CeO_2及Pt/CeO_2催化剂上H_2、O_2的作用特性 被引量：16

1

作者 陈燕馨 李灿 +1 位作者 李文钊 陈怡萱 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1992年第4期452-458,共7页

采用TPD、TPR、FT-IR和TPEC等方法研究了CeO_2及Pt/CeO_2上H_2、O_2作用特性。结果表明,Pt促进CeO_2还原,并形成高活动性氢物种。Pt的存在使吸H_2和放氢温度下阵达300℃。部分还原的CeO_2常温下吸附氧形成分子离子氧物种(O_2^-,O_2^(2-)... 采用TPD、TPR、FT-IR和TPEC等方法研究了CeO_2及Pt/CeO_2上H_2、O_2作用特性。结果表明,Pt促进CeO_2还原,并形成高活动性氢物种。Pt的存在使吸H_2和放氢温度下阵达300℃。部分还原的CeO_2常温下吸附氧形成分子离子氧物种(O_2^-,O_2^(2-)),Pt的存在改变氧化铈催化剂在常温下氧吸附物种的形态,以解离态存在。氧化铈上吸附的氧物种在升温时可部分脱附,高于170℃时则转化为晶格氧。 展开更多

关键词 催化剂 氧化 氧化铈 铂

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甲烷部分氧化Ni催化剂及助剂的研究 被引量：15

2

作者 金荣超 陈燕馨 +3 位作者 李文钊 季亚英 秦永生 江义 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第8期737-741,共5页

考察了不同Ni担载量的Ni／a－Al_2O_3催化剂的催化性能，以8％Ni（质量分数）最佳．XRD分析表明，8％Ni催化剂表面NiO颗粒最小．TPR分析表明，催化剂表面主要有两种不同化学环境的NiO，当Ni担载量超过12％时，表面开始出现“游离态”Ni... 考察了不同Ni担载量的Ni／a－Al_2O_3催化剂的催化性能，以8％Ni（质量分数）最佳．XRD分析表明，8％Ni催化剂表面NiO颗粒最小．TPR分析表明，催化剂表面主要有两种不同化学环境的NiO，当Ni担载量超过12％时，表面开始出现“游离态”NiO，这部分NiO易使催化剂积碳．添加稀土Ce有利于提高Ni催化剂的活性、选择性和稳定性，并对Ce的助剂效应作了研究． 展开更多

关键词 甲烷 氧化 催化剂 助剂 镍 合成气

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甲烷催化部分氧化制合成气的反应机理 被引量：13

3

作者 金荣超 陈燕馨 +3 位作者 崔巍 李文钊 于春英 江义 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1999年第4期313-318,共6页

借助脉冲反应、质谱-程序升温表面反应（MS-TPSR）等技术研究了Ni／α-Al2O3催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气（POM）的反应机理．结果表明，NiO上CH4不能解离产生H2只有当NiO被CH4还原为Ni0后，CH4才能解高产生H2，Ni0是CH4活化和POM... 借助脉冲反应、质谱-程序升温表面反应（MS-TPSR）等技术研究了Ni／α-Al2O3催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气（POM）的反应机理．结果表明，NiO上CH4不能解离产生H2只有当NiO被CH4还原为Ni0后，CH4才能解高产生H2，Ni0是CH4活化和POM反应的活性相；POM反应机理遵循直接氧化机理，CH4和O2均在Ni0上活化，活化过程形成的Ni…C和Niδ…Oδ物种是反应历程中的关键物种，Niδ+…Oδ物种高选择性地与CH4解离产生的碳物种Ni…C反应生成CO． 展开更多

关键词 甲烷 部分氧化 合成气 镍 催化剂 POM

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乙烷在M_xO_y/SiO_2上氧化脱氢制乙烯 被引量：12

4

作者 陈铜 李文钊 +2 位作者 于春英 曹荣 陈燕馨 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第4期212-216,共5页

