放射性 Sr、Cs 及锕系元素在膨润土中扩散系数的研究 被引量：9

1

作者 苏锡光 任立宏 +2 位作者 龙会遵 朱振国 夏德迎 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1998年第S1期67-75,共9页

对采用我国西北红泉膨润土作为高放废物处置的缓冲、回填材料进行了研究，测定了该膨润土的物理和化学性能，矿物组成，裂变产物Ｓｒ、Ｃｓ及锕系元素Ａｍ、Ｐｕ的扩散系数。“背向背”法测得混合型膨润土的扩散系数分别为ＤＳｒ＝２．... 对采用我国西北红泉膨润土作为高放废物处置的缓冲、回填材料进行了研究，测定了该膨润土的物理和化学性能，矿物组成，裂变产物Ｓｒ、Ｃｓ及锕系元素Ａｍ、Ｐｕ的扩散系数。“背向背”法测得混合型膨润土的扩散系数分别为ＤＳｒ＝２．４５×１０－１１ｍ２·ｓ－１、ＤＣｓ＝１．５２×１０－１２ｍ２·ｓ－１、ＤＡｍ＝２．５０×１０－１４ｍ２·ｓ－１和ＤＰｕ＝２．５４×１０－１４ｍ２·ｓ－１。恒定源法测得混合型和镁型膨润土的经过滤膜校正的扩散系数分别为Ｄａ（Ｓｒ）＝１．５９×１０－１２ｍ２·ｓ－１、Ｄａ（Ｃｓ）＝１．４２×１０－１１ｍ２·ｓ－１和Ｄａ（Ｓｒ）＝１．１３×１０－１２ｍ２·ｓ－１、Ｄａ（Ｃｓ）＝１．５４×１０－１１ｍ２·ｓ－１。结果表明：Ｓｒ、Ｃｓ、Ａｍ、Ｐｕ等核素在红泉膨润土中的扩散速度缓慢，该膨润土作为高放废物处置库的缓冲、回填材料是有前景的。 展开更多

关键词 膨润土 扩散系数 缓冲 回填材料

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高放玻璃固化尾气中净化钌的滤材筛选 被引量：2

2

作者 苏锡光 张殿利 +1 位作者 王宏 俞莹 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1991年第1期50-57,共8页

高放废液玻璃固化过程中,钌是最容易挥发的元素,给尾气处理带来困难。文章收集了大量的过滤材料,经初步筛选,选定为KSG-1抗爆硅胶和W-X-14三氧化二铁,并分别测定了过滤柱的温度、滤材装填高度、气流速度、滤材的捕集量以及NO_2,SO_2气... 高放废液玻璃固化过程中,钌是最容易挥发的元素,给尾气处理带来困难。文章收集了大量的过滤材料,经初步筛选,选定为KSG-1抗爆硅胶和W-X-14三氧化二铁,并分别测定了过滤柱的温度、滤材装填高度、气流速度、滤材的捕集量以及NO_2,SO_2气体等对钌的过滤效率的影响。结果表明KSG-1(温度120℃),W-X-14(温度500℃)对钌的去污因数均≥1×10~4。净化效果是令人满意的。 展开更多

关键词 滤材 玻璃固化 尾气 硅胶 钌

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Pu在花岗岩中的吸附行为 被引量：24

3

作者 章英杰 范显华 +5 位作者 苏锡光 曾继述 王勇 周舵 刘德军 姚军 《核化学与放射化学》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期136-143,共8页

为了解Pu在甘肃北山地区地下深度约为600 m的花岗岩中的吸附行为,研究了各种水质(重蒸水、模拟地下水、BS03井地下水)、pH值(3.0～10.0)、CO2-3离子浓度(4.0×10-3～1.0×10-1 mol/L)、氧浓度等因素对吸附的影响.通过对吸附后... 为了解Pu在甘肃北山地区地下深度约为600 m的花岗岩中的吸附行为,研究了各种水质(重蒸水、模拟地下水、BS03井地下水)、pH值(3.0～10.0)、CO2-3离子浓度(4.0×10-3～1.0×10-1 mol/L)、氧浓度等因素对吸附的影响.通过对吸附后水相物化参数(如pH值、Eh、电导率等)、Pu的价态、固相表面特征参数(比表面、孔径、总孔容等)等数据的比较以及解吸实验结果,推测可能的吸附机理:Pu在花岗岩上以表面配合物的形式吸附,且可用Freundlich吸附等温式描述. 展开更多

