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CO催化氧化催化剂的研究及应用进展
1
作者 朱繁 吴林彦 +3 位作者 喻瑞 任乐 史光 李加旺 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期365-381,I0005,共18页
一氧化碳(CO)的过度排放对地区空气质量和人体健康造成严重威胁.因此,CO的治理迫在眉睫,目前CO催化氧化技术是治理CO最有效的方法.CO氧化催化剂可分为两类:贵金属催化剂和非贵金属催化剂.贵金属催化剂因其催化效率高、耐水抗硫性能好,... 一氧化碳(CO)的过度排放对地区空气质量和人体健康造成严重威胁.因此,CO的治理迫在眉睫,目前CO催化氧化技术是治理CO最有效的方法.CO氧化催化剂可分为两类:贵金属催化剂和非贵金属催化剂.贵金属催化剂因其催化效率高、耐水抗硫性能好,在CO催化净化中受到了广泛的关注.然而,贵金属的稀缺性和昂贵的价格以及复杂的烟气组分,限制了其在工业烟气治理领域中的应用.非贵金属催化剂(如Mn、Cu、Co、Ce等过渡金属氧化物)因其成本低廉,储量丰富,被研究人员视为贵金属催化剂的替代,也逐渐成为研究热点.此外,随着环保标准的日益严格,推动CO氧化催化剂的工业化应用也是当前阶段研究的重点和难点.本综述系统地总结了近年来CO氧化催化剂的研究和应用进展,并展望了未来该类催化剂的研究和应用发展前景. 展开更多
关键词 一氧化碳 催化氧化 贵金属催化剂 非贵金属催化剂 工业应用
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钙钛矿型LaCoO_(3)/g-C_(3)N_(4)异质结的构建及其光催化降解性能 被引量：2
2
作者 白颖琪 赵华 +2 位作者 李会鹏 任欣然 李军 《无机化学学报》 北大核心 2025年第3期480-490,共11页
首先采用柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备钴酸镧(LaCoO_(3),LCO),并利用水热法制备LaCoO_(3)/g-C_(3)N_(4)(LCO/CN)p-n型异质结复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis D... 首先采用柠檬酸辅助溶胶-凝胶法制备钴酸镧(LaCoO_(3),LCO),并利用水热法制备LaCoO_(3)/g-C_(3)N_(4)(LCO/CN)p-n型异质结复合光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和光致发光(PL)光谱对LCO/CN进行了表征,评价了其对盐酸四环素(TC)的光催化降解性能,同时使用自由基捕获剂验证了光催化反应中起作用的活性基团,并推测了反应机理。结果表明,LCO和CN的复合显著增强了CN的光催化活性,当二者质量比为10%时制备的10%LCO/CN呈现出最佳的光催化性能,在120 min内对10 mg·L^(-1)TC的降解率高达96.2%,反应速率常数达到0.01893 min^(-1),分别是CN和LCO的3.04倍和1.93倍。3次循环回收实验结果显示,10%LCO/CN对TC的降解率下降得较少,表明该催化剂具有良好的稳定性和实用性。 展开更多
关键词 g-C_(3)N_(4) LaCoO_(3) 盐酸四环素 异质结 光催化
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甲醇在Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)表面吸附和裂解机理的DFT研究 被引量：2
3
作者 王婉楠 任瑞鹏 吕永康 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期34-40,I0002,共8页