在５００—７００℃的温度范围内研究了不同氧化物负载在ＳｉＯ２上乙烷氧化脱氢（ＯＤＨＥ）行为。结果表明过渡金属氧化物负载型催化剂对ＯＤＨＥ反应有很好的活性，碱土金属、ｓｐ区金属氧化物负载型催化剂的活性较低，只有合适的可... 在５００—７００℃的温度范围内研究了不同氧化物负载在ＳｉＯ２上乙烷氧化脱氢（ＯＤＨＥ）行为。结果表明过渡金属氧化物负载型催化剂对ＯＤＨＥ反应有很好的活性，碱土金属、ｓｐ区金属氧化物负载型催化剂的活性较低，只有合适的可还原性催化剂才同时具有较高的乙烷转化率和乙烯选择性。通过Ｍｏ基催化剂上引入活性组份Ｆｅ、Ｖ等进行双金属调变可改善催化剂的乙烯选择性。 展开更多

关键词 乙烷 氧化脱氢 负载催化剂 二氧化硅 乙烯

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煤层甲烷部分氧化与CO_2-H_2O重整联合制合成气研究 被引量：11

5

作者 徐东彦 李文钊 +1 位作者 陈燕馨 徐恒泳 《煤炭学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第4期468-471,共4页

采用固定床流动反应装置,研究了镧改性的镍基催化剂对煤层CH4空气部分氧化与CO2-H2O重整耦合制合成气反应的催化性能,考察了反应温度、压力、空速等工艺条件以及原料气组成对反应性能的影响.结果表明,直接以煤矿抽放煤层气为原料,可以... 采用固定床流动反应装置,研究了镧改性的镍基催化剂对煤层CH4空气部分氧化与CO2-H2O重整耦合制合成气反应的催化性能,考察了反应温度、压力、空速等工艺条件以及原料气组成对反应性能的影响.结果表明,直接以煤矿抽放煤层气为原料,可以采用比较灵活的工艺来生产具有适宜H2/CO比的合成气.在原料气组成为n(CH4)∶n(CO2)∶n(Air)∶n(H2O)=1 0∶0 2∶1 9∶0 4(摩尔比)、温度800℃、CH4空速1 0×104h-1,常压条件下,甲烷转化率可达96 8%,合成气n(H2)∶n(CO)=2 0. 展开更多

关键词 煤层气 甲烷 催化部分氧化 重整 合成气

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正己烷气相氧化裂解制取低碳烯烃 被引量：7

6

作者 刘雪斌 徐恒泳 +1 位作者 李文钊 陈燕馨 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2004年第1期88-92,共5页

由于O2的引入,正己烷气相氧化裂解与传统的热裂解工艺相比,使吸热反应变为内供热型放热反应,降低了生产过程中的能耗和装置投资。O2的介入强化了正己烷分子的活化,加剧了C—H键的断裂,降低了反应的活化能,使氧化裂解反应在温度比较低时... 由于O2的引入,正己烷气相氧化裂解与传统的热裂解工艺相比,使吸热反应变为内供热型放热反应,降低了生产过程中的能耗和装置投资。O2的介入强化了正己烷分子的活化,加剧了C—H键的断裂,降低了反应的活化能,使氧化裂解反应在温度比较低时就具有较高的转化率和烯烃收率,特别是在750℃以下时,氧化裂解的烯烃收率明显高于热裂解的烯烃收率。 展开更多

关键词 正己烷 气相氧化裂解 低碳烯烃 一氧化碳 热裂解

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LS-901硫磺回收催化剂的工业应用 被引量：4

7

作者 唐昭峥 胡文宾 +5 位作者 殷树青 金铁垒 史济义 许家新 陈燕馨 李文钊 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 1997年第5期6-10,共5页

LS－901催化剂是新开发的TiO2基硫磺回收催化剂，经武汉石油化工厂5kt／a装置使用考察，结果证实其具有高活性、局稳定性和高空速运行的特点。在酸性气进料大幅度增加的条件下，第一转化器使用LS－901TiO2基催化剂后，转化器体积可以缩... LS－901催化剂是新开发的TiO2基硫磺回收催化剂，经武汉石油化工厂5kt／a装置使用考察，结果证实其具有高活性、局稳定性和高空速运行的特点。在酸性气进料大幅度增加的条件下，第一转化器使用LS－901TiO2基催化剂后，转化器体积可以缩小将近1／3，与原来使用LS－811Al2O3催化剂相比，有机硫水解率可从92％（体积分数）提高到100％（体积分数），尾气中的硫化物含量从0．96％降低至0．71％左右，装置总硫转化率则可从94．6％提高到97％。 展开更多

