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甲烷二氧化碳重整制合成气镍-钴双金属催化剂 被引量:15
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作者 黄传敬 郑小明 费金华 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2001年第9期741-745,共5页
采用微反 -色谱、TPO、TPR和 CO2 -TPD等技术研究了负载型 Ni/Si O2 、Co/Si O2 和 Ni-Co/Si O2 催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的催化活性、抗积炭性能 ,并对其还原性能和表面吸附性能进行了表征 .发现与单金属催化剂相比 ,Ni-Co/Si O2... 采用微反 -色谱、TPO、TPR和 CO2 -TPD等技术研究了负载型 Ni/Si O2 、Co/Si O2 和 Ni-Co/Si O2 催化剂对甲烷二氧化碳重整反应的催化活性、抗积炭性能 ,并对其还原性能和表面吸附性能进行了表征 .发现与单金属催化剂相比 ,Ni-Co/Si O2 双金属催化剂有优越的催化活性和抗积炭性能 .催化剂表征结果表明 ,在Ni-Co/Si O2 催化剂中 Ni促进了 Co的还原 ,Co提高了催化剂对 CO2 的吸附能力 ,抑制了低活性积炭物种的生成 . 展开更多
关键词 甲烷 二氧化碳 重整 Ni-Co/SiO2 双金属催化剂 积炭 合成气 镍-钴双金属催化剂 催化活性
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载体对负载钴催化剂CH_4/CO_2重整反应的影响 被引量:7
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作者 黄传敬 王冬杰 +1 位作者 费金华 郑小明 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 2000年第2期121-125,共5页
采用固定床微反应器、利用 XRD及 TPR技术研究了载体对负载于 γ- Al2 O3、Si O2 和HZSM- 5分子筛上的 Co催化剂的 CH4/ CO2 重整制合成气反应性能的影响 .结果表明 ,金属与载体之间的相互作用是影响催化剂活性和稳定性的重要因素 .HZSM... 采用固定床微反应器、利用 XRD及 TPR技术研究了载体对负载于 γ- Al2 O3、Si O2 和HZSM- 5分子筛上的 Co催化剂的 CH4/ CO2 重整制合成气反应性能的影响 .结果表明 ,金属与载体之间的相互作用是影响催化剂活性和稳定性的重要因素 .HZSM- 5是一种优良载体 ,但硅铝比较低易积炭 ;Co/ Si O2 及低负载量的 Co/ Al2 O3催化剂活性较低易失活 ,其失活原因前者为 Co0 晶粒的烧结 ,后者为 Co0 向 Co Al2 O4的转变 .探讨了金属 展开更多
关键词 钴催化剂 催化重整 甲烷 二氧化碳 合成气
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甲烷二氧化碳转化钴催化剂及贵金属助剂的研究Ⅰ.Pt-Co/Al_2O_3催化剂的制备与性能 被引量:2
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作者 黄传敬 王冬杰 +3 位作者 齐共新 费金华 候昭胤 郑小明 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2000年第5期323-326,共4页
研究了焙烧温度、钴及助剂含量、原料气组成、预处理及反应条件对Co/Al2 O3催化剂上CH4 /CO2 转化制合成气的反应活性、抗积炭性能及稳定性的影响。结果表明 ,在 1 2 0 0℃焙烧的Co的质量分数为 9%的Co/Al2 O3催化剂中添加少量贵金属Pt... 研究了焙烧温度、钴及助剂含量、原料气组成、预处理及反应条件对Co/Al2 O3催化剂上CH4 /CO2 转化制合成气的反应活性、抗积炭性能及稳定性的影响。结果表明 ,在 1 2 0 0℃焙烧的Co的质量分数为 9%的Co/Al2 O3催化剂中添加少量贵金属Pt,催化活性显著增加 ,且有优良的抗积炭性能及稳定性。 展开更多
关键词 甲烷 二氧化碳转化 催化剂 贵金属助剂 双金属
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Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂结构及其催化甲烷部分氧化制合成气性能的影响 被引量:13
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作者 张诺伟 黄传敬 +3 位作者 匡飞平 高晓晓 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第12期2165-2171,共7页