开发高效稳定的甲醇制甲醛催化剂意义重大,但催化剂稳定性差和甲醛选择性低的问题仍然存在.以嵌入氮化碳中的铜四原子团簇(Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2))催化剂作为模型,基于DFT-D3探索了甲醇在催化剂表面吸附和裂解反应机理.结果表明,Cu_(4)... 开发高效稳定的甲醇制甲醛催化剂意义重大,但催化剂稳定性差和甲醛选择性低的问题仍然存在.以嵌入氮化碳中的铜四原子团簇(Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2))催化剂作为模型,基于DFT-D3探索了甲醇在催化剂表面吸附和裂解反应机理.结果表明,Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)具有优异的稳定性和高的甲醛选择性,甲醇在Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2)表面裂解的最优路径为CH_(3)OH→CH_(3)O→CH_(2)O,电荷分析结果显示催化剂与甲醇之间的电子转移使得甲醇得以活化.这些结果为合理设计高效甲醇制甲醛催化剂提供了理论指导. 展开更多
关键词 甲醇 甲醛 DFT Cu_(4)-C_(5)N_(2)H_(2) 裂解机理
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Fe物种对NiMo基催化剂的调控及加氢脱硫性能的影响 被引量：1
4
作者 李晓倩 任申勇 +3 位作者 刘璐 杨驰 申宝剑 徐春明 《化工进展》 北大核心 2025年第2期867-878,共12页
以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体,以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体,采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-T... 以不同浓度的硝酸铁溶液处理的Y分子筛作为载体,以硝酸镍和钼酸铵为活性金属前体,采用等体积浸渍法制备催化剂。利用X射线衍射(XRD)、低温氮气吸附(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、氨气程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等分析方法对Y分子筛及催化剂进行了物化性质表征。以二苯并噻吩为探针在固定床反应器上评价催化剂的加氢脱硫(HDS)性能。结果表明,Fe物种的引入提高了Y分子筛比表面积和孔体积,改善了Y分子筛的酸性,减弱了NiMo金属和载体间的相互作用,调变了NiMo的电子结构,从而使硫化态催化剂具有更短的MoS_(2)平均片晶长度和更高的平均堆垛层数、更高的金属Ni和Mo硫化度及NiMoS活性相比例,显著提高了催化剂的加氢脱硫活性。NiMo/0.12MFe-Y催化剂在260℃时的加氢脱硫转化率达81%,比NiMo/USY催化剂提高了18百分点,并且具有更高的直接脱硫路径选择性。 展开更多
关键词 分子筛 催化剂 电子转移 活性相 加氢脱硫
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沉淀剂对Ni-Ce催化剂催化四氢糠醇选择性加氢开环性能的影响 被引量：1
5
作者 刘琪 李福伟 +4 位作者 孙鹏 高广 席永杰 赵泽伦 黄志威 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第1期14-22,I0001,共10页
生物基呋喃化合物制备高值含羟基聚酯单体是绿色化学领域的研究热点,其中非贵金属催化剂对C—O键断裂的选择性和稳定性仍亟待提高.本文分别以草酸钠(Na_(2|)C_(2)O_(4))、碳酸钠(Na2CO3)、氢氧化钠(NaOH)和草酸(H_(2)C_(2)O_(4))为沉淀... 生物基呋喃化合物制备高值含羟基聚酯单体是绿色化学领域的研究热点,其中非贵金属催化剂对C—O键断裂的选择性和稳定性仍亟待提高.本文分别以草酸钠(Na_(2|)C_(2)O_(4))、碳酸钠(Na2CO3)、氢氧化钠(NaOH)和草酸(H_(2)C_(2)O_(4))为沉淀剂,采用共沉淀法制备了一系列Ni-Ce催化剂,考察了其在四氢糠醇(THFA)氢解开环制1,5-戊二醇反应中的催化性能.利用SEM、XRD、BET、准原位XPS、Raman等表征手段,研究了沉淀剂对催化剂结构的影响,探究了催化剂结构与氢解性能之间的关系.结果表明,以H_(2)C_(2)O_(4)为沉淀剂的催化剂由于具有较小的粒径尺寸和较高浓度的Ni-VO-Ce物种,明显优于其他催化剂的催化性能.在170℃,4 MPa H_(2),反应20 h条件下,该催化剂在THFA氢解反应中对1,5-戊二醇的选择性和收率分别为92.8%和90.4%.该催化剂表现出良好的稳定性,循环套用5次未见明显失活. 展开更多
