梭形含钴MOFs材料协同催化双烯烃空气环氧化反应

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作者 张望 鲁新环 +4 位作者 董妍红 郭昊天 严姗 周丹 夏清华 《高等学校化学学报》 北大核心 2025年第4期45-53,共9页

金属有机框架(MOFs)材料由于具有酸性和表面结构可调控的特点被广泛应用于多相催化反应.本文设计并合成出一种含金属Co的梭形双金属MOF材料(ZnCo-MOFs),其可直接用于常规水热反应促进双烯烃空气环氧化反应,解决了双烯烃使用常规水热法... 金属有机框架(MOFs)材料由于具有酸性和表面结构可调控的特点被广泛应用于多相催化反应.本文设计并合成出一种含金属Co的梭形双金属MOF材料(ZnCo-MOFs),其可直接用于常规水热反应促进双烯烃空气环氧化反应,解决了双烯烃使用常规水热法反应困难的问题.利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征了该材料.ZnCo-MOFs能够在无还原剂和引发剂的情况下催化双烯烃空气环氧化反应,相比单烯烃其效率明显提升.以N,N-二甲基甲酰胺(DMF)作为反应溶剂,仅90℃水浴搅拌条件下反应5 h,双烯烃环辛烯和苯乙烯的转化率分别达97.0%和98.8%,环氧选择性分别为98.4%和92.7%.该催化剂在多次循环使用后依然没有失活,具有良好的循环稳定性. 展开更多

关键词 梭形含钴金属有机框架材料 协同催化 双烯烃 空气环氧化

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响应面法优化马齿苋总多酚提取工艺及其抗氧化活性分析 被引量：4

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作者 祝媛媛 任晓聪 +3 位作者 刘元松 刘绮玲 曾令菲 鲁新环 《粮食与油脂》 北大核心 2024年第4期119-123,共5页

以马齿苋为原料,采用超声辅助提取马齿苋总多酚。以总多酚提取量为指标,在单因素试验的基础上通过响应面法优化提取工艺,并分析马齿苋总多酚的抗氧化活性。结果表明:最佳提取工艺为液料比30:1(mL/g)提取温度45℃、乙醇体积分数60%、提... 以马齿苋为原料,采用超声辅助提取马齿苋总多酚。以总多酚提取量为指标,在单因素试验的基础上通过响应面法优化提取工艺,并分析马齿苋总多酚的抗氧化活性。结果表明:最佳提取工艺为液料比30:1(mL/g)提取温度45℃、乙醇体积分数60%、提取时间40min,在此条件下马齿苋总多酚提取量为6.89mg/g。抗氧化试验表明,马齿苋总多酚具有较好的抗氧化活性。 展开更多

关键词 马齿苋 总多酚 提取工艺 抗氧化活性

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ZnCo-POPs球形材料衍生双金属催化剂协同催化烯烃与空气的环氧化

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作者 李婷 鲁新环 +5 位作者 李茜茜 程柔 郭昊天 占俊辉 周丹 夏清华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2024年第12期104-113,共10页

多孔有机聚合物(POPs)作为一种新型的多孔材料,因其独特的优点被广泛应用于多相催化中.本文采用浸渍法制备了一系列不同组成的ZnCo-POPs双金属催化材料,利用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱(XPS)和比表... 多孔有机聚合物(POPs)作为一种新型的多孔材料,因其独特的优点被广泛应用于多相催化中.本文采用浸渍法制备了一系列不同组成的ZnCo-POPs双金属催化材料,利用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、X射线光电子能谱(XPS)和比表面及孔径分析(BET)等手段表征了材料.使用浸渍法制备的Zn_(0.3)Co_(0.6)-POPs-250-2催化剂显示了最佳的催化活性,在以N,N-二甲基甲酰胺作为反应溶剂,90℃条件下反应5 h可得到94.3%的α-蒎烯转化率及95.2%的环氧产物选择性,且该催化剂在循环使用5次后其催化活性未出现明显下降,说明Zn_(0.3)Co_(0.6)-POPs-250-2催化剂具有优异的催化性能及良好的稳定性. 展开更多

关键词 多孔有机聚合物 Zn_(0.3)Co_(0.6)-POPs 烯烃 空气 环氧化

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磁性纳米材料在分离及催化中的应用 被引量：14

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作者 鲁新环 夏清华 《石油化工》 EI CAS CSCD 北大核心 2008年第12期1225-1235,共11页