采用XRD、TEM、H2-TPR、Raman、XPS和活性评价等方法,研究了Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂物理化学性质和甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响.研究发现,在Co/HZSM-5催化剂中添加Mg助剂,可有效地提高催化剂的催化活性和稳定性.在750... 采用XRD、TEM、H2-TPR、Raman、XPS和活性评价等方法,研究了Mg助剂对Co/Mg/HZSM-5催化剂物理化学性质和甲烷部分氧化(POM)制合成气反应性能的影响.研究发现,在Co/HZSM-5催化剂中添加Mg助剂,可有效地提高催化剂的催化活性和稳定性.在750℃和空速1.0×105mL·h-1·g-1反应条件下,Co/Mg/HZSM-5在连续反应30h的实验时间内催化活性稳定不变,而Co/HZSM-5因其活性中心Co0转化生成CoAl2O4非活性相,反应10h后即迅速失活.催化剂表征结果表明,在Co/Mg/HZSM-5催化剂中钴物种除以Co3O4存在外,一部分钴物种还与Mg助剂发生强相互作用生成较难还原的MgCo2O4,由此导致还原后钴金属的分散度较高.关联催化剂表征和活性评价结果,讨论了催化剂结构与性能之间的关系. 展开更多
关键词 Co/HZSM-5催化剂 Mg助剂 甲烷部分氧化 合成气
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丙烷选择氧化制丙烯醛MoBiTeO/SiO_(2)催化剂中Te组分的作用 被引量:2
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作者 何益明 伊晓东 +4 位作者 黄传敬 应方 章小兵 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第6期851-855,共5页
用浸渍法制备了一系列不同Te含量的MoBiTeO/SiO_(2)催化剂,并用XRD、Raman、XPS、NH3-TPD、吡啶吸附FT-IR和催化剂性能评价等方法考察了Te组分对催化剂的结构、酸性及其丙烷选择氧化制丙烯醛性能的影响.结果表明,催化剂中Mo氧化物与Te... 用浸渍法制备了一系列不同Te含量的MoBiTeO/SiO_(2)催化剂,并用XRD、Raman、XPS、NH3-TPD、吡啶吸附FT-IR和催化剂性能评价等方法考察了Te组分对催化剂的结构、酸性及其丙烷选择氧化制丙烯醛性能的影响.结果表明,催化剂中Mo氧化物与Te氧化物之间发生了相互作用,通过形成Mo—O—Te桥氧键生成了Te多钼酸盐物种,在一定程度上分散了Mo-O活性中心,同时TeOx具有脱除丙烯α-H、插氧并将其转化为丙烯醛的功能,因此,在MoBiO/SiO2催化剂中添加Te组分使丙烯醛选择性有显著的提高.但是Te的加入同时也使催化剂中B酸增强,这不利于丙烯醛生成.因此,Te添加量有一最佳范围,nTe/nMo为0.05-0.1时催化剂具有较好的催化性能. 展开更多
关键词 丙烷 丙烯醛 选择氧化 TE 酸性
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丙烷选择氧化催化剂Mo-V-Zr-O的研究 被引量:1
6
作者 伊晓东 林洪 +3 位作者 何益明 黄传敬 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2004年第3期309-312,共4页
研究了Zr添加量对Mo-V-O基催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛催化性能的影响.对催化剂的BET、X射线衍射、H2-程序升温还原、NH3-程序升温脱附和异丙醇分解表征结果表明,Zr的添加改变了催化剂的物相结构、氧化还原性和酸碱性质,从而影响催化剂... 研究了Zr添加量对Mo-V-O基催化剂丙烷选择氧化制丙烯醛催化性能的影响.对催化剂的BET、X射线衍射、H2-程序升温还原、NH3-程序升温脱附和异丙醇分解表征结果表明,Zr的添加改变了催化剂的物相结构、氧化还原性和酸碱性质,从而影响催化剂的催化性能,其中Mo2VZr0.5Ox催化剂表现出较好的催化活性和丙烯醛选择性. 展开更多
关键词 丙烷 选择氧化 丙烯醛 催化剂 钒锆酸钼
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丙烷选择氧化制丙烯醛MoPTeO/SiO2催化剂的研究
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作者 林洪 伊晓东 +3 位作者 韩智三 何益明 黄传敬 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期376-377,共2页
用浸渍法制备了一系列不同Te含量的MoPTeO/SiO2催化剂,考察了Te含量对丙烷选择氧化制丙烯醛性能的影响.结果表明,Te促进了中间产物丙烯向丙烯醛的转化,从而提高了反应的选择性;对催化剂进行了BET、H2-TPR、NH3-TPD等表征,结果表明,Te改... 用浸渍法制备了一系列不同Te含量的MoPTeO/SiO2催化剂,考察了Te含量对丙烷选择氧化制丙烯醛性能的影响.结果表明,Te促进了中间产物丙烯向丙烯醛的转化,从而提高了反应的选择性;对催化剂进行了BET、H2-TPR、NH3-TPD等表征,结果表明,Te改善了催化剂的可还原性,并使催化剂单位表面积酸性明显增强,有利于催化剂选择氧化性能的提高. 展开更多
关键词 丙烷 选择氧化 丙烯醛 氧化钼 二氧化硅
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激光诱导分子氧与La2O3晶格氧反应生成过氧的Raman光谱研究