关键词 Ni-Ce催化剂 C—O键氢解 四氢糠醇 1 5-戊二醇
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稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化制备月桂酸单甘酯工艺的研究 被引量：1
6
作者 蒋佳睿 王佳佳 +5 位作者 王真 朱冰心 王涵 赵孙超 韩晓祥 唐秀娟 《中国粮油学报》 北大核心 2025年第1期104-111,共8页
以可再生资源稻草为原料,经碳化、氨基功能化后通过化学键与硅钨酸结合制备稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂,并借助XRD、FE-SEM、BET、FT-IR、XPS和正丁胺电位滴定等技术手段对催化剂各项性能进行表征。利用月桂酸(LA)与甘油(GL)选择性... 以可再生资源稻草为原料,经碳化、氨基功能化后通过化学键与硅钨酸结合制备稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂,并借助XRD、FE-SEM、BET、FT-IR、XPS和正丁胺电位滴定等技术手段对催化剂各项性能进行表征。利用月桂酸(LA)与甘油(GL)选择性酯化反应为模型考察稻草基碳硅材料固载硅钨酸催化剂的催化性能。研究表明,973 K煅烧的载体固载硅钨酸催化剂(C—Si—NH_(2)—STA)表现出最佳催化性能,载体大比表面积和丰富的孔隙结构及适宜的BrΦnsted酸性是其具有高活性的原因。在GL/LA物质的量比5∶1,催化剂质量分数5%,反应时间2 h,反应温度423 K条件下,C—Si—NH_(2)—STA催化制备月桂酸单甘脂(GML)平均产率为80.7%。 展开更多
关键词 稻草 硅钨酸 月桂酸单甘酯
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辣根过氧化物酶在有机合成中应用的研究进展 被引量：1
7
作者 韩小峰 苏力德 李娜 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第2期166-177,I0003,共13页
生物催化氧化反应以其高度的选择性、温和的反应条件以及对环境的友好性,近年来在有机合成领域逐渐崭露头角,成为化学合成法的有力替代技术.辣根过氧化物酶(horseradish peroxidase,HRP)是一种源自植物辣根的氧化酶,作为一种多功能生物... 生物催化氧化反应以其高度的选择性、温和的反应条件以及对环境的友好性,近年来在有机合成领域逐渐崭露头角,成为化学合成法的有力替代技术.辣根过氧化物酶(horseradish peroxidase,HRP)是一种源自植物辣根的氧化酶,作为一种多功能生物催化剂,它在烷基过氧化物或过氧化氢的作用下,能催化有机物的氧传递反应,表现出高效的催化活性,为绿色合成工艺提供了一种高效的催化剂选择.我们旨在对HRP的最新研究进展进行总结分析,并对HRP的发展趋势进行展望,以期为HRP在有机合成领域的进一步开发利用提供参考. 展开更多
关键词 辣根过氧化物酶 生物催化 有机合成 催化机制
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Pd/FeO_(x)催化剂对转炉放散煤气中CO的催化氧化研究
8
作者 魏国立 张伟 +3 位作者 黄永吉 刘士民 崔新江 石峰 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第5期446-454,I0003,I0004,共11页