关键词 PU 吸附 花岗岩 解吸

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Pu在铁及铁氧化物上的吸附行为研究 被引量：14

4

作者 章英杰 范显华 +4 位作者 苏锡光 曾继述 王勇 周舵 姚军 《核化学与放射化学》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期193-197,224,共6页

为了解放射性核素在可能作为高放废物固化体包装容器材料及其腐蚀产物上的吸附行为,研究了包装容器材料的主要组分铁及铁的腐蚀产物FeO,Fe2O3,Fe3O4对Pu的吸附行为,探讨了水相pH值(1.0~10.0),CO32-离子浓度(4.0 mmol/L^0.1 mol/L)等因... 为了解放射性核素在可能作为高放废物固化体包装容器材料及其腐蚀产物上的吸附行为,研究了包装容器材料的主要组分铁及铁的腐蚀产物FeO,Fe2O3,Fe3O4对Pu的吸附行为,探讨了水相pH值(1.0~10.0),CO32-离子浓度(4.0 mmol/L^0.1 mol/L)等因素对吸附的影响。实验结果表明,Pu在铁及其氧化物上的吸附能力随水相pH值增大而增大;实验环境中氧浓度变化对Pu在铁及其氧化物上的吸附影响较小;CO32-浓度增大不利于Pu的吸附。 展开更多

关键词 PU 吸附 FE FEO FE2O3 FE3O4

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^(237)Np在膨润土中表观扩散系数的测定 被引量：9

5

作者 姚军 苏锡光 +1 位作者 龙会遵 范显华 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2003年第4期199-203,共5页

在大气和低氧条件下使用静态背对背扩散法测定了237Np在红泉膨润土中表观扩散系数Da值。实验结果如下:大气条件下237Np在混合型、Ca 型、Mg 型膨润土中的Da值分别为3 9×10-13,5 6×10-13,8 4×10-13m2/s;低氧条件下相应的D... 在大气和低氧条件下使用静态背对背扩散法测定了237Np在红泉膨润土中表观扩散系数Da值。实验结果如下:大气条件下237Np在混合型、Ca 型、Mg 型膨润土中的Da值分别为3 9×10-13,5 6×10-13,8 4×10-13m2/s;低氧条件下相应的Da值分别为3 4×10-13,4 7×10-13,3 1×10-13m2/s。在大气条件下以混合型膨润土为例,使用扩散池方法测得237Np的表观扩散系数Da值为8 2×10-12m2/s。 展开更多

关键词 ^237NP 深地质处置 高放废物 放射性核素 镎237 膨润土 表观扩散系数 静态背对背扩散法 地质迁移

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^(99)Tc在膨润土中的吸附和迁移行为 被引量：9

6

作者 张言 宋志鑫 +6 位作者 包良进 姚军 姜涛 龙浩骑 王波 陈曦 苏锡光 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期124-128,共5页

在模拟处置库条件下,采用北山地下水,用批式实验法研究了99Tc在内蒙古高庙子膨润土中的吸附行为,探讨了温度、pH值,添加剂黄铁矿(FeS2)、磁铁矿(Fe3O4)、方铅矿(PbS)、稀土赤铁矿(Fe2O3),以及CO32-、SO42-、Fe2+、Fe3+等对吸附行为的影... 在模拟处置库条件下,采用北山地下水,用批式实验法研究了99Tc在内蒙古高庙子膨润土中的吸附行为,探讨了温度、pH值,添加剂黄铁矿(FeS2)、磁铁矿(Fe3O4)、方铅矿(PbS)、稀土赤铁矿(Fe2O3),以及CO32-、SO42-、Fe2+、Fe3+等对吸附行为的影响。研究结果表明,高庙子膨润土对99Tc具有一定的吸附阻滞能力,其吸附Kd值为98.4 mL/g。 展开更多

