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不同晶型Al_(2)O_(3)负载Ru催化剂对聚乙烯氢解的影响
1
作者
高姣姣
颜诗宇
+3 位作者
杨太顺
谢尚志
杨艳娟
徐晶
《化工进展》
北大核心
2025年第7期3917-3927,共11页
废聚乙烯(PE)通过催化氢解制取燃料产品是实现塑料绿色循环的重要途径之一。本文探究了Al_(2)O_(3)晶型对负载型Ru基催化剂在PE催化氢解中反应性能的影响。通过浸渍法制备4种不同晶型的Ru/Al_(2)O_(3)催化剂,采用TEM、H_(2)-TPR和XPS对R...
废聚乙烯(PE)通过催化氢解制取燃料产品是实现塑料绿色循环的重要途径之一。本文探究了Al_(2)O_(3)晶型对负载型Ru基催化剂在PE催化氢解中反应性能的影响。通过浸渍法制备4种不同晶型的Ru/Al_(2)O_(3)催化剂,采用TEM、H_(2)-TPR和XPS对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂进行表征,以揭示活性金属Ru与Al_(2)O_(3)载体之间的相互作用差异。PE氢解实验的结果表明,Al_(2)O_(3)晶型的差异对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂催化氢解性能产生显著影响。在相同条件下进行PE氢解反应时,Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上产物总产率低于10%,甲烷的产率低于5%;而其他3种催化剂的产物总产率均高于90%,其中Ru/(θ+α)-Al_(2)O_(3)的甲烷产率(>90%)和选择性(>95%)最高。调控氢气反应压力,发现不同的*H覆盖率导致Ru/Al_(2)O_(3)催化剂上不同的反应行为。采用H_(2)-TPD和CO-DRIFTS对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂进行表征,发现Ru/γ-Al_(2)O_(3)上活性位点Ru^(0)上的*H的过量吸附,导致了氢中毒;在Ru/(θ+α)-Al_(2)O_(3)上,活性位点Ru^(0)上的*H吸附和C-C长链吸附达到了平衡;在Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上,由于Run+的含量过高,导致*H在金属Ru上的吸附较弱,从而Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上产物总产率低于10%。
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关键词
Ru/Al_(2)O_(3)催化剂
加氢
甲烷
氧化铝
吸附
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职称材料
钌基催化剂配位环境对聚乙烯氢解性能的影响
2
作者
颜诗宇
高姣姣
+3 位作者
杨太顺
谢尚志
杨艳娟
徐晶
《化工学报》
EI
CSCD
北大核心
2024年第10期3588-3599,共12页
聚乙烯氢解可以产生多种碳氢化合物,产品分布非常宽,产物选择性调控具有一定挑战性。通过调控钌负载量制备了不同钌粒径的Ru/CeO_(2)催化剂,利用TEM、insitu DRIFTS和模型计算等多种技术,发现聚乙烯催化氢解的产物分布与钌金属配位环境...
聚乙烯氢解可以产生多种碳氢化合物,产品分布非常宽,产物选择性调控具有一定挑战性。通过调控钌负载量制备了不同钌粒径的Ru/CeO_(2)催化剂,利用TEM、insitu DRIFTS和模型计算等多种技术,发现聚乙烯催化氢解的产物分布与钌金属配位环境密切相关。表征和模型计算表明,不同尺寸的钌纳米颗粒具有不同的几何结构和配位环境。钌平均粒径为0.85 nm时,低配位的边/角位点占主导,其C_(2)~C_(40)选择性达到92%。钌平均粒径达到2.75 nm时,高配位的平台位点占主导,C_(2)~C_(40)选择性仅为8%,甲烷选择性高达92%。结合截断六角双锥模型和CO-DRIFTS实验,推断Ru/CeO_(2)催化剂上产物的选择性可能与聚乙烯氢解中间体和钌纳米颗粒表面的相互作用有关,提出了Ru/CeO_(2)催化剂上聚乙烯氢解两种反应路径与配位环境的关系。
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关键词
废塑料降解
催化剂
加氢
碳氢化合物
钌纳米颗粒
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职称材料
题名
不同晶型Al_(2)O_(3)负载Ru催化剂对聚乙烯氢解的影响
1
作者
高姣姣
颜诗宇
杨太顺
谢尚志
杨艳娟
徐晶
机构
广西大学化学化工学院广西石化资源加工与过程强化技术重点实验室