转炉炼钢工艺过程中产生的转炉煤气中含有大量的CO,当CO浓度<35%时,企业无法回收利用,通常通过放散塔直燃排放,造成严重的能源浪费和环境污染.CO催化氧化技术是解决上述问题的有效手段,可同时实现转炉放散煤气余热利用和CO催化消除.... 转炉炼钢工艺过程中产生的转炉煤气中含有大量的CO,当CO浓度<35%时,企业无法回收利用,通常通过放散塔直燃排放,造成严重的能源浪费和环境污染.CO催化氧化技术是解决上述问题的有效手段,可同时实现转炉放散煤气余热利用和CO催化消除.本文利用预处理的市售氢氧化铁为载体前体,低担载量的金属Pd为活性组分,采用简单浸渍和原位还原方法制备了系列Pd/FeO_(x)催化剂,用于催化氧化转炉炼钢炼铁过程中产生的CO.催化剂在固定床评价装置中的运行结果表明,模拟放散煤气中CO体积浓度为50%和35%,Pd/FeO_(x)催化剂活性金属担载量为0.1%、0.2%和1%时,CO在室温下均可完全氧化并自持燃烧;当CO浓度为5%时,1%Pd/FeO_(x)催化剂中可在70℃实现完全转化.利用XRD、XPS、TEM、H_(2)-TPR等技术对催化剂进行了系统表征,结果表明载体FeO_(x)与Pd的强相互作用以及还原过程中产生的大量氧空位,可能是Pd/FeO_(x)催化性能优异的原因.此外,1%Pd/FeO_(x)可稳定运行900h以上,展现出良好的催化稳定性和潜在的工业应用前景. 展开更多
关键词 转炉放散煤气 一氧化碳 催化氧化 自持燃烧 催化性能
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山梨醇脱水合成异山梨醇的催化作用研究进展
9
作者 周昊 冯再兴 +3 位作者 贺黎明 杜超 王瑞璞 刘青 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期354-364,I0004,I0005,共13页
随着石油资源供应紧张与能源转型,可再生生物基化学品及其衍生物研究越来越受到重视.异山梨醇作为一种生物基功能性二元醇,有望作为石油基原料替代品,广泛应用于聚合物等领域,近年来备受关注.酸催化的山梨醇脱水环化反应是合成异山梨醇... 随着石油资源供应紧张与能源转型,可再生生物基化学品及其衍生物研究越来越受到重视.异山梨醇作为一种生物基功能性二元醇,有望作为石油基原料替代品,广泛应用于聚合物等领域,近年来备受关注.酸催化的山梨醇脱水环化反应是合成异山梨醇的核心步骤,多种适用于糖醇脱水的催化剂体系被探索出来.综述了近年来已报道的均相与非均相酸性催化剂体系,介绍了均相与非均相催化剂的特点,讨论了不同催化体系的优缺点,并对山梨醇脱水合成异山梨醇的催化研究和工艺开发进行了展望. 展开更多
关键词 异山梨醇 催化脱水 生物基化学品 均相催化剂 非均相催化剂
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[MB_(12)H_(x)]^(2-)催化乙烯中微量乙炔半加氢反应的理论研究
10
作者 陈康杰 王婉楠 +2 位作者 史秀锋 任瑞鹏 吕永康 《太原理工大学学报》 北大核心 2025年第4期639-647,共9页
【目的】乙烯中微量乙炔半加氢存在的主要问题是过度加氢。高浓度的乙烯是导致过度加氢的主要原因,因此,设计具备乙炔富集能力的催化剂对于乙炔半加氢反应具有重要意义。【方法】设计了具有乙炔富集能力的模型催化剂——[MB_(12)H_(x)]^... 【目的】乙烯中微量乙炔半加氢存在的主要问题是过度加氢。高浓度的乙烯是导致过度加氢的主要原因,因此,设计具备乙炔富集能力的催化剂对于乙炔半加氢反应具有重要意义。【方法】设计了具有乙炔富集能力的模型催化剂——[MB_(12)H_(x)]^(2-)(M=Pd、Ni、Ag;x=9、10),基于密度泛函理论(DFT)系统研究了乙烯和乙炔在催化剂表面的吸附行为,及其催化乙炔选择性加氢的反应机理。乙炔加氢反应涉及的各物种(C_(2)H_(2)、C_(2)H_(3)、CHCH_(3)、C_(2)H_(4)、C_(2)H_(5)、H_(2)以及H原子)在催化剂表面的吸附能、反应热和活化能进行了详细计算。【结果】计算结果表明,在[PdB_(12)H_(9)]^(2-)、[NiB_(12)H_(9)]^(2-)、[AgB_(12)H_(10)]^(2-)上,过度加氢(C_(2)H_(4)+H=C_(2)H_(5))的能垒明显高于半氢化反应(C_(2)H_(4)脱附)的能垒,其中[PdB_(12)H_(9)]^(2-)表现出了最好的乙烯选择性(2.02 eV),同时[PdB_(12)H_(9)]^(2-)较低的限速步骤活化能垒体现出该催化剂具备较高的反应活性(1.18 eV)。 展开更多