关键词 99Tc 吸附 批式实验法 温度

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不同温度下Np(Ⅳ)在北山地下水中的溶解度 被引量：6

7

作者 姜涛 姚军 +4 位作者 王波 贯鸿志 龙浩骑 宋志鑫 苏锡光 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2011年第2期77-83,共7页

采用过饱和法研究了低氧条件下、30℃和60℃时Np(Ⅳ)在去离子水和甘肃北山地下水中的溶解度。结果表明,30℃时Np(Ⅳ)在去离子水和北山地下水中的溶解度分别为(3.4±1.0)×10-9mol/L和(1.0±0.3)×10-8mol/L;60℃时Np(Ⅳ... 采用过饱和法研究了低氧条件下、30℃和60℃时Np(Ⅳ)在去离子水和甘肃北山地下水中的溶解度。结果表明,30℃时Np(Ⅳ)在去离子水和北山地下水中的溶解度分别为(3.4±1.0)×10-9mol/L和(1.0±0.3)×10-8mol/L;60℃时Np(Ⅳ)在去离子水和北山地下水中的溶解度分别为(1.9±0.6)×10-8mol/L和(3.7±0.5)×10-8mol/L;Np(Ⅳ)的溶解度随着温度升高而增加。同时利用SIT理论计算了实验条件下的热力学常数,确定了去离子水和北山地下水中的溶解度控制固相为Np(OH)4(am);去离子水体系中Np(Ⅳ)主要以Np(OH)4(aq)的形式存在,在北山地下水体系中Np(Ⅳ)主要以Np(OH)4(aq)和Np(CO3)2(OH)22-的形式存在。 展开更多

关键词 低氧 Np(Ⅳ) 过饱和 溶解度 温度 地下水

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北山地下水中Am的形态分布计算 被引量：11

8

作者 贯鸿志 张振涛 +5 位作者 苏锡光 龙浩骑 王波 姚军 宋志鑫 陈曦 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第2期121-124,共4页

Am在水溶液中的形态分布复杂,直接测量困难,使用相关软件依据热力学常数推算核素的形态分布简单可行。EQ3NR是地球化学程序EQ3/6的组成部分之一,主要用于计算核素的存在形态和矿物的饱和指数。使用该程序计算了北山地下水中Am存在形态... Am在水溶液中的形态分布复杂,直接测量困难,使用相关软件依据热力学常数推算核素的形态分布简单可行。EQ3NR是地球化学程序EQ3/6的组成部分之一,主要用于计算核素的存在形态和矿物的饱和指数。使用该程序计算了北山地下水中Am存在形态的分布。计算结果表明,地下水中Am主要以AmCO3+形态存在,其含量可达60%以上;pH<6时,pH值对Am形态分布影响较小,pH>6时,其形态分布随着pH的增加急剧变化;大气、低氧2种条件对Am存在形态变化影响不明显。由于计算软件数据库的限制,可能使得计算结果产生偏差,今后要进一步更新数据库,完善数据。 展开更多

关键词 EQ3NR AM 形态

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Pu在Ca-膨润土上的吸附 被引量：9

9

作者 章英杰 苏锡光 +1 位作者 曾继述 范显华 《核化学与放射化学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第3期146-151,共6页

以甘肃北山BS03井地下水为水相,研究了Pu在Ca-膨润土上的吸附行为。结果表明,Ca-膨润土对Pu具有较强的吸附能力,可用Freundlich吸附等温式描述;Pu在Ca-膨润土上的吸附为不可逆吸附;吸附平衡后,Pu在水相和固相中的价态主要为四价;随着溶... 以甘肃北山BS03井地下水为水相,研究了Pu在Ca-膨润土上的吸附行为。结果表明,Ca-膨润土对Pu具有较强的吸附能力,可用Freundlich吸附等温式描述;Pu在Ca-膨润土上的吸附为不可逆吸附;吸附平衡后,Pu在水相和固相中的价态主要为四价;随着溶液pH值和离子强度的升高,Pu的吸附能力增强;地下水中无机离子(包括阳离子和无机阴离子)浓度增大,有利于Ca-膨润土对Pu的吸附;地下水中DOC浓度增大,不利于Pu的吸附。 展开更多

