“性质-活性关系”对催化剂研究的方法论意义

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作者 陆君涛 肖丽 +3 位作者 王得丽 孙玉宝 索艳格 庄林 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2012年第3期215-223,共9页

"结构-活性关系(SAR)"被普遍看作是催化剂研究的核心问题,但本文强调"性质-活性关系(PAR)"对催化剂研究的方法论意义.此处"性质"指反映催化剂与反应物或中间物相互作用行为的一个参数(例如对中间物的吸附... "结构-活性关系(SAR)"被普遍看作是催化剂研究的核心问题,但本文强调"性质-活性关系(PAR)"对催化剂研究的方法论意义.此处"性质"指反映催化剂与反应物或中间物相互作用行为的一个参数(例如对中间物的吸附能)或参数组,它是催化剂结构与活性之间的桥梁.因性质与活性之间的联系较结构与活性之间的联系更直接,PAR应比SAR较简单和易得,故PAR更具可行性.一旦通过建立PAR而确定了催化剂的关键性质,就可进而探索此关键性质与结构的关系,即"结构-性质关系(SPR)".作者通过举例说明,PAR与SPR相结合不仅相当于SAR,而且比单独的SAR更能深入理解催化剂本质,并提供更多信息. 展开更多

关键词 性质-活性关系 结构-活性关系 结构-性质关系 电化学催化剂 氢电极反应 氧还原 甲醇氧化 甲酸氧化

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基于金属有机框架化合物纳米电催化剂的研究进展 被引量：13

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作者 玄翠娟 王杰 +1 位作者 朱静 王得丽 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2017年第1期149-164,共16页

金属有机框架化合物具有比表面积大、孔隙率高、结构有序可控等特点,近年来作为电催化材料在电化学能源储存和转化应用中备受关注。本文从金属有机框架化合物作为前驱体制备电催化剂的独特优点入手,总结了目前该类材料在电催化领域的最... 金属有机框架化合物具有比表面积大、孔隙率高、结构有序可控等特点,近年来作为电催化材料在电化学能源储存和转化应用中备受关注。本文从金属有机框架化合物作为前驱体制备电催化剂的独特优点入手,总结了目前该类材料在电催化领域的最新研究进展,并对其今后的发展趋势以及面临的机遇和挑战进行了简单的展望。 展开更多

关键词 金属有机框架化合物 电催化 氧还原反应 析氧反应 析氢反应

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钼基析氢反应电催化剂的研究进展 被引量：6

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作者 吴则星 王杰 +2 位作者 郭军坡 朱静 王得丽 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2016年第2期192-204,共13页

电催化析氢反应作为一种绿色、可持续的制备氢气方法,受到了广泛关注.近年来,非贵金属析氢催化剂以其低成本和相对高的催化活性取得了较快的研究进展,其中,钼基纳米催化剂目前已成为电催化析氢中最受关注的研究热点之一.本文综述了钼基... 电催化析氢反应作为一种绿色、可持续的制备氢气方法,受到了广泛关注.近年来,非贵金属析氢催化剂以其低成本和相对高的催化活性取得了较快的研究进展,其中,钼基纳米催化剂目前已成为电催化析氢中最受关注的研究热点之一.本文综述了钼基碳化物、磷化物、氮化物以及硫化物在电催化析氢反应中的催化机理和研究进展,分析了提高析氢催化活性的方法,并对钼基非贵金属催化剂的发展趋势进行了展望. 展开更多

关键词 析氢反应 电催化 钼基材料 纳米颗粒

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高镍三元层状锂离子电池正极材料:研究进展、挑战及改善策略 被引量：20

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作者 栗志展 秦金磊 +3 位作者 梁嘉宁 李峥嵘 王瑞 王得丽 《储能科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第9期2900-2920,共21页