关键词 [MB_(12)H_(x)]^(2-) 乙炔 乙烯 密度泛函理论 选择性加氢反应
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胺膦配体/银化合物体系原位催化芳香酮氢硅烷化反应
11
作者 王琳琳 林煜 +2 位作者 余宗源 李岩云 高景星 《厦门大学学报(自然科学版)》 北大核心 2025年第5期897-903,共7页
[目的]银催化剂广泛用于多种催化反应,但其在芳香酮还原反应制备芳香醇中的应用尚不多见.对该类反应而言,银盐一般被认为是惰性的.因此,设计开发高效催化酮类化合物还原反应的新型银催化剂成为一项极具挑战性的研究课题.[方法]本研究以... [目的]银催化剂广泛用于多种催化反应,但其在芳香酮还原反应制备芳香醇中的应用尚不多见.对该类反应而言,银盐一般被认为是惰性的.因此,设计开发高效催化酮类化合物还原反应的新型银催化剂成为一项极具挑战性的研究课题.[方法]本研究以聚甲基氢硅氧烷(PMHS)作为氢源,从方便易得的银化合物出发,将其与本课题组设计合成的胺膦配体原位生成催化剂,以苯乙酮为模型底物考察胺膦配体、银化合物、反应温度、添加剂等对催化反应的影响,并将优化的反应体系用于多种芳香酮的氢硅烷化反应.[结果]以PMHS为氢源,叔丁醇钾为碱添加剂,胺膦配体P_(2)N_(2)与AgCl原位生成的催化剂在温和条件下能够有效催化多种芳香酮的氢硅烷化反应,相应产物芳香醇的产率最高可达92%.[结论]胺膦配体兼具膦配体和胺配体的共同特征,具有丰富的配位化学性能.在P_(2)N_(2)/AgCl原位催化芳香酮氢硅烷化反应中,胺膦配体P_(2)N_(2)能与AgCl生成相应的银络合物催化剂,进而在叔丁醇钾的促进作用下在催化反应过程中发挥良好的催化活性.该研究结果可为进一步设计开发高效制备芳香醇化合物的新型催化剂提供参考. 展开更多
关键词 氢硅烷化反应 芳香酮 银基催化剂 胺膦配体
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银盐/离子液体体系催化制备恶唑烷酮
12
作者 郭凯旋 王重丽 +5 位作者 王超男 柴多镇 段康 曹东风 Francis Verpoort 原晔 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第3期216-224,I0002,共10页
恶唑烷酮作为重要的含氮五元杂环骨架,因其独特的生物活性与其在农药、医药领域的广泛应用而备受关注.本研究以构建一条温和条件下以二氧化碳和炔丙胺底物合成恶唑烷酮类化合物的绿色反应途径为目的,筛选了一系列胆碱-维生素基离子液体... 恶唑烷酮作为重要的含氮五元杂环骨架,因其独特的生物活性与其在农药、医药领域的广泛应用而备受关注.本研究以构建一条温和条件下以二氧化碳和炔丙胺底物合成恶唑烷酮类化合物的绿色反应途径为目的,筛选了一系列胆碱-维生素基离子液体和金属组分的催化体系,得到了活性最优的催化体系和最优条件,并进行了循环稳定性实验和底物适应性的拓展实验,表现出较好的稳定性和普适性,之后又提出了一种可能的反应机理.多方面的研究表明该体系在CO_(2)催化转化领域展现出较大的应用潜力. 展开更多
关键词 恶唑烷酮 炔丙胺 乙酸银 离子液体 催化
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氧空位和磷掺杂增强的金属有机框架衍生氮掺杂碳包覆Co_(3)O_(4)双功能电催化剂
13
作者 黄亚超 曾传旺 +3 位作者 刘贵勇 曾金明 刘超 漆小鹏 《无机化学学报》 北大核心 2025年第11期2251-2260,共10页
首先以ZIF-67为前驱体,通过高温碳化、低温空气氧化获得氮掺杂碳包覆的Co_(3)O_(4)纳米材料,然后通过引入氧空位(Ov)和磷掺杂,制备得到兼备高性能和高稳定性的双功能电催化剂(Ov-Co_(3)O_(4)/NC-P)。电化学测试结果表明,制备的最佳催化... 首先以ZIF-67为前驱体,通过高温碳化、低温空气氧化获得氮掺杂碳包覆的Co_(3)O_(4)纳米材料,然后通过引入氧空位(Ov)和磷掺杂,制备得到兼备高性能和高稳定性的双功能电催化剂(Ov-Co_(3)O_(4)/NC-P)。电化学测试结果表明,制备的最佳催化剂(Ov-Co_(3)O_(4)/NC-P-50)在10 mA·cm^(-2)的电流密度下的析氧过电位仅为281 mV,而且稳定性测试后材料的结构保持得相对完整,说明稳定性良好。氧还原反应过程中Ov-Co_(3)O_(4)/NC-P-50的半波电位为0.813 V,并且由其组装的可充电锌空气电池也具有较高的功率密度(155.02 mW·cm^(-2)),在长时间充放电测试中能稳定循环2880圈(480 h)。 展开更多