介绍了磁性纳米材料的特点、制备方法及主要用途,综述了国内外近年来磁性纳米材料在分离及催化应用中的研究进展。磁性纳米材料在分离中的应用主要有吸附脱硫、水中有机物的检测、金属离子的分离、生物分子的富集分离、有机磷杀虫剂的... 介绍了磁性纳米材料的特点、制备方法及主要用途,综述了国内外近年来磁性纳米材料在分离及催化应用中的研究进展。磁性纳米材料在分离中的应用主要有吸附脱硫、水中有机物的检测、金属离子的分离、生物分子的富集分离、有机磷杀虫剂的去除和富集以及化妆品中对羟基苯甲酸酯的富集;在催化中的应用则主要集中在固体酸催化、固体碱催化、Heck 催化、光催化、催化氧化等领域。磁性纳米材料既具有均相催化剂的高活性,又避免了非均相催化过程中的扩散限制,同时赋予了催化剂独特的磁分离特性,简化了操作流程,降低了操作成本。然而该领域的放大实验还不十分成熟,特别是磁性纳米材料的应用还需进一步研究。 展开更多

关键词 磁性纳米材料 分离 催化剂 催化氧化

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手性酮环氧化催化剂的合成与表征

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作者 葛汉青 叶楚平 +1 位作者 鲁新环 夏清华 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期1107-1109,共3页

手性酮是一类立体选择性高,催化活性好的烯烃不对称催化环氧化优良催化剂.由D-果糖衍生的手性酮Ⅱ可以广泛的应用于反式二取代、三取代烯烃,共轭双烯,烯炔,α,β-不饱和羰基化合物的催化环氧化,其ee值最高可以达到99%以上.对其合成路线... 手性酮是一类立体选择性高,催化活性好的烯烃不对称催化环氧化优良催化剂.由D-果糖衍生的手性酮Ⅱ可以广泛的应用于反式二取代、三取代烯烃,共轭双烯,烯炔,α,β-不饱和羰基化合物的催化环氧化,其ee值最高可以达到99%以上.对其合成路线进行了考察与改进,收率由原来的53%提高到67%.同时还发现反应之后的剩余物可以回收利用,二次反应的收率为45%,总的收率为79.7%. 展开更多

关键词 不对称催化环氧化催化剂 手性酮 D-果糖 合成改进

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MIL-101(Fe)高效催化β-蒎烯与甲醛的Prins缩合制备诺卜醇 被引量：4

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作者 景润 鲁新环 +5 位作者 张海福 陶佩佩 潘海军 胡傲 周丹 夏清华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第4期755-762,共8页

通过水热晶化法制备了MIL-101(Fe)金属有机骨架材料,利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂的结构和形貌进行了表征.结果表明,该材料... 通过水热晶化法制备了MIL-101(Fe)金属有机骨架材料,利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂的结构和形貌进行了表征.结果表明,该材料用于催化β-蒎烯与甲醛的Prins缩合制备诺卜醇反应的效果优异;催化剂合成温度、合成时间、催化剂用量、反应溶剂、反应温度和反应时间对β-蒎烯的反应结果均有一定影响.在相似的反应条件下,合成的MIL-101(Fe)催化β-蒎烯制备诺卜醇反应的最佳条件为使用150℃下反应15 h合成的催化剂MIL-101(Fe),在90℃下反应8 h得到的β-蒎烯转化率高达97. 3%,诺卜醇选择性达到96. 7%. 展开更多

关键词 金属有机骨架材料 MIL-101(Fe) Β-蒎烯 酸催化 诺卜醇

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SAPO-5分子筛的可控合成及晶化过程探索 被引量：2

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作者 何哲超 夏坤 +3 位作者 王婧 周丹 鲁新环 夏清华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期1224-1230,共7页