随着锂离子电池在新能源汽车领域应用逐步扩大,续航里程成为制约新能源汽车发展的关键因素,提高锂离子电池的能量密度是解决续航焦虑的有效途径,高镍三元层状材料具有比容量高、成本低及安全性相对较好等优点,被认为是最具前景的高比能... 随着锂离子电池在新能源汽车领域应用逐步扩大,续航里程成为制约新能源汽车发展的关键因素,提高锂离子电池的能量密度是解决续航焦虑的有效途径,高镍三元层状材料具有比容量高、成本低及安全性相对较好等优点,被认为是最具前景的高比能锂离子电池正极材料之一。然而,随着三元层状材料中镍含量提高,其循环稳定性和热稳定性显著下降。本工作回顾了锂离子电池正极材料的发展历程,分析了三元层状材料向高镍方向发展的必要性;基于高镍三元层状正极材料的研究现状对当前高镍三元层状材料存在的挑战进行了总结,从阳离子混排、结构退化、微裂纹、表面副反应、热稳定性多个方面综合分析了材料的失效机制;针对高镍三元层状材料存在的问题,综述了表面涂层、元素掺杂、单晶结构以及浓度梯度设计等方面的改性策略,重点探讨了各种改善策略的研究进展以及对高镍三元层状材料电化学性能的影响机理;最后归纳了上述改善策略的特点,基于单一改善策略的优势和不同改善策略的耦合效应,展望了高镍三元层状材料改善策略的发展方向,并提出了多重改善策略协同应用的可行性方案。 展开更多

关键词 锂离子电池 正极材料 层状结构 高镍三元 改性策略

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限域型贵金属氧还原反应电催化剂研究进展 被引量：3

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作者 胡冶州 王双 +2 位作者 申涛 朱叶 王得丽 《储能科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2022年第4期1264-1277,共14页

开发高效的氧还原反应电催化剂是实现质子交换膜燃料电池规模化应用的关键技术之一。目前常用的贵金属催化剂成本较高,并且稳定性仍需改善。物理限域是改善催化剂稳定性的有效策略,在不影响贵金属催化剂催化活性的前提下,物理限域层不... 开发高效的氧还原反应电催化剂是实现质子交换膜燃料电池规模化应用的关键技术之一。目前常用的贵金属催化剂成本较高,并且稳定性仍需改善。物理限域是改善催化剂稳定性的有效策略,在不影响贵金属催化剂催化活性的前提下,物理限域层不仅可以抑制催化剂的烧结,还能够减少催化剂在反应过程中的团聚、脱落以及溶解等问题,从而提升催化剂的寿命。本文回顾了近年来用于电催化氧还原反应的限域型贵金属催化剂,主要包括导电聚合物限域、非金属氧化物限域、金属氧化物限域以及碳层限域的贵金属催化剂。根据限域层制备策略不同,重点分析了限域层的孔结构、导电性、致密性、抗腐蚀性与催化剂性能之间的构效关系。着重介绍了实现碳层限域的三种策略,包括“沉积-转化”、“嵌入-转化”以及“一步热解”。分析表明,通过构筑具有丰富孔结构、高导电性及合适厚度的限域层能够在保证活性的同时显著提升催化剂稳定性。最后对全文进行了总结并对当前存在的问题进行了整理,同时对未来限域型催化剂的发展进行了展望。 展开更多

关键词 质子交换膜燃料电池 氧还原反应 限域型贵金属催化剂 物理限域层 电催化稳定性

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电化学氧还原反应合成H_(2)O_(2)碳基催化剂研究进展 被引量：3

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作者 何峰 张静静 +2 位作者 陈奕君 张建 王得丽 《储能科学与技术》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期1963-1976,共14页