关键词 PU Ca-膨润土 吸附 解吸

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Am在花岗岩中的吸附行为 被引量：10

10

作者 贯鸿志 张振涛 +5 位作者 苏锡光 龙浩骑 王波 姚军 宋志鑫 陈曦 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2009年第3期189-192,共4页

研究了大气、低氧2种条件下,北山地下水中241Am在花岗岩及其成岩矿物上的吸附行为,观察了pH值、核素浓度以及腐殖酸等多种因素对吸附行为的影响,得到了各种条件下Am在花岗岩上的分配系数,并初步探讨了吸附机理。实验结果表明,花岗岩能... 研究了大气、低氧2种条件下,北山地下水中241Am在花岗岩及其成岩矿物上的吸附行为,观察了pH值、核素浓度以及腐殖酸等多种因素对吸附行为的影响,得到了各种条件下Am在花岗岩上的分配系数,并初步探讨了吸附机理。实验结果表明,花岗岩能很好的吸附241Am,其组分磁黄铁矿在吸附中起主要作用。 展开更多

关键词 AM 吸附 花岗岩

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^(237)Np(V)在膨润土上的吸附行为研究 被引量：5

11

作者 姚军 苏锡光 +1 位作者 龙会遵 范显华 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2003年第2期102-105,114,共5页

以甘肃红泉膨润土为预选的缓冲、回填材料,研究了核素237Np在该材料中的吸附行为。在大气和低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol的Ar气气氛)两种条件下,分别测定了237Np在混合型、Mg 型、Ca 型三种膨润土上的吸附分配比Kd值;并以混合型... 以甘肃红泉膨润土为预选的缓冲、回填材料,研究了核素237Np在该材料中的吸附行为。在大气和低氧(氧含量低于5×10-6mol/mol的Ar气气氛)两种条件下,分别测定了237Np在混合型、Mg 型、Ca 型三种膨润土上的吸附分配比Kd值;并以混合型膨润土为例,研究了pH值和CO2-3浓度对Kd值的影响。得到如下主要结果:(1)大气条件下,237Np在混合型、Mg 型、Ca 型膨润土上的吸附分配比Kd分别为:47.3,52.0,42.4mL/g;低氧条件下分别为:89.3,38.8,29.0mL/g;(2)低氧条件下,混合型膨润土在最终pH<9.2时,随着pH的升高,Kd值增大,在pH=9.2时,出现最大值;(3)在大气和低氧两种条件下,在Np(V)的浓度低于NaNpO2CO3的溶解度时,随着CO2-3浓度增加Kd值减小。结果表明,混合型膨润土对Np(V)有较好的吸附能力。 展开更多

关键词 237Np(V) 膨润土 吸附行为 核电工业 放射性废物 安全处置

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锶和铯在粉碎花岗岩柱中的迁移研究 被引量：9

12

作者 曾继述 苏锡光 +1 位作者 夏德迎 庄慧娥 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 北大核心 1992年第3期14-20,共7页

