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调控电荷动力学与表面反应性用于Au/Ti-CeO_(2)光催化甲烷选择性氧化制乙烷
1
作者
徐新宇
陆迦勒
+3 位作者
苏波
陈佳义
陈雄
汪思波
《物理化学学报》
北大核心
2025年第11期133-141,共9页
温和条件下甲烷选择性氧化制备高附加值化学品是一条可持续但极具挑战的路径,其瓶颈在于CH_(4)活化能垒高且易发生过度氧化。本研究通过Ti掺杂与Au负载的协同策略,构建了高效Au/Ti-CeO_(2)光催化剂用于甲烷氧化偶联制乙烷。优化后的催...
温和条件下甲烷选择性氧化制备高附加值化学品是一条可持续但极具挑战的路径,其瓶颈在于CH_(4)活化能垒高且易发生过度氧化。本研究通过Ti掺杂与Au负载的协同策略,构建了高效Au/Ti-CeO_(2)光催化剂用于甲烷氧化偶联制乙烷。优化后的催化剂在20次循环反应中保持稳定,C_(2)H_(6)产率达2971.4μmol·g^(−1)·h^(−1),C_(2+)选择性达85.1%。原位X射线光电子能谱、电子顺磁共振和漫反射红外傅里叶变换光谱分析表明:Ti掺杂向CeO_(2)中引入杂质能级,通过内建电场促进电子定向迁移至表面金纳米颗粒(Au NPs);Au NPs作为电子富集位点可活化O_(2)、促进^(*)CH_(3)自由基偶联为C_(2)H_(6)并稳定活性中间体,从而增强电荷分离并抑制中间体过度氧化。该研究揭示了元素掺杂与助催化剂协同调控电荷动力学和表面反应活性对实现高效光催化甲烷转化的重要作用。
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关键词
光催化
甲烷氧化
乙烷生产
Ti掺杂
二氧化铈
电荷分离
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职称材料
题名
调控电荷动力学与表面反应性用于Au/Ti-CeO_(2)光催化甲烷选择性氧化制乙烷
1
作者
徐新宇
陆迦勒
苏波
陈佳义
陈雄
汪思波
机构
福州大学化学学院
福州大学化学学院
出处
《物理化学学报》
北大核心
2025年第11期133-141,共9页
基金
国家自然科学基金(2237203,22302039)
111计划(D16008)资助.
文摘
温和条件下甲烷选择性氧化制备高附加值化学品是一条可持续但极具挑战的路径,其瓶颈在于CH_(4)活化能垒高且易发生过度氧化。本研究通过Ti掺杂与Au负载的协同策略,构建了高效Au/Ti-CeO_(2)光催化剂用于甲烷氧化偶联制乙烷。优化后的催化剂在20次循环反应中保持稳定,C_(2)H_(6)产率达2971.4μmol·g^(−1)·h^(−1),C_(2+)选择性达85.1%。原位X射线光电子能谱、电子顺磁共振和漫反射红外傅里叶变换光谱分析表明:Ti掺杂向CeO_(2)中引入杂质能级,通过内建电场促进电子定向迁移至表面金纳米颗粒(Au NPs);Au NPs作为电子富集位点可活化O_(2)、促进^(*)CH_(3)自由基偶联为C_(2)H_(6)并稳定活性中间体,从而增强电荷分离并抑制中间体过度氧化。该研究揭示了元素掺杂与助催化剂协同调控电荷动力学和表面反应活性对实现高效光催化甲烷转化的重要作用。
关键词
光催化
甲烷氧化
乙烷生产
Ti掺杂
二氧化铈
电荷分离
Keywords
Photocatalysis
Methane oxidation
Ethane production
Ti doping
CeO_(2)
Charge separation
分类号
O643 [理学—物理化学]
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题名
作者
出处
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被引量
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1
调控电荷动力学与表面反应性用于Au/Ti-CeO_(2)光催化甲烷选择性氧化制乙烷
徐新宇
陆迦勒
苏波
陈佳义
陈雄
汪思波
《物理化学学报》
北大核心
2025
0
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