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Pd单原子和Pd纳米颗粒协同催化肉桂醛加氢制苯丙醛
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作者 任小敏 赵芋衡 +3 位作者 马颖 张啟霞 马军 刘岳峰 《低碳化学与化工》 北大核心 2025年第2期45-52,共8页
由于肉桂醛(CAL)分子中的两个不饱和化学键构成了复杂的共轭体系,CAL分子中的C==C和C==O键进行选择性加氢以生成所需产物是一项具有挑战性的工作。分别制备了Pd单原子、Pd纳米颗粒及Pd单原子和纳米颗粒共同负载在纳米金刚石(ND)的催化剂... 由于肉桂醛(CAL)分子中的两个不饱和化学键构成了复杂的共轭体系,CAL分子中的C==C和C==O键进行选择性加氢以生成所需产物是一项具有挑战性的工作。分别制备了Pd单原子、Pd纳米颗粒及Pd单原子和纳米颗粒共同负载在纳米金刚石(ND)的催化剂(分别为Pd_(1)/ND(w(Pd)=0.05%)、Pd_(NPs)/ND(w(Pd)=0.25%)和Pd_(1+NPs)/ND(w(Pd)=0.25%)),并研究了Pd的几何和电子结构对催化剂催化CAL加氢性能的影响。通过HR-TEM、XRD和XPS等方法对ND进行了表征。结果表明,ND是一种表面含有丰富氧官能团且具有单原子锚定位点的高结晶度及高表面能的载体。同时利用HADDF-STEM、AC-TEM和XPS等方法对Pd_(1+NPs)/ND的几何和电子结构进行了分析。结果表明,与Pd/C相比,Pd_(1+NPs)/ND具有更高的n(Pdδ+)/n(Pd0),进一步证实了Pd_(1+NPs)/ND上Pd单原子和Pd颗粒共存。在反应温度为40℃、H2压力为1 MPa和n(Pd)/n(CAL)为0.023%的条件下,分别考察了Pd_(1+NPs)/ND、Pd/C、Pd_(1)/ND和Pd_(NPs)/ND对CAL加氢反应的催化性能。结果表明,Pd_(1+NPs)/ND表现出远高于Pd/C的催化活性和苯丙醛(HCAL)选择性,Pd_(1)/ND和Pd_(NPs)/ND均表现出较低的催化活性。因此,在Pd_(1+NPs)/ND高效催化CAL加氢反应中,Pd单原子和Pd纳米颗粒之间存在协同效应。 展开更多
关键词 Pd单原子 Pd纳米颗粒 纳米金刚石 肉桂醛加氢 协同催化
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