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作者 李建梅 翁维正 +3 位作者 丁娟 曹泽星 黄传敬 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期399-401,共3页
采用原位显微Raman光谱技术详细考察了气相氧分压、试样温度、激光功率(0.04~5mW)和波长(785,632.8,514.5,325 nm)等因素对La2O3上过氧物种激光诱导生成的影响.实验结果表明由激光诱导所产生的过氧物种的Raman谱带的强度及其增长速率... 采用原位显微Raman光谱技术详细考察了气相氧分压、试样温度、激光功率(0.04~5mW)和波长(785,632.8,514.5,325 nm)等因素对La2O3上过氧物种激光诱导生成的影响.实验结果表明由激光诱导所产生的过氧物种的Raman谱带的强度及其增长速率与气相氧分压、激光波长和功率以及试样的温度等因素密切相关;除了785 nm的激光外,上述其它波长的激光均可诱导分子氧与La2O3的晶格氧反应并生成过氧物种.通过对La2O3表面过氧物种激光诱导生成过程的分析,认为激光诱导作用的本质是使基态的三态氧分子(3∑g-)跃迁到单态氧(1∑g+),单态氧再与La2O3表面的晶格氧反应生成过氧物种,激光波长的理论阈值为762.7 nm. 展开更多
关键词 激光 原位Raman光谱 LA2O3 光诱导反应 过氧物种
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丙烷选择氧化制丙烯醛VSbNbOx催化剂的研究
9
作者 何益明 翁维正 +3 位作者 伊晓东 黄传敬 林洪 万惠霖 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期378-380,共3页
研制了V-Sb-Nb复合氧化物催化剂,考察了所制备催化剂在丙烷选择氧化制丙烯醛反应中的反应性能,运用XRD、FTIR、TPR、吡啶-TPD技术对催化剂的结构,可还原性和酸碱性进行了表证.结果表明:当铌的掺杂量为0.1(Nb/V)时丙烯醛的得率最高,而铌... 研制了V-Sb-Nb复合氧化物催化剂,考察了所制备催化剂在丙烷选择氧化制丙烯醛反应中的反应性能,运用XRD、FTIR、TPR、吡啶-TPD技术对催化剂的结构,可还原性和酸碱性进行了表证.结果表明:当铌的掺杂量为0.1(Nb/V)时丙烯醛的得率最高,而铌的掺杂使得催化剂中钒锑氧化物的组成结构发生了改变,从而降低了催化剂的可还原性和酸量,提高了丙烯醛的选择性. 展开更多
关键词 丙烷 VSbNbOx 丙烯醛 选择氧化
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SBA-15负载高分散纳米NiO的丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能 被引量:4
10
作者 鲁怀乾 石磊 +3 位作者 何冲 翁维正 黄传敬 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第11期2697-2704,共8页
采用浸渍法通过改变焙烧气氛制备了系列NiO/SBA-15(wNiO=20%)催化剂,并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢(ODHP)反应性能.实验结果表明,与在静止和流动空气中焙烧的催化剂相比,在1%NO/He(VNO/VHe=1:99)气氛中焙烧的NiO/SBA-15-NO具有优异的低... 采用浸渍法通过改变焙烧气氛制备了系列NiO/SBA-15(wNiO=20%)催化剂,并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢(ODHP)反应性能.实验结果表明,与在静止和流动空气中焙烧的催化剂相比,在1%NO/He(VNO/VHe=1:99)气氛中焙烧的NiO/SBA-15-NO具有优异的低温丙烷氧化脱氢制丙烯性能,在350°C时,丙烷的转化率和丙烯收率分别约达29%和13%.反应温度升至450°C时,丙烯的选择性仍保持在45%左右.X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)测试结果表明,1%NO/He气氛可有效抑制焙烧过程中NiO纳米颗粒的团聚,使NiO物种高分散于SBA-15的孔道中.H2-程序升温还原(H2-TPR)和O2-程序升温脱附(O2-TPD)测试结果表明,随着NiO在SBA-15上分散度的提高,催化剂的抗还原性增强,ODHP活性氧物种O-的含量增加,进而使1%NO/He气氛中焙烧的NiO/SBA-15-NO在较宽的温度范围内(350-450°C)均具有良好的丙烯选择性,并显著提高了催化剂的低温活性. 展开更多
关键词 NIO SBA-15 丙烷 氧化脱氢 丙烯 焙烧气氛
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抗烧结Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂的制备和表征及其甲烷部分氧化制合成气性能 被引量:3