关键词 析氧反应 氧还原反应 氧空位 磷掺杂 锌空气电池
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制备方法对CO_(2)甲烷化Ni/ZSM-5结构和催化性能的影响
14
作者 黄贤金 莫文龙 +5 位作者 马童童 丛兴顺 卢立菊 马亚亚 王锋 杨晓勤 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第5期405-414,I0001,I0002,共12页
采用等体积浸渍法、旋转真空浸渍法、机械化学法和机械化学/旋转真空浸渍法分别制备了IWIP、RVIP、MC和MC/RVIP四种Ni/ZSM-5催化剂.通过XRD、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、N2吸附/脱附、SEM、EDX-mapping、TG-DTG和H_(2)-TPH等分析催化剂的... 采用等体积浸渍法、旋转真空浸渍法、机械化学法和机械化学/旋转真空浸渍法分别制备了IWIP、RVIP、MC和MC/RVIP四种Ni/ZSM-5催化剂.通过XRD、H_(2)-TPR、NH_(3)-TPD、N2吸附/脱附、SEM、EDX-mapping、TG-DTG和H_(2)-TPH等分析催化剂的晶相结构、还原性、酸碱性、织构性质、微观形貌和积炭含量.结果表明,IWIP催化剂的Ni颗粒尺寸较大,金属-载体相互作用较弱,主要是游离态α-NiO.RVIP催化剂的活性组分前驱体在真空状态下被充分浸入载体孔隙内部,较大的比表面积有助于提高RVIP催化剂活性金属的分散性.MC和MC/RVIP催化剂的Ni颗粒尺寸较小,且金属-载体相互作用显著增强.在温度为250~550℃、压力为0.1 MPa、CO_(2)流量为80 mL·min^(-1)、CO_(2)∶H_(2)体积比4∶1条件下反应10 h评价催化剂反应性能,MC/RVIP催化剂表现出最佳的反应活性,其CO_(2)转化率、CH4选择性分别为84.8%、94.1%.通过稳定性测试发现,MC/RVIP催化剂的稳定性效果较好,反应后催化剂的积炭量较少,活性较高,积炭类型主要是β型炭物种. 展开更多
关键词 制备方法 二氧化碳 甲烷化 Ni/ZSM-5催化剂 积炭
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六方晶相三氧化钼催化合成季戊四醇异辛酸酯
15
作者 谭益凤 曹平 +3 位作者 马楷 李金桐 王雨恒 潘春茂 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第6期1602-1609,共8页
通过水热法制备了六方晶相三氧化钼(h-MoO_(3))催化剂,用于季戊四醇(PER)和异辛酸(i-EHA)合成季戊四醇四异辛酸酯(POE)。采用XRD、FT-IR、XPS和SEM对h-MoO_(3)催化剂进行表征,考察了水热条件、反应条件等因素对催化剂活性的影响。结果表... 通过水热法制备了六方晶相三氧化钼(h-MoO_(3))催化剂,用于季戊四醇(PER)和异辛酸(i-EHA)合成季戊四醇四异辛酸酯(POE)。采用XRD、FT-IR、XPS和SEM对h-MoO_(3)催化剂进行表征,考察了水热条件、反应条件等因素对催化剂活性的影响。结果表明:水热温度(Th)对催化剂的晶相结构产生影响,在水热时间(th)为32 h、Th=80℃条件下制得的h-MoO_(3)催化剂,其三强衍射峰为(100)、(210)和(300);th=32 h、Th=120℃条件下制得的h-MoO_(3)催化剂,其三强衍射峰为(100)、(210)和(200)。Th=120℃时制得的(200)晶面择优取向h-MoO_(3)催化剂具有最优的催化活性,其是优良的i-EHA酯化反应催化剂。在适宜的反应工艺条件(n(PER)=0.5 mol,反应温度为230℃,反应时间为4 h,m(h-MoO_(3))/m(PER)=0.005,n(i-EHA)/n(PER)=4.3)下,PER转化率达到86.26%,POE选择性达到100%。 展开更多