华东理工大学绿色化工与工业催化全国重点实验室
出处
《化工进展》
北大核心
2025年第7期3917-3927,共11页
基金
广西科技重大专项(桂科AA23062018)
广西科技基地和人才专项(桂科AD23026311)。
文摘
废聚乙烯(PE)通过催化氢解制取燃料产品是实现塑料绿色循环的重要途径之一。本文探究了Al_(2)O_(3)晶型对负载型Ru基催化剂在PE催化氢解中反应性能的影响。通过浸渍法制备4种不同晶型的Ru/Al_(2)O_(3)催化剂,采用TEM、H_(2)-TPR和XPS对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂进行表征,以揭示活性金属Ru与Al_(2)O_(3)载体之间的相互作用差异。PE氢解实验的结果表明,Al_(2)O_(3)晶型的差异对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂催化氢解性能产生显著影响。在相同条件下进行PE氢解反应时,Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上产物总产率低于10%,甲烷的产率低于5%;而其他3种催化剂的产物总产率均高于90%,其中Ru/(θ+α)-Al_(2)O_(3)的甲烷产率(>90%)和选择性(>95%)最高。调控氢气反应压力,发现不同的*H覆盖率导致Ru/Al_(2)O_(3)催化剂上不同的反应行为。采用H_(2)-TPD和CO-DRIFTS对Ru/Al_(2)O_(3)催化剂进行表征,发现Ru/γ-Al_(2)O_(3)上活性位点Ru^(0)上的*H的过量吸附,导致了氢中毒;在Ru/(θ+α)-Al_(2)O_(3)上,活性位点Ru^(0)上的*H吸附和C-C长链吸附达到了平衡;在Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上,由于Run+的含量过高,导致*H在金属Ru上的吸附较弱,从而Ru/(δ+α)-Al_(2)O_(3)上产物总产率低于10%。
关键词
Ru/Al_(2)O_(3)催化剂
加氢
甲烷
氧化铝
吸附
Keywords
Ru/Al_(2)O_(3)catalyst
hydrogenation
methane
alumina
adsorption
分类号
TQ426 [化学工程]
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职称材料
题名
钌基催化剂配位环境对聚乙烯氢解性能的影响
2
作者
颜诗宇
高姣姣
杨太顺
谢尚志
杨艳娟
徐晶
机构
广西大学化学化工学院
华东理工大学化工学院
出处
《化工学报》
EI
CSCD
北大核心
2024年第10期3588-3599,共12页
基金
广西科技基地和人才专项(桂科AD23026311)
广西科技重大专项(桂科AA23062018)。
文摘
聚乙烯氢解可以产生多种碳氢化合物,产品分布非常宽,产物选择性调控具有一定挑战性。通过调控钌负载量制备了不同钌粒径的Ru/CeO_(2)催化剂,利用TEM、insitu DRIFTS和模型计算等多种技术,发现聚乙烯催化氢解的产物分布与钌金属配位环境密切相关。表征和模型计算表明,不同尺寸的钌纳米颗粒具有不同的几何结构和配位环境。钌平均粒径为0.85 nm时,低配位的边/角位点占主导,其C_(2)~C_(40)选择性达到92%。钌平均粒径达到2.75 nm时,高配位的平台位点占主导,C_(2)~C_(40)选择性仅为8%,甲烷选择性高达92%。结合截断六角双锥模型和CO-DRIFTS实验,推断Ru/CeO_(2)催化剂上产物的选择性可能与聚乙烯氢解中间体和钌纳米颗粒表面的相互作用有关,提出了Ru/CeO_(2)催化剂上聚乙烯氢解两种反应路径与配位环境的关系。
关键词
废塑料降解
催化剂
加氢
碳氢化合物
钌纳米颗粒
Keywords
degradation of waste plastic
catalyst
hydrogenation
hydrocarbons
ruthenium nanoparticles
分类号
TQ426 [化学工程]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
不同晶型Al_(2)O_(3)负载Ru催化剂对聚乙烯氢解的影响
高姣姣
颜诗宇
杨太顺
谢尚志
杨艳娟
徐晶
《化工进展》
北大核心
2025
0
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职称材料
2
钌基催化剂配位环境对聚乙烯氢解性能的影响
颜诗宇
高姣姣
杨太顺
谢尚志
杨艳娟
徐晶
《化工学报》
EI
CSCD
北大核心
2024
0
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职称材料
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