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作者 郑芳芳 李倩 +5 位作者 张宏 翁维正 伊晓东 郑燕萍 黄传敬 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第8期1689-1698,共10页
以乙酰丙酮铑(Rh(acac)_3)和乙酰丙酮钐(Sm(acac)_3)为前驱体,用浸渍法制备了Rh/SiO_2和Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂。采用原位红外光谱、热重分析、低温N_2吸附、X射线粉末衍射、高分辨透射电子显微镜、H_2-程序升温还原和X射线光电子能谱... 以乙酰丙酮铑(Rh(acac)_3)和乙酰丙酮钐(Sm(acac)_3)为前驱体,用浸渍法制备了Rh/SiO_2和Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂。采用原位红外光谱、热重分析、低温N_2吸附、X射线粉末衍射、高分辨透射电子显微镜、H_2-程序升温还原和X射线光电子能谱等实验技术对催化剂的制备过程,比表面积和物相以及Rh与Sm_2O_3间的相互作用进行了表征,并以甲烷部分氧化制合成气为目标反应对催化剂的稳定性进行了考察。研究表明:以Rh(acac)_3和Sm(acac)_3为前驱体采用简单的浸渍法即可制备出Rh平均粒径为2.3 nm且具有良好抗烧结性能的Rh-Sm_2O_3/SiO_2催化剂。在浸渍过程中乙酰丙酮化合物通过与SiO_2表面羟基形成氢键而负载于载体表面。Sm(acac)_3在SiO_2表面的单层负载量(质量分数)约为31%,对应于Sm_2O_3的质量分数约为15%,只要Sm(acac)_3的质量分数低于这一阈值,均可保证分解后生成的Sm_2O_3以高分散形式负载于SiO_2上,且不会因高温(800°C)焙烧而团聚。高分散于SiO_2表面的Sm_2O_3与Rh之间存在强的相互作用,可显著提高Rh的分散度,防止其在高温反应条件下烧结,进而使低Rh负载量的催化剂表现出良好的甲烷部分氧化制合成气反应活性和稳定性。 展开更多
关键词 Rh-Sm2O3/SiO2 乙酰丙酮铑 乙酰丙酮钐 抗烧结 甲烷部分氧化 合成气
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介孔氧化铝负载Ni-Co氧化物催化剂上丙烷氧化脱氢制丙烯(英文) 被引量:2
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作者 孙毅飞 李广超 +3 位作者 潘心頔 黄传敬 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第9期2135-2140,共6页
以非离子型三嵌段共聚物作为模板剂,异丙醇铝为氧化铝的前驱物,采用一锅法合成了一系列介孔氧化铝负载镍氧化物、钴氧化物以及镍-钴双金属氧化物催化剂,并以介孔氧化铝为载体,采用浸渍法制备了负载Ni-Co氧化物催化剂.采用N2吸附-脱附、... 以非离子型三嵌段共聚物作为模板剂,异丙醇铝为氧化铝的前驱物,采用一锅法合成了一系列介孔氧化铝负载镍氧化物、钴氧化物以及镍-钴双金属氧化物催化剂,并以介孔氧化铝为载体,采用浸渍法制备了负载Ni-Co氧化物催化剂.采用N2吸附-脱附、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线粉末衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)以及激光拉曼光谱(LRS)等技术对催化剂的结构与性质进行表征,并考察了催化剂的丙烷氧化脱氢反应性能.结果表明:一锅法制备的各催化剂均有大的比表面积和规整的孔道结构,且负载的金属氧化物高度分散;而浸渍法制备的催化剂,其载体的介孔结构被破坏并有Co3O4晶相生成.在考察的催化剂中,一锅法合成的介孔氧化铝负载Ni-Co氧化物催化剂表现出最佳的丙烷氧化脱氢性能.在450℃、C3H8:O2:N2的摩尔比为1:1:4和空速(GHSV)为10000mL·g-1·h-1条件下,该催化剂上丙烯产率为10.3%,远高于浸渍法制备的催化剂上所获得的丙烯产率(2.4%).关联催化剂表征和反应结果,讨论了催化剂结构与性能之间的关系. 展开更多
关键词 丙烷:丙烯:氧化脱氢 Ni-Co氧化物催化剂 介孔氧化铝 一锅法
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介孔CeNiO催化剂的合成及其丙烷氧化脱氢制丙烯反应性能 被引量:3
13
作者 汪彩彩 李建辉 +4 位作者 孙毅飞 朱晓权 黄传敬 翁维正 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2011年第10期2421-2426,共6页
