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Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl S型异质结应用于光催化CO_(2)还原的理论计算研究
被引量：
10
1
作者
罗铖
龙庆
+2 位作者
程蓓
朱必成
王临曦
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2023年第6期135-144,共10页
光催化CO_(2)还原制备可再生的碳氢燃料为缓解温室效应、解决能源短缺问题提供了一个可行的办法。然而,单一组分光催化剂的CO_(2)还原活性非常低。一是因为光生载流子的快速复合导致光子效率很低。二是因为CO_(2)的活化需要较高的能垒...
光催化CO_(2)还原制备可再生的碳氢燃料为缓解温室效应、解决能源短缺问题提供了一个可行的办法。然而,单一组分光催化剂的CO_(2)还原活性非常低。一是因为光生载流子的快速复合导致光子效率很低。二是因为CO_(2)的活化需要较高的能垒。对此,研究人员作出了许多改进以提高CO_(2)还原性能。例如,发展S型异质结可以增强载流子的分离和光催化剂的氧化还原能力,引入金属单原子助催化剂可以优化反应热力学。因此,协同利用S型异质结和金属单原子修饰将能同时促进载流子的转移和CO_(2)还原反应过程。本文构建了由单原子Pt负载的g-C_(3)N_(4)和BiOCl组成的Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结模型。用密度泛函理论计算研究了其光催化性能,包括几何结构和电子性质的探索、CO_(2)转化过程的模拟。差分电荷密度结果表明g-C_(3)N_(4)中的电子转移至BiOCl,这是由于g-C_(3)N_(4)的费米能级比BiOCl的费米能级高。由此在g-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结的界面处形成了由g-C_(3)N_(4)指向BiOCl的内建电场。在光照下,g-C_(3)N_(4)/BiOCl复合物中载流子的转移路径符合S型机制。具体而言,BiOCl导带的光生电子与g-C_(3)N_(4)价带的光生空穴复合,而g-C_(3)N_(4)导带的电子与BiOCl价带的空穴得以保留。在g-C_(3)N_(4)的空隙中添加Pt原子后,g-C_(3)N_(4)的功函数减小,由此增大了g-C_(3)N_(4)和BiOCl的费米能级差异。结果,有更多的电子从Pt-C_(3)N_(4)转移至BiOCl,内建电场的强度增大。这有利于Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl S型异质结的电荷转移。此外,反应自由能计算结果表明,g-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结上CO_(2)还原反应的限速步骤是CO_(2)氢化生成COOH,其能垒为1.13 eV。Pt原子修饰后,限速步骤变为CO氢化生成HCO,其能垒为0.71 eV。这些结果表明Pt单原子的引入能够增强界面电场、降低能垒,从而提高CO_(2)还原活性。本工作为构建金属原子修饰的S型异质结光催化剂以实现高效的CO_(2)还原提供了理论指导。
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关键词
S型异质结
密度泛函理论
光催化CO_(2)还原
单原子Pt
氮化碳
BiOCl
内建电场
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职称材料
题名
Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl S型异质结应用于光催化CO_(2)还原的理论计算研究
被引量：
10
1
作者
罗铖
龙庆
程蓓
朱必成
王临曦
机构
武汉理工大学
中国地质大学(武汉)
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2023年第6期135-144,共10页
基金
国家重点研发计划(2022YFB3803600,2022YFE0115900)
国家自然科学基金(22238009,51932007,52173065,21905219,22208332,22278324)
+2 种基金
湖北省自然科学基金(2022CFA001)
中国博士后科学基金(2022M710137)
武汉理工大学自主创新研究基金(2022-CL-A1-01)资助。
文摘
光催化CO_(2)还原制备可再生的碳氢燃料为缓解温室效应、解决能源短缺问题提供了一个可行的办法。然而,单一组分光催化剂的CO_(2)还原活性非常低。一是因为光生载流子的快速复合导致光子效率很低。二是因为CO_(2)的活化需要较高的能垒。对此,研究人员作出了许多改进以提高CO_(2)还原性能。例如,发展S型异质结可以增强载流子的分离和光催化剂的氧化还原能力,引入金属单原子助催化剂可以优化反应热力学。因此,协同利用S型异质结和金属单原子修饰将能同时促进载流子的转移和CO_(2)还原反应过程。本文构建了由单原子Pt负载的g-C_(3)N_(4)和BiOCl组成的Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结模型。用密度泛函理论计算研究了其光催化性能,包括几何结构和电子性质的探索、CO_(2)转化过程的模拟。差分电荷密度结果表明g-C_(3)N_(4)中的电子转移至BiOCl,这是由于g-C_(3)N_(4)的费米能级比BiOCl的费米能级高。由此在g-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结的界面处形成了由g-C_(3)N_(4)指向BiOCl的内建电场。在光照下,g-C_(3)N_(4)/BiOCl复合物中载流子的转移路径符合S型机制。具体而言,BiOCl导带的光生电子与g-C_(3)N_(4)价带的光生空穴复合,而g-C_(3)N_(4)导带的电子与BiOCl价带的空穴得以保留。在g-C_(3)N_(4)的空隙中添加Pt原子后,g-C_(3)N_(4)的功函数减小,由此增大了g-C_(3)N_(4)和BiOCl的费米能级差异。结果,有更多的电子从Pt-C_(3)N_(4)转移至BiOCl,内建电场的强度增大。这有利于Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl S型异质结的电荷转移。此外,反应自由能计算结果表明,g-C_(3)N_(4)/BiOCl异质结上CO_(2)还原反应的限速步骤是CO_(2)氢化生成COOH,其能垒为1.13 eV。Pt原子修饰后,限速步骤变为CO氢化生成HCO,其能垒为0.71 eV。这些结果表明Pt单原子的引入能够增强界面电场、降低能垒,从而提高CO_(2)还原活性。本工作为构建金属原子修饰的S型异质结光催化剂以实现高效的CO_(2)还原提供了理论指导。
关键词
S型异质结
密度泛函理论
光催化CO_(2)还原
单原子Pt
氮化碳
BiOCl
内建电场
Keywords
Step-scheme heterojunction
Density functional theory
Photocatalytic CO_(2)reduction
Single-atom Pt
Carbon nitride
Bismuth oxychloride
Internal electric field
分类号
O649 [理学—物理化学]
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职称材料
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作者
出处
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1
Pt-C_(3)N_(4)/BiOCl S型异质结应用于光催化CO_(2)还原的理论计算研究
罗铖
龙庆
程蓓
朱必成
王临曦
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2023
10
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