电化学氧还原反应(ORR)合成H_(2)O_(2)是一种低成本、无污染的绿色合成方法。但是,ORR动力学缓慢,存在四电子ORR生成H2O的竞争反应,因此需要使用催化剂提升ORR的反应活性以及二电子ORR的选择性。近年来,碳基材料因价格便宜、来源广泛、... 电化学氧还原反应(ORR)合成H_(2)O_(2)是一种低成本、无污染的绿色合成方法。但是,ORR动力学缓慢,存在四电子ORR生成H2O的竞争反应,因此需要使用催化剂提升ORR的反应活性以及二电子ORR的选择性。近年来,碳基材料因价格便宜、来源广泛、调控方法多样,被广泛应用于该领域。本文首先简要介绍了电催化ORR合成H_(2)O_(2)的机理,并根据机理分析了影响电化学合成H_(2)O_(2)催化性能的关键因素。接着阐述了提升碳基ORR催化剂活性与二电子选择性的策略,并着重介绍了非金属原子掺杂碳材料和过渡金属氮碳材料。最后,总结了碳基催化剂在电化学合成H_(2)O_(2)中存在的问题和面临的挑战,对碳基催化剂在电合成H_(2)O_(2)中应用的发展趋势进行了展望。 展开更多

关键词 电化学合成 2电子氧还原反应 过氧化氢 掺杂碳材料 过渡金属氮碳催化剂

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有机物衍生的锂硫电池正极材料研究进展 被引量：1

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作者 陆贇 梁嘉宁 +4 位作者 朱用 李峥嵘 胡冶州 陈科 王得丽 《储能科学与技术》 CAS CSCD 2020年第5期1454-1466,共13页

锂硫二次电池具有能量密度高、成本低和环境友好等优点备受科研工作者们的青睐。但是,单质硫和硫化锂固有的低电导率以及中间产物多硫化锂易溶于电解液产生“穿梭效应”,导致活性材料流失的同时,活性位点也发生严重的体积膨胀,最终造成... 锂硫二次电池具有能量密度高、成本低和环境友好等优点备受科研工作者们的青睐。但是,单质硫和硫化锂固有的低电导率以及中间产物多硫化锂易溶于电解液产生“穿梭效应”,导致活性材料流失的同时,活性位点也发生严重的体积膨胀,最终造成循环过程中容量迅速衰减。近年来,将链状硫片段与具有活性自由基的聚合物在高温下环合形成稳定的有机硫共聚物,被认为是代替单质硫正极、解决传统C/S体系循环稳定性差的有效策略之一。本文回顾了传统碳载硫(C/S)锂硫电池的反应机理和现阶段存在的问题,综述了腈基、不饱和烃基、硫醇基和小分子有机硫电极的制备方法,储锂机制和近年来的研究进展,分别列举了作为锂硫电池正极的优/劣势,并从科学的角度提出了解决策略和发展方向。综合分析表明,有机物衍生锂硫电池正极利用其“主链导电,侧链储能”的特性,能有效地改善长链多硫化锂溶于电解液所产生的“穿梭效应”,利用高温下不饱和键断裂环硫的策略,将整个/部分活性硫片段整合到正极材料中,有望在实现高硫载量的同时获得高循环稳定性。 展开更多

关键词 锂硫电池 正极材料 有机硫聚合物 高循环稳定性

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醇盐自模板法构筑碳封装NiFeV基电催化剂用于析氧反应

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作者 马恩辉 刘旭坡 +1 位作者 申涛 王得丽 《电化学（中英文）》 CAS 北大核心 2023年第11期10-18,共9页

发展绿色可持续的水电解制氢技术有利于实现“碳中和”战略目标,而开发高效稳定的析氧反应催化剂对水电解技术至关重要。本研究以NiFeV固态金属醇盐为前驱体,采用醇盐自模板法制备碳封装NiFeV基催化剂。研究结果表明,NiFeV基催化剂呈现... 发展绿色可持续的水电解制氢技术有利于实现“碳中和”战略目标,而开发高效稳定的析氧反应催化剂对水电解技术至关重要。本研究以NiFeV固态金属醇盐为前驱体,采用醇盐自模板法制备碳封装NiFeV基催化剂。研究结果表明,NiFeV基催化剂呈现出均匀的球状结构,用于电解水析氧反应电催化剂时仅需381 mV的过电位即可获得20 mA·cm^(–2)的电流密度。NiFeV基催化剂良好的催化活性和稳定性主要得益于均匀的球状结构,V对电子结构的优化调控以及封装碳层对金属颗粒的保护作用。此工作通过V掺杂和碳封装的策略,为提升析氧催化剂的电催化性能提供了有利借鉴。 展开更多