以十二烷基硫酸钠(SDS)和三嵌段共聚物P123为混合模板剂,尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了具有介孔结构的NiO和CeNiO催化剂.考察了催化剂的丙烷氧化脱氧反应性能,并利用用N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和H_2程序... 以十二烷基硫酸钠(SDS)和三嵌段共聚物P123为混合模板剂,尿素为沉淀剂,采用均匀沉淀法制备了具有介孔结构的NiO和CeNiO催化剂.考察了催化剂的丙烷氧化脱氧反应性能,并利用用N_2吸附-脱附、透射电镜(TEM)、X射线粉末衍射(XRD)和H_2程序升温还原(H_2-TPR)等技术对催化剂进行了表征.活性测试结果表明,在400-450℃范围内NiO和CeNiO催化剂有相似的催化性能,但后者表现出较高的低温(<400℃)催化活性.325℃反应时,纯NiO上丙烯收率仅为3.1%,而5CeNiO(n_(Ce)/n_(Ni)=5%)催化剂上丙烯收率高达12.2%.N_2吸附-脱附和TEM结果表明,制备的NiO和CeNiO催化剂均有较大的比表面积且具有虫孔状介孔结构.H_2-TPR结果表明,CeNiO催化剂中由于Ce的存在使得得一部分氧物种的可还原性能明显增强,这可能是该催化剂具有较高催化活性的重要原因. 展开更多
关键词 丙烷:氧化脱氢: 丙烯:介孔CeNiO催化剂
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制备方法对Nd_2O_3上过氧物种光诱导生成的影响 被引量:1
14
作者 吴倩 翁维正 +3 位作者 刘春丽 黄传敬 夏文生 万惠霖 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第10期2064-2071,共8页
分别采用水解、水热和燃烧法制备了三种主要物相均为立方Nd_2O_3的样品。以325 nm激光为激发源,在室温和空气气氛下对上述样品上过氧物种的光诱导生成情况进行了比较考察。经Raman光谱仪的激光束照射后,三种样品上均可检测到过氧物种的... 分别采用水解、水热和燃烧法制备了三种主要物相均为立方Nd_2O_3的样品。以325 nm激光为激发源,在室温和空气气氛下对上述样品上过氧物种的光诱导生成情况进行了比较考察。经Raman光谱仪的激光束照射后,三种样品上均可检测到过氧物种的生成,但燃烧法制备的样品上过氧的生成速率显著大于其他两种样品。O_2-和CO_2-TPD(程序升温脱附)的表征结果表明,与水解和水热法制备的立方Nd_2O_3相比,燃烧法制备的样品表面含有更多的低配位晶格氧物种,晶格氧的碱性也更强,因而更有利于在光诱导下与分子氧反应生成过氧物种。 展开更多
关键词 氧化钕 制备方法 光诱导反应 过氧物种 晶格氧
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激光灼蚀形成纳米硅的光致发光谱研究 被引量:1
15
作者 谢可 陈松岩 +2 位作者 林华传 张芹 黄传敬 《固体电子学研究与进展》 CAS CSCD 北大核心 2005年第4期437-441,共5页
在激光灼蚀(PLD)系统中,采用流动的N2作为环境气体成功制备了尺寸从2纳米到几纳米之间的纳米硅,并在1.60~1.75eV之间观测到了较强的光致发光谱:结合Raman散射和光致发光谱的分析,推断强光致发光来源于纳米硅的量子效应。
关键词 纳米硅 光致发光 激光灼蚀
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添加Mo对Cu/HZSM-5催化剂性能影响 被引量:5
16
作者 齐共新 费金华 +3 位作者 侯昭胤 黄传敬 王冬杰 郑小明 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1999年第6期62-64,共3页
The hydrogenation of carbon dioxide over Cu-Mo/HZSM-5 composite catalysts prepared by an impregnation method has been studied. The reduction property and adsorption ability of the catalyst towards hydrogen and carbon ... The hydrogenation of carbon dioxide over Cu-Mo/HZSM-5 composite catalysts prepared by an impregnation method has been studied. The reduction property and adsorption ability of the catalyst towards hydrogen and carbon dioxide have been investigated by TPR and TPD-MS techniques. The results indicated that the addition of Mo increased the activity and dimethyl ether selectivity of Cu/HZSM-5 catalyst, the most active and selective for dimethyl ether was the catalyst with n (Cu)/n (Mo) = 5:1. The addition of Mo caused the TPR peaks of Cu/HZSM-5 to move to higher temperatures. CO2-TPD results revealed the raise of the adsorbability of the catalyst toward CO2. 展开更多
关键词 HZSM-5 催化剂 二氧化碳 加氢
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