研究了锶、铯在粉碎花岗岩上的吸附和迁移性能。设计了小型吸附柱,用氚水和^(125)I^-作示踪剂分别测定了自由柱体积FCV,完成了含有小量载体的^(85,89)Sr和^(134)Cs示踪剂淋洗曲线的测定,计算出柱法和批式法的吸附比R_d值,并进行比较。... 研究了锶、铯在粉碎花岗岩上的吸附和迁移性能。设计了小型吸附柱,用氚水和^(125)I^-作示踪剂分别测定了自由柱体积FCV,完成了含有小量载体的^(85,89)Sr和^(134)Cs示踪剂淋洗曲线的测定,计算出柱法和批式法的吸附比R_d值,并进行比较。结果表明:所设计的吸附柱能满足碎岩柱实验要求。用氚水或用^(125)I^-测定的FCV本质上没有差別。锶、铯淋洗曲线仅出现单个的宽的淋洗曲线峰,未发现存在不可逆吸附现象。本实验使用的花岗岩对锶的吸附比在较高锶浓度(10^(-3)～10^(-5)mol/l)时随锶浓度而变化。当柱法和批式法两种实验体系中锶量对花岗岩重量比接近时,两种方法测出的R_d值也相近。 展开更多

关键词 柱法 锶 铯 高放废物 地质处置

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Pu(OH)_(4(am))与碳酸根的配位行为研究 被引量：4

13

作者 章英杰 苏锡光 +1 位作者 曾继述 范显华 《核化学与放射化学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第1期16-23,共8页

为了解在惰气环境Pu(OH)4(am)与碳酸盐溶液中HCO3-,CO23-的配位行为,考察了放置时间对Pu总浓度的影响;同时也考察了pH值、碳酸根总浓度变化对碳酸盐溶液中Pu的主要存在形态及溶解总浓度的影响。实验结果表明,HCO3-离子与Pu(OH)4(am)生成... 为了解在惰气环境Pu(OH)4(am)与碳酸盐溶液中HCO3-,CO23-的配位行为,考察了放置时间对Pu总浓度的影响;同时也考察了pH值、碳酸根总浓度变化对碳酸盐溶液中Pu的主要存在形态及溶解总浓度的影响。实验结果表明,HCO3-离子与Pu(OH)4(am)生成[Pu(OH)4(HCO3)2]2-(lgK=-2.61±0.18,lgβ=54.25±0.18)或[Pu(OH)2(CO3)2]2-(lgK=-2.61±0.18,lgβ=46.91±0.18);CO23-离子与Pu(OH)4(am)生成[Pu(OH)4(CO3)2]4-(lgK=-3.52±0.11,lgβ=53.33±0.11)。可能的配位反应方程式为:Pu(OH)4(am)+2 HCO3-[Pu(OH)4(HCO3)2]2-,Pu(OH)4(am)+2 HCO3-[Pu(OH)2(CO3)2]2-+2 H2O,Pu(OH)4(am)+2CO32-[Pu(OH)4(CO3)2]4-。 展开更多

关键词 Pu(OH)4(am) 碳酸盐 配位反应

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H_2O_2对Pu(Ⅴ)的还原动力学研究 被引量：3

14

作者 章英杰 范显华 +1 位作者 曾继述 苏锡光 《核化学与放射化学》 EI CAS CSCD 北大核心 2006年第2期72-79,共8页

在0.1 mol/L NaClO4溶液中研究了Pu(Ⅴ)与H2O2反应的动力学。测定了Pu(Ⅴ)与H2O2的反应速率。探讨了温度以及Fe2+,SO42-,HCO3-,F-等无机离子的存在对反应的影响。实验结果表明,反应对Pu(Ⅴ)与H2O2呈一级,对溶液中H+呈-1级;速率方程可表... 在0.1 mol/L NaClO4溶液中研究了Pu(Ⅴ)与H2O2反应的动力学。测定了Pu(Ⅴ)与H2O2的反应速率。探讨了温度以及Fe2+,SO42-,HCO3-,F-等无机离子的存在对反应的影响。实验结果表明,反应对Pu(Ⅴ)与H2O2呈一级,对溶液中H+呈-1级;速率方程可表示为:-dc(Pu(Ⅴ))dt=(3.93±1.93)×10-9c(Pu(Ⅴ))c(H2O2)c(H+)。随着温度升高,反应速率明显加快,根据Arrhenius规律,计算出了反应的活化能为Ea=84 kJ/mol。地下水中Fe2+,SO42-,HCO3-,F-等离子的存在,有利于Pu(Ⅴ)的还原。 展开更多