关键词 析氧催化剂 固态金属醇盐 高温裂解 碳封装 钒掺杂

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有序金属间化合物电催化剂在燃料电池中的应用进展 被引量：9

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作者 李峥嵘 申涛 +3 位作者 胡冶州 陈科 陆贇 王得丽 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第9期179-200,共22页

在燃料电池阴极氧还原反应以及阳极小分子氧化反应中,结构有序的金属间化合物由于具有可控的组成和结构表现出良好的电催化活性和催化稳定性,受到科研工作者的广泛关注。本文基于课题组多年来在有序金属间化合物电催化剂方面的研究情况... 在燃料电池阴极氧还原反应以及阳极小分子氧化反应中,结构有序的金属间化合物由于具有可控的组成和结构表现出良好的电催化活性和催化稳定性,受到科研工作者的广泛关注。本文基于课题组多年来在有序金属间化合物电催化剂方面的研究情况,综述了贵金属基有序金属间化合物电催化剂的研究现状。重点介绍了结构有序金属间化合物的结构特点、表征方法、可控制备以及其在燃料电池电催化剂中的应用。此外,对这类材料当前存在的问题以及未来发展方向进行了讨论及展望,以期为燃料电池电催化剂的发展开拓新的思路。 展开更多

关键词 燃料电池 电催化 金属间化合物 氧还原反应 小分子氧化

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燃料电池用聚合物质子交换膜的研究进展 被引量：8

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作者 刘旭坡 张运丰 +2 位作者 邓邵峰 王得丽 程寒松 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第1期103-120,共18页

质子交换膜(PEM)是质子交换膜燃料电池的核心组件之一,具有隔绝阴阳极、提供质子传递通道和阻止燃料渗透的作用.商业化应用的全氟磺酸PEM存在燃料渗透严重、高温条件下导电性差和成本高的问题,开发性能优良的聚合物PEM显得很有必要.本... 质子交换膜(PEM)是质子交换膜燃料电池的核心组件之一,具有隔绝阴阳极、提供质子传递通道和阻止燃料渗透的作用.商业化应用的全氟磺酸PEM存在燃料渗透严重、高温条件下导电性差和成本高的问题,开发性能优良的聚合物PEM显得很有必要.本文讨论了近年来聚合物PEM的研究进展,分别从聚合物的主链、支链和交联结构角度介绍了分子结构对薄膜相分离、质子导电性、稳定性和电池性能等性能的影响,并讨论了聚合物分子结构设计方面存在的问题,最后对燃料电池用聚合物PEM在未来的发展方向进行了展望. 展开更多

关键词 燃料电池 聚合物质子交换膜 分子结构 相分离 质子导电性

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用于二氧化碳电化学还原反应的铜基催化剂研究进展 被引量：6

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作者 雷文 肖卫平 王得丽 《电化学》 CAS CSCD 北大核心 2019年第4期455-466,共12页

二氧化碳(CO2)电催化还原对于解决目前日益严重的能源危机和环境污染等问题具有重要的意义,并且能产生一定经济效益.本文简要概述了水溶液体系中电化学还原CO2的发展现状,从铜基催化剂的结构/形貌两方面着手,介绍了近年来的最新研究进展... 二氧化碳(CO2)电催化还原对于解决目前日益严重的能源危机和环境污染等问题具有重要的意义,并且能产生一定经济效益.本文简要概述了水溶液体系中电化学还原CO2的发展现状,从铜基催化剂的结构/形貌两方面着手,介绍了近年来的最新研究进展.最后,结合当前发展状况,从能源和经济等角度出发,对未来铜基电极材料研究进行了展望. 展开更多

关键词 二氧化碳 电催化 还原 电极材料 铜基催化剂

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