关键词 克劳斯法 硫回收 酸性气 催化剂 活性 稳定性

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催化干气选择氧化制氢 被引量：4

8

作者 季亚英 陈燕馨 +4 位作者 李文钊 于春英 江义 金荣超 秦永生 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 1999年第3期190-192,共3页

采用固定床流动反应装置研究了在多组分 Ｎｉ 基催化剂上催化干气选择氧化制氢的反应性能。结果表明：在床层温度８６０ ℃，空速３ ．０ ×１０５ｈ － １ 时，干气中甲烷转化率９６ ．８ ％ ，乙烯、乙烷全部转化、 Ｃ Ｏ 选择性... 采用固定床流动反应装置研究了在多组分 Ｎｉ 基催化剂上催化干气选择氧化制氢的反应性能。结果表明：在床层温度８６０ ℃，空速３ ．０ ×１０５ｈ － １ 时，干气中甲烷转化率９６ ．８ ％ ，乙烯、乙烷全部转化、 Ｃ Ｏ 选择性＞ ９０ ％ 。尾气中主要成分 Ｈ２ 占５４ ．０ ％ 、 Ｃ Ｏ 占３４ ．６ ％ ，若 Ｃ Ｏ 通过水蒸汽变换反应转化为 Ｈ２ ，则尾气中的总 Ｈ２ 量可达８８ ％ ，从而大大提高了催化干气的利用价值。 展开更多

关键词 催化干气 选择氧化 催化剂 镍 制氢

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LS－901抗硫酸盐化作用催化剂的研制 被引量：4

9

作者 唐昭峥 胡文宾 +3 位作者 毕立雪 陈燕馨 李文钊 章程 《石油炼制与化工》 EI CAS CSCD 1995年第12期30-35,共6页

ＬＳ－９０１催化剂是新研制的ＴｉＯ２基抗硫酸盐化作用硫磺回收催化剂，具有机械强度大、热稳定性和水热稳定性好、磨损率低等特点。该催化剂可直接采用工业原料生产，制备工艺简单，生产过程无“三废”污染。实验室的试验结果表明，... ＬＳ－９０１催化剂是新研制的ＴｉＯ２基抗硫酸盐化作用硫磺回收催化剂，具有机械强度大、热稳定性和水热稳定性好、磨损率低等特点。该催化剂可直接采用工业原料生产，制备工艺简单，生产过程无“三废”污染。实验室的试验结果表明，ＬＳ－９０１催化剂的ＣＳ２水解反应活性和克劳斯反应活性、耐“漏Ｏ２”中毒性能等均优于进口ＴｉＯ２基催化剂。 展开更多

关键词 克劳斯法 硫回收 催化剂 二氧化钛 金属催化剂

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TiO_2对H_2S/SO_2的作用特性 被引量：7

10

作者 李文钊 陈燕馨 +1 位作者 张胜建 陈怡萱 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 1991年第6期395-401,共7页

采用程序升温脱附(TPD)和程序升温电导(TPEC)两个平行的测量方法以及红外(IR)研究了TiO_2对H_2S/SO_2作用过程中化学和电导特性的变化。发现TiO_2可和H_2S、SO_2发生化学反应,Al_2O_3则不能。在大于200℃时,H_2S在TiO_2上可转化为S、H_2... 采用程序升温脱附(TPD)和程序升温电导(TPEC)两个平行的测量方法以及红外(IR)研究了TiO_2对H_2S/SO_2作用过程中化学和电导特性的变化。发现TiO_2可和H_2S、SO_2发生化学反应,Al_2O_3则不能。在大于200℃时,H_2S在TiO_2上可转化为S、H_2O和SO_2,SO_2可被氧化为SO_3。有趣的是,在经预还原处理的TiO_2上,H_2S可分解生成H_2,SO_2可被还原为S。在转化过程中,TiO_2本身的电导发生相应的变化。另外,H_2S和SO_2在TiO_2上比在Al_2O_3上容易脱附,不易发生硫酸盐化,因此,TiO_2在Claus反应中比Al_2O_3催化剂有更优良的催化性能与TiO_2中钛的变价有关。 展开更多