关键词 六方晶相三氧化钼(h-MoO_(3)) 晶面择优取向 季戊四醇 异辛酸 季戊四醇异辛酸酯
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钨基双金属催化剂选择性断裂木质素及模型化合物中C—O键的研究
16
作者 王金阳 姚洋 +2 位作者 任传清 杜全超 季建伟 《化学研究与应用》 北大核心 2025年第5期1216-1228,共13页
钨基双金属催化剂由于在选择性加氢反应中具有明显的协同作用而受到广泛关注。本研究采用浸渍法制备了一系列M=Ni、Ru、Pt和Pd的双金属M-W/ZrO_(2)催化剂,应用于木质素中C—O键的选择性裂解反应。通过X射线粉末衍射、透射电子能谱和X射... 钨基双金属催化剂由于在选择性加氢反应中具有明显的协同作用而受到广泛关注。本研究采用浸渍法制备了一系列M=Ni、Ru、Pt和Pd的双金属M-W/ZrO_(2)催化剂,应用于木质素中C—O键的选择性裂解反应。通过X射线粉末衍射、透射电子能谱和X射线光电子能谱对催化剂进行了表征。考察了Ni/W的摩尔比、反应温度和溶剂对β-O-4型芳香族化合物加氢反应的影响,结果表明,在700℃下还原的1%Ni-30%W/ZrO_(2)双金属催化剂表现出了显著的活性(>99%)和选择性(>85%)。在优化条件下,从真实木质素中获得了高达64%的木质素油以及24.7%的芳香单体产率。 展开更多
关键词 木质素 钨基金属 双金属催化剂 氢解 芳烃
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电纺质子化g-C_(3)N_(4)/PAN纳米纤维膜的制备及其光催化性能
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作者 闫宏生 王枫燚 +2 位作者 熊杰 潘天帝 李妮 《现代纺织技术》 北大核心 2025年第9期61-70,共10页
为制备高性能光催化材料,采用熔盐辅助法与盐酸处理合成了质子化g-C_(3)N_(4)纳米颗粒,并利用静电纺丝技术成功制备了质子化g-C_(3)N_(4)/聚丙烯腈(PCN/PAN)纳米纤维膜。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶变换红... 为制备高性能光催化材料,采用熔盐辅助法与盐酸处理合成了质子化g-C_(3)N_(4)纳米颗粒,并利用静电纺丝技术成功制备了质子化g-C_(3)N_(4)/聚丙烯腈(PCN/PAN)纳米纤维膜。通过X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱等对PCN/PAN纳米纤维膜化学结构、形貌和光学性能进行表征,并评估了其对罗丹明B(RhB)溶液的光催化降解性能。结果表明:当质子化g-C_(3)N_(4)的质量分数达到5%时,纳米纤维膜的光催化降解效率可达97.96%;经过10次循环使用后,该纳米纤维膜的降解效率仍能保持在92%以上,展现出了优异的光催化性能和循环稳定性。制备的PCN/PAN5纳米纤维膜可为高效光催化材料的设计提供新思路,并在染料废水处理方面展现良好的应用前景。 展开更多
关键词 质子化石墨氮化碳纳米颗粒 静电纺丝 纳米纤维膜 光催化性能
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2,3-己二酮-双缩(4-甲基氨基硫脲)席夫碱镍配合物与硫化铟锌复合材料的合成及其光催化析氢性能研究
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作者 牛学丽 赵晓燕 +1 位作者 杨光 窦建民 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第4期309-320,I0001,共13页