在非醋酸体系下分别通过动态和静态水热晶化方法合成了SAPO-5分子筛,并考察了转速、晶化时间及凝胶体系水硅比对SAPO-5分子筛晶相及形貌的影响,采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)技术研究了静态、动态水热条件下SAPO-5分子筛的... 在非醋酸体系下分别通过动态和静态水热晶化方法合成了SAPO-5分子筛,并考察了转速、晶化时间及凝胶体系水硅比对SAPO-5分子筛晶相及形貌的影响,采用X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)技术研究了静态、动态水热条件下SAPO-5分子筛的晶化过程.结果表明,静态水热条件下晶化6 h得到的SAPO-5分子筛为球状、六边形柱状聚集晶体;而在20 r/min转速下晶化2和6 h得到的SAPO-5分子筛分别为分散的凹面柱状晶体(凹面直径约6~8μm)及均一分散的球状晶体(直径为16μm);在60 r/min转速下晶化3 h即可得到高度分散的六边形柱状晶体(六边形直径约5~8μm);提高转速至100和140 r/min时仅需晶化1 h即可得到六边形柱状晶体.通过考察体系水硅比(H2O/Si摩尔比)的影响,确定最佳的水硅比为70,此条件下所得晶相为纯相且分子筛的分散度最好.综上可知,相较于静态晶化,动态晶化不仅从形貌上改善了晶体的分散度,通过缩短晶化时间、降低晶化转速也提高了SAPO-5分子筛的晶化效率.本文采用较小的水硅比(H2O/Si摩尔比为70)、较低的模板剂用量在非醋酸体系下合成了SAPO-5分子筛,为SAPO-5分子筛的合成提供了一条更简单、经济的路线. 展开更多

关键词 SAPO-5分子筛 水热转动晶化 可控合成 晶化过程

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双功能金属有机骨架材料的制备及催化烯烃环氧化性能 被引量：1

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作者 董妍红 鲁新环 +6 位作者 杨璐 孙凡棋 段金贵 郭昊天 张钦峻 周丹 夏清华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2022年第11期125-135,共11页

采用转动水热晶化的合成方式,以ZnO为锌源制备了锌钴金属有机骨架(ZnCo-MOF)双功能催化剂材料;利用X射线衍射(XRD),傅里叶变换红外光谱(FTIR),扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征了催化剂的形貌、结构和组成.该催化... 采用转动水热晶化的合成方式,以ZnO为锌源制备了锌钴金属有机骨架(ZnCo-MOF)双功能催化剂材料;利用X射线衍射(XRD),傅里叶变换红外光谱(FTIR),扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征了催化剂的形貌、结构和组成.该催化剂材料在微波加热辅助催化α-蒎烯和α-甲基苯乙烯双烯烃的空气环氧化反应中,在不加任何引发剂或共还原剂条件下,能够高转化率、高选择性地得到环氧化物.使用转动水热晶化法(110 r/min转速)合成的ZnCo-MOF催化剂拥有最佳的催化活性,在对α-蒎烯和α-甲基苯乙烯进行催化环氧化反应时分别得到86.3%和99.8%(摩尔分数)的转化率,对应的环氧化物的选择性分别达到93.8%和94.3%. 展开更多

关键词 纳米氧化锌 双功能材料 微波 烯烃 空气环氧化

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疏水性杂化分子筛的控制合成及催化应用

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作者 李丹 伍忠汉 +3 位作者 周丹 姜定 鲁新环 夏清华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第7期1359-1364,共6页

以乙基三乙氧基硅烷和甲基三乙氧基硅烷为有机硅源,分别通过转动和静态干胶转化法一步合成出乙基和甲基功能化杂化分子筛并对其进行了表征.通过对合成路线、有机基团碳链长度、凝胶配比等的调变,实现了对杂化分子筛疏水性的有效调控,合... 以乙基三乙氧基硅烷和甲基三乙氧基硅烷为有机硅源,分别通过转动和静态干胶转化法一步合成出乙基和甲基功能化杂化分子筛并对其进行了表征.通过对合成路线、有机基团碳链长度、凝胶配比等的调变,实现了对杂化分子筛疏水性的有效调控,合成出水接触角为124°的疏水性杂化分子筛.以疏水性杂化分子筛为载体制备的Ru负载催化剂在催化苯酚加氢反应中表现出优异的催化性能,这归因于疏水/亲油的催化剂表面有利于苯酚分子在催化剂表面的富集进而促进反应的进行. 展开更多

关键词 有机无机杂化分子筛 可控合成 干胶转化 疏水性 加氢

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纳米球型Mo-MOF材料的调控合成及催化硫醚选择性氧化

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作者 郭昊天 鲁新环 +5 位作者 孙凡棋 陶艺元 段金贵 张望 周丹 夏清华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期84-92,共9页

