(0.5)S NiCr_(2)O_(4) 双S转移路径 同质异质结 废塑料
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钠离子电池铁基聚阴离子正极材料研究进展
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作者 王禹尧 曹志涛 +2 位作者 杜泽宇 曹鑫鑫 梁叔全 《物理化学学报》 北大核心 2025年第4期40-59,共20页
钠离子电池由于资源储量丰富、原料成本低廉、低温和快充性能优异等特点,在电网储能和低速交通领域可与锂离子电池形成互补,具有十分可观的应用前景。正极材料是影响电池整体性能的核心,它既是钠离子电池比能量提高的瓶颈,也是决定电池... 钠离子电池由于资源储量丰富、原料成本低廉、低温和快充性能优异等特点,在电网储能和低速交通领域可与锂离子电池形成互补,具有十分可观的应用前景。正极材料是影响电池整体性能的核心,它既是钠离子电池比能量提高的瓶颈,也是决定电池成本的最重要因素。低成本铁基聚阴离子正极材料由于结构稳定性好、安全性高、随充放电体积应变小等优势,从基础研究到成果产业化方面均受到广泛关注。本文综述了钠离子电池铁基聚阴离子正极材料的最新进展,包括铁基磷酸盐、铁基氟磷酸盐、铁基焦磷酸盐、铁基硫酸盐、铁基混合聚阴离子化合物等。系统分析讨论了各类铁基聚阴离子材料的晶体结构、制备方法、储钠机理和改性策略等,揭示铁基聚阴离子材料化学组成、结构调控与性能提升的构效关系。展望了铁基聚阴离子正极材料从实验室基础研究走向大规模产业应用过程中面临的挑战和对策建议。为新型低成本、高比能正极材料的探索开发和钠离子电池的产业化推进提供理论和技术指导。 展开更多
关键词 钠离子电池 正极材料 铁基聚阴离子化合物 晶体结构 电化学性能
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超高比能电池高锰富锂层状氧化物正极材料面临的挑战与解决策略
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作者 宋亮亮 梁颢严 +2 位作者 李顺清 邱报 刘兆平 《物理化学学报》 北大核心 2025年第8期10-31,共22页
得益于过渡金属和晶格氧共同参与氧化还原反应,富锂层状氧化物(LLOs)具有大于250 mAh∙g^(−1)的比容量,因而成为下一代商用锂离子电池的潜在候选正极材料。为进一步提高理论比容量并减少对环境和健康有害的钴、镍元素依赖,开发高锰富锂... 得益于过渡金属和晶格氧共同参与氧化还原反应,富锂层状氧化物(LLOs)具有大于250 mAh∙g^(−1)的比容量,因而成为下一代商用锂离子电池的潜在候选正极材料。为进一步提高理论比容量并减少对环境和健康有害的钴、镍元素依赖,开发高锰富锂层状氧化物(HM-LLOs)成为一种可行的策略。通过引入更多的Li–O–Li构型,可以促进更多晶格氧参与氧化还原反应,从而提升理论比容量。然而,锰含量的增加也带来了如活化困难和不可逆氧释放等挑战,显著限制了HM-LLOs理论比容量的实际利用。基于此,本文首先探讨了HM-LLOs高理论比容量的来源,随后深入分析了高锰特性引发的结构变化及其对实际比容量利用的限制,最后系统总结了从合成到活性材料改性的多种优化策略,并展望了可能提升HMLLOs实际比容量的未来方向。 展开更多
关键词 锂离子电池 正极材料 富锂层状氧化物 合成优化 改性策略
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