关键词 TIO2 脱硫 催化剂 作用特性

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甲烷催化部分氧化制合成气反应器的改进 被引量：4

11

作者 刘淑红 李文钊 +2 位作者 陈燕馨 王玉忠 徐恒泳 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第6期563-568,共6页

在带空气分布器的固定床反应器中,以空气为氧源,采用NiO-La2O3/MgAl2O4-α-Al2O3催化剂,进行了甲烷催化部分氧化制合成气的研究。考察了空气流量分配比(D)对催化性能、催化剂床层轴向温度分布、催化剂床层轴向原料组成和产物分布的影响... 在带空气分布器的固定床反应器中,以空气为氧源,采用NiO-La2O3/MgAl2O4-α-Al2O3催化剂,进行了甲烷催化部分氧化制合成气的研究。考察了空气流量分配比(D)对催化性能、催化剂床层轴向温度分布、催化剂床层轴向原料组成和产物分布的影响。实验结果表明,D不影响催化剂床层出口处的气体组成;当D为80%时,沿催化剂床层轴向n(O2):n(甲烷)可保持在0.10～0.22,催化剂床层入口处的温升明显下降,整个催化剂床层轴向温度分布均匀,表明采用空气分布器有利于提高甲烷部分氧化反应的选择性,抑制了甲烷的完全氧化。 展开更多

关键词 甲烷催化部分氧化 合成气 空气分布器 固定床反应器

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环己烷气相氧化裂解制低碳烯烃 被引量：4

12

作者 刘雪斌 徐恒泳 +1 位作者 李文钊 陈燕馨 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2003年第8期646-649,共4页

环己烷气相氧化裂解与传统的热裂解工艺相比,氧气的介入使环烷烃在较低温度下就能开环裂解。在反应温度650℃时,环己烷发生气相氧化裂解反应,环己烷转化率超过70%、烯烃收率为30%左右,而在此条件下环己烷的热裂解反应几乎不发生。在反... 环己烷气相氧化裂解与传统的热裂解工艺相比,氧气的介入使环烷烃在较低温度下就能开环裂解。在反应温度650℃时,环己烷发生气相氧化裂解反应,环己烷转化率超过70%、烯烃收率为30%左右,而在此条件下环己烷的热裂解反应几乎不发生。在反应温度750℃、n(环己烷)/n(O2)为0 8、停留时间小于0 7s条件下,采用空气代替纯氧进料,环己烷转化率为90%左右,烯烃收率超过48%,CO收率为14%左右,CO2收率仅为1%左右。 展开更多

关键词 环己烷 气相氧化裂解 烯烃 CO

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Pt对Mo基催化剂还原-硫化过程的影响 被引量：1

13

作者 于春英 李文钊 +2 位作者 王军 陈燕馨 张盈珍 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1998年第5期439-443,共5页

采用脉冲硫化、连续硫化、程序升温还原、程序升温及程序降温电导及X射线衍射等方法研究了贵金属Pt对MoO3催化剂还原-流化过程的影响及Pt对MOS2配位不饱和活性中心形成的影响．结果表明，Pt担载或在MoO3上可以促进MoO3的还原-硫化。

关键词 脱硫 催化剂 加氢脱硫 铂 钼基催化剂 钼催化剂

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用MS-TPSR技术研究甲烷部分氧化反应的引发过程 被引量：1

14

作者 季亚英 李文钊 +1 位作者 徐恒泳 陈燕馨 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2001年第3期201-205,共5页