关键词 Pu(V) H2O2 还原 动力学

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锝在磁黄铁矿上的吸附行为和机理的研究 被引量：7

15

作者 沈东 范显华 +1 位作者 苏锡光 曾继述 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期72-78,共7页

用批式实验法研究了低氧和大气条件下99TcO4 - 在磁黄铁矿上的吸附行为 ,并用稀硫酸解吸法对吸附机理进行了探讨。研究结果表明 ,吸附过程为氧化还原吸附 ;在低氧和大气条件下 ,磁黄铁矿对TcO4 - 均具有较强的吸附能力 ;低氧条件下 ,磁... 用批式实验法研究了低氧和大气条件下99TcO4 - 在磁黄铁矿上的吸附行为 ,并用稀硫酸解吸法对吸附机理进行了探讨。研究结果表明 ,吸附过程为氧化还原吸附 ;在低氧和大气条件下 ,磁黄铁矿对TcO4 - 均具有较强的吸附能力 ;低氧条件下 ,磁黄铁矿对TcO4 - 展开更多

关键词 深地层处置 锝 高效废物 地质环境 吸附 解吸 核素迁移 磁黄铁矿

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大气与低氧条件下锝在辉锑矿上的吸附行为和机理研究 被引量：1

16

作者 沈东 范显华 +1 位作者 苏锡光 曾继述 《原子能科学技术》 EI CAS CSCD 2001年第B05期110-117,共8页

用批式实验法研究99TcO- 4在辉锑矿上的吸附行为 ,并用稀硫酸解吸法和酸性条件下的吸附法对吸附机理进行探讨。研究结果表明 :在低氧与大气条件下 ,辉锑矿对花岗岩预平衡水中的TcO- 4具有较强的吸附能力 ;在酸性条件下 ,TcO- 4在辉锑矿... 用批式实验法研究99TcO- 4在辉锑矿上的吸附行为 ,并用稀硫酸解吸法和酸性条件下的吸附法对吸附机理进行探讨。研究结果表明 :在低氧与大气条件下 ,辉锑矿对花岗岩预平衡水中的TcO- 4具有较强的吸附能力 ;在酸性条件下 ,TcO- 4在辉锑矿上几乎不吸附 ,但随着酸度的降低 ,吸附比增大。体系液相的pH、Eh条件对99TcO- 4的吸附不产生决定性影响 ,稀硫酸难以将吸附在辉锑矿上的锝解吸下来 ,加入氧化剂可加快锝的解吸。 展开更多

关键词 辉锑矿 吸附 解吸 锝99 放射性同位素 大气环境 低氧条件 地质环境 迁移

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富集钌的滤材贮存和处置研究

17

作者 苏锡光 张殿利 +1 位作者 王宏 俞莹 《核化学与放射化学》 CAS CSCD 北大核心 1991年第1期24-30,共7页

本工作研究了富集钌后的抗爆硅胶(KSG-1),氧化铁(W-X-14)在高温和室温条件下贮存和处置以及富钌滤材中钌的浸出率;并对硅胶重复使用,氧化铁(W-X-14)熔制富钌玻璃和性能等方面作了探讨。结果表明,富钌滤材直接存放在空气中钌的含量约为10... 本工作研究了富集钌后的抗爆硅胶(KSG-1),氧化铁(W-X-14)在高温和室温条件下贮存和处置以及富钌滤材中钌的浸出率;并对硅胶重复使用,氧化铁(W-X-14)熔制富钌玻璃和性能等方面作了探讨。结果表明,富钌滤材直接存放在空气中钌的含量约为10~4Bq·m^(-3),氧化铁(W-X-14)熔制成富钌玻璃的浸出率为(1.10-9.14)×10^(-6)cm·d^(-1)。硅胶重复使用会不断降低钌的捕集容量。富钌滤材直接存放必须防止水的浸泡,存放期间排入大气中的气体必须经过滤后才是安全的。 展开更多

关键词 钌 滤材 贮存 处置 硅胶 氧化铁

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