2,3-己二酮-双缩(4-甲基氨基硫脲)席夫碱配体与金属Ni盐通过水热法成功制备出一种单核镍配合物(C1).配合物C1与ZnIn_(2)S_(4)复合,构成一个高效光催化分解水析氢体系C1/ZIS.在最佳反应条件下,可见光照射4 h,C1/ZIS平均析氢速率为345μmo... 2,3-己二酮-双缩(4-甲基氨基硫脲)席夫碱配体与金属Ni盐通过水热法成功制备出一种单核镍配合物(C1).配合物C1与ZnIn_(2)S_(4)复合,构成一个高效光催化分解水析氢体系C1/ZIS.在最佳反应条件下,可见光照射4 h,C1/ZIS平均析氢速率为345μmol∙h^(−1),是纯ZnIn_(2)S_(4)的2.2倍,长周期稳定可达28 h以上,TON可达4068.单色光(λ=420 nm)照射6 h,表观量子效率AQY约为8.7%.分子配合物助催化剂的加入提高了光催化体系的析氢活性和稳定性. 展开更多
关键词 缩氨基硫脲席夫碱 分子助催化剂 光催化分解水析氢 硫化物半导体
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温度对碘掺杂ZIF-67催化剂的物化性质及催化合成碳酸甘油酯反应的影响
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作者 袁利静 李锦春 +4 位作者 董俊宴 宋金 郭佳乐 王潇潇 刘振民 《分子催化(中英文)》 北大核心 2025年第5期462-471,I0004,I0005,共12页
以MOF材料ZIF-67为前驱体,在不同温度下合成了一系列碘掺杂的催化剂ZIF-67-I.利用XRD、SEM、FTIR、XPS、N2吸附-脱附和CO_(2)-TPD等方法对合成的ZIF-67-I催化剂进行了详细的物化性质表征,并以合成碳酸甘油酯(GC)为目标反应,评估其催化性... 以MOF材料ZIF-67为前驱体,在不同温度下合成了一系列碘掺杂的催化剂ZIF-67-I.利用XRD、SEM、FTIR、XPS、N2吸附-脱附和CO_(2)-TPD等方法对合成的ZIF-67-I催化剂进行了详细的物化性质表征,并以合成碳酸甘油酯(GC)为目标反应,评估其催化性能.实验结果显示成功合成了碘掺杂的ZIF-67-I催化剂.随着合成温度的升高,XRD衍射峰强度逐渐减弱,FTIR特征峰逐渐消失.在较低合成温度下,前驱体ZIF-67的菱形十二面体结构得以保留;而在较高合成温度下,大部分ZIF-67-I的菱形十二面体结构遭到破坏,形成颗粒状的新物种,过高的合成温度会破坏催化剂的孔结构,导致比表面积和孔体积减小、孔径增大.此外,随着制备温度的升高,CO_(2)脱附峰从强碱性位点逐渐向中强碱性和弱碱性位点偏移,强碱性位点的数量减少,而中强碱性和弱碱性位点的数量增加.通过重复性实验确定I_(5)^(-)和I_(3)^(-)为该催化体系中的关键活性物种.实验结果表明,在190℃优化温度下制备的ZIF-67-I-190催化剂表现出较高的催化活性,其优异的催化性能源于其规整的微观结构,特有的微孔-介孔-大孔的分级孔隙结构以及高含量的活性物种I_(5)^(-)和I_(3)^(-),使其在系列对比样品中表现出最佳的催化活性,甘油的转化率为79%,碳酸甘油酯收率为43%. 展开更多
关键词 ZIF-67 碳酸甘油酯 催化性能 重复性反应
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机械酶催化处理农业废弃物生产高附加值产品
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作者 刘天复 辛嘉英 +2 位作者 程伟 陈立新 郑梦迪 《现代化工》 北大核心 2025年第10期50-55,共6页
综述了机械酶催化的原理反应方式和应用领域,重点关注其在农业废弃物转化中的应用。探讨了机械酶催化与其他农业废弃物处理方法相比较的优势。通过介绍几种常见的农业废弃物,探讨了机械酶催化在这些废弃物中的应用潜力及介绍机械酶催化... 综述了机械酶催化的原理反应方式和应用领域,重点关注其在农业废弃物转化中的应用。探讨了机械酶催化与其他农业废弃物处理方法相比较的优势。通过介绍几种常见的农业废弃物,探讨了机械酶催化在这些废弃物中的应用潜力及介绍机械酶催化处理农业废弃物所生产的高附加值产品。通过评估机械酶催化处理农业废弃物生产高附加值产品的优势和局限性,提出未来研究的方向和展望。 展开更多
关键词 机械酶催化 农业废弃物 高附加值产品
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