借助质谱-程序升温表面反应 (MS-TPSR)技术研究了 NiO/γ-Al2O3、 700℃ H2还原后的 Ni0/γ-Al2O3和添加 Pt的 NiO/γ-Al2O3催化剂 (分别记为 NiO、 Ni0和 Pt-NiO)上甲烷部分氧化反应 (POM)的引发行为 .结果表明，在 CH4＋ O2气氛下 NiO... 借助质谱-程序升温表面反应 (MS-TPSR)技术研究了 NiO/γ-Al2O3、 700℃ H2还原后的 Ni0/γ-Al2O3和添加 Pt的 NiO/γ-Al2O3催化剂 (分别记为 NiO、 Ni0和 Pt-NiO)上甲烷部分氧化反应 (POM)的引发行为 .结果表明，在 CH4＋ O2气氛下 NiO和 Ni0具有相同的引发行为， Ni0在反应气氛下首先被氧化为 NiO.在低于 760℃时， CH4和 O2在 NiO上发生深度氧化反应生成 H2O和 CO2，在 770℃开始逐渐引发 POM反应 . Pt-NiO在 520 ℃左右就能引发 POM反应 .在流化床反应器中 Pt-NiO催化剂 500℃左右引发 POM反应，并且具有与 Ni0基本相同的反应性能，因此添加 Pt有利于氧化镍还原为 Ni0，从而降低了 POM反应的引发温度 . 展开更多

关键词 甲烷 部分氧化 合成气 流化床 镍催化剂 质谱-程序升温表面反应 引发过程

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Ni/α-Al2O3上CH4/CO2重整反应动力学的研究--反应温度的影响 被引量：1

15

作者 崔月华 徐恒泳 +3 位作者 葛庆杰 陈燕馨 王玉忠 李文钊 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期648-650,共3页

在活塞流式微分反应器和脉冲微型反应器中,反应温度550～750℃,分别通过连续反应和脉冲反应,考察了Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2反应的动力学行为.结果表明,在550～600℃,原料气CH4和CO2的反应级数随温度升高而增大,产物CO的反应级数随... 在活塞流式微分反应器和脉冲微型反应器中,反应温度550～750℃,分别通过连续反应和脉冲反应,考察了Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2反应的动力学行为.结果表明,在550～600℃,原料气CH4和CO2的反应级数随温度升高而增大,产物CO的反应级数随温度提高而提高,H2的反应级数随温度升高而降低.在650～750℃,原料气CH4的反应级数随温度的升高略有增加,而CO2的反应级数恒定,产物H2不再影响反应速率,产物CO反应级数随温度升高几乎恒定.并且发现以上两个温度区间的CH4/CO2反应的表观活化能有显著不同,表明Ni/α-Al2O3催化剂上CH4/CO2重整的反应历程在650℃左右发生了明显变化. 展开更多

关键词 CH4/CO2重整反应 Ni/α-Al2O3 动力学 反应温度

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加压下甲烷空气部分氧化制合成气 被引量：1

16

作者 江魁 李文钊 +1 位作者 徐恒泳 陈燕馨 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2001年第11期826-830,共5页

采用固定床流动反应装置 ,研究了加压条件下镍基催化剂对甲烷空气部分氧化制合成气的催化性能 ,考察了镍负载量、助剂种类、反应温度、压力、CH4/O2 配比等因素对催化性能的影响。结果表明 ,Ni/α -Al2 O3-MgAl2 O4催化剂的镍负载量质... 采用固定床流动反应装置 ,研究了加压条件下镍基催化剂对甲烷空气部分氧化制合成气的催化性能 ,考察了镍负载量、助剂种类、反应温度、压力、CH4/O2 配比等因素对催化性能的影响。结果表明 ,Ni/α -Al2 O3-MgAl2 O4催化剂的镍负载量质量分数为 8%时 ,催化性能最佳 ,添加稀土助剂La2 O3的催化剂活性最好 ,且La2 O3的最佳添加量(质量分数 )为 2 %。 8%Ni-2 %La2 O3/α -Al2 O3-MgAl2 O4催化剂上的条件试验表明 ,在 70 0～ 90 0℃内 ,CH4转化率和CO选择性随温度升高而增加 ;随着压力的增加 (0 1～ 1 5MPa) ,CH4转化率和CO选择性下降 ;在甲烷空速为(0 8～ 2 0 )× 10 4h- 1 内 ,转化率和选择性基本不变。 展开更多