金属有机骨架材料是一种由无机金属离子和有机配体配位组成的复合材料,拥有较高的金属分散度和催化活性.本文采用静态混合溶剂热晶化法,以钼酸为钼源、对苯二甲酸为配体合成了有机骨架材料Mo-MOF.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光... 金属有机骨架材料是一种由无机金属离子和有机配体配位组成的复合材料,拥有较高的金属分散度和催化活性.本文采用静态混合溶剂热晶化法,以钼酸为钼源、对苯二甲酸为配体合成了有机骨架材料Mo-MOF.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)等手段表征了催化剂的形貌、结构和组成.采用静态混合溶剂热法(水和乙醇)合成的Mo-MOF催化剂表现出最佳的催化活性,在未加其它助剂的条件下实现二苯基硫醚与氧气的选择性氧化,并可以得到100%的转化率和86.4%的二苯基亚砜的选择性. 展开更多

关键词 钼金属有机框架 硫醚 氧气 选择性氧化 亚砜

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聚合物P-CH_2C_5H_5的合成研究

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作者 徐珍 鲁新环 +1 位作者 叶楚平 夏清华 《胶体与聚合物》 2007年第1期36-36,39,共2页

经由两种途径合成了P-CH2C5H5,用IR和UV-Vis表征了其结构,结果表明第二种方法操作简单,环戊二烯基的固载量也较高。

关键词 聚合物 环戊二烯基 合成

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纳米SnO_2高效催化烯烃与H_2O_2环氧化反应研究 被引量：6

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作者 鲁新环 陶佩佩 +6 位作者 黄锋锋 张香归 林志成 潘海军 张海福 周丹 夏清华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第3期528-535,共8页

构建了用于催化烯烃与过氧化氢环氧化反应的高效、绿色催化反应体系.首先,通过水热合成法制备了纳米SnO_2,并在320℃下煅烧.随后,对所有催化剂进行X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显... 构建了用于催化烯烃与过氧化氢环氧化反应的高效、绿色催化反应体系.首先,通过水热合成法制备了纳米SnO_2,并在320℃下煅烧.随后,对所有催化剂进行X射线衍射(XRD)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)表征.进一步将催化剂用于以H_2O_2水溶液为氧化剂环氧化各种官能化烯烃(包括环烯烃,苯乙烯和直链烯烃)的反应,以高转化率和高选择性得到了环氧化物.在相似的反应条件下,发现合成的纳米SnO_2-170催化剂在催化1-甲基环己烯与H_2O_2的环氧化反应中的活性最佳,在2 h内1-甲基环己烯的转化率达到100%,环氧化物选择性达到100%. 展开更多

关键词 SnO2纳米粒子 H2O2 催化环氧化 环状烯烃 直链烯烃

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Ti-Beta分子筛的控制合成及高效催化环己烯环氧化 被引量：2

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作者 刘新超 赵亚榕 +3 位作者 袁珍闫 周丹 鲁新环 夏清华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1222-1228,共7页

构建了以H2O2为氧化剂催化环己烯合成环氧环己烷的高效、绿色催化反应体系.在不加入铝源的情况下,以四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂,通过改进的干胶转化法控制H2O/SiO2摩尔比为1.5合成出Ti-Beta分子筛.实验结果表明,适宜的酸碱性、含水... 构建了以H2O2为氧化剂催化环己烯合成环氧环己烷的高效、绿色催化反应体系.在不加入铝源的情况下,以四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂,通过改进的干胶转化法控制H2O/SiO2摩尔比为1.5合成出Ti-Beta分子筛.实验结果表明,适宜的酸碱性、含水量以及模板剂用量显著影响分子筛的结晶度,同时影响晶粒尺寸和晶粒尺寸的均一性.通过对Ti-Beta分子筛原粉进行焙烧处理制得Ti-Beta分子筛催化剂,再通过对反应溶剂、反应温度和反应时间的筛选和优化,获得最优催化反应条件,在该条件下,环己烯转化率可达33.5%,环氧环己烷选择性可达99.6%.实验结果表明该催化剂是一种高效的多相催化剂. 展开更多

关键词 过氧化氢 干胶转化 Ti-Beta分子筛 催化环氧化 环己烯

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