关键词 加压 甲烷 空气部分氧化 合成气 镍催化剂 制备

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新型甲烷部分氧化制合成气反应器的构型 被引量：1

17

作者 刘淑红 徐恒泳 +2 位作者 王玉忠 陈燕馨 李文钊热 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期161-163,共3页

在甲烷部分氧化制合成气反应研究中,向传统固定床反应器(CFR)中添加特殊设计的不锈钢氧气气体分布器,构成了带氧气气体分布器的固定床反应器(GDR).在GDR中,一路～80%的O2通过氧气气体分布器径向均匀分布直接进入催化剂床层,另一路～20%... 在甲烷部分氧化制合成气反应研究中,向传统固定床反应器(CFR)中添加特殊设计的不锈钢氧气气体分布器,构成了带氧气气体分布器的固定床反应器(GDR).在GDR中,一路～80%的O2通过氧气气体分布器径向均匀分布直接进入催化剂床层,另一路～20%的O2则与CH4、H2O混合从反应器侧面入口进入体系参加反应,这样有效地降低催化剂入口段发生放热反应所带来的床层热点,使床层温度分布更加均匀,同时也增加了体系操作的安全性. 展开更多

关键词 新型反应器构型 甲烷部分氧化 GDR

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甲烷催化部分氧化制合成气固定床反应器的研究进展 被引量：1

18

作者 刘淑红 陈燕馨 +2 位作者 徐恒泳 王玉忠 李文钊 《石油与天然气化工》 CAS CSCD 北大核心 2008年第2期105-109,114,共6页

简要回顾了合成气的生产历史。与传统的甲烷水蒸气重整制合成气相比,甲烷催化部分氧化制合成气在过程能耗和产物组成等方面具有一定的优势,反应器是甲烷催化部分氧化制合成气工艺过程的关键。本文对1990年以来甲烷催化部分氧化制合成气... 简要回顾了合成气的生产历史。与传统的甲烷水蒸气重整制合成气相比,甲烷催化部分氧化制合成气在过程能耗和产物组成等方面具有一定的优势,反应器是甲烷催化部分氧化制合成气工艺过程的关键。本文对1990年以来甲烷催化部分氧化制合成气8种新型结构固定床反应器进行了归纳和评述。 展开更多

关键词 甲烷催化部分氧化 合成气 反应器

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Ce-Rh/γ-Al2O3催化剂Rh-CeO2相互作用对抗积碳性能的影响 被引量：1

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作者 王锐 徐恒泳 +1 位作者 陈燕馨 李文钊 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2004年第z1期707-709,共3页

采用脉冲反应方法研究了Ce-Rh/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积碳和CO2消炭反应性能,并采用TPR、TPD、CO2-TPSR对催化剂进行表征.结果表明,Rh-CeO2间存在相互作用,此相互作用影响催化剂的抗积碳性能,并且Rh负载量的变化影响Rh-CeO2相互作用... 采用脉冲反应方法研究了Ce-Rh/γ-Al2O3催化剂上CH4裂解积碳和CO2消炭反应性能,并采用TPR、TPD、CO2-TPSR对催化剂进行表征.结果表明,Rh-CeO2间存在相互作用,此相互作用影响催化剂的抗积碳性能,并且Rh负载量的变化影响Rh-CeO2相互作用的强弱,Rh负载量较低时,Rh-CeO2间相互作用较强,有利于提高催化剂的抗积碳性能. 展开更多

关键词 Ce-Rh/γ-Al2O3催化剂 Rh-CeO2间相互作用 Rh负载量

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LS—901抗硫酸盐化作用硫磺回收催化剂的研制 被引量：3

20

作者 唐昭峥 胡文宾 +3 位作者 毕立雪 陈燕馨 李文钊 章程 《齐鲁石油化工》 1995年第3期232-237,共6页

关键词 催化剂 硫化氢 硫磺回收 抗硫酸盐 石油炼制

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