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TiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体中TiO_(2)含量对NiMoP催化芘加氢反应活性的影响
1
作者 侯冉冉 杨清河 +3 位作者 曾双亲 聂红 鲍俊 桑小义 《石油学报(石油加工)》 北大核心 2025年第3期606-616,共11页
以共沉淀法合成了4种TiO_(2)含量不同的TiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体,并以等体积浸渍法制备了相应的NiMoP催化剂,考察了载体中TiO_(2)含量对相应催化剂催化芘加氢饱和反应性能的影响。通过X射线衍射、H_(2)程序升温还原、N_(2)吸附-脱附、... 以共沉淀法合成了4种TiO_(2)含量不同的TiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体,并以等体积浸渍法制备了相应的NiMoP催化剂,考察了载体中TiO_(2)含量对相应催化剂催化芘加氢饱和反应性能的影响。通过X射线衍射、H_(2)程序升温还原、N_(2)吸附-脱附、红外光谱、透射电子显微镜和X射线光电子能谱等手段对材料的晶体结构、孔结构以及表面性质进行分析表征,考察TiO_(2)-Al_(2)O_(3)载体对金属分散状态以及硫化态催化剂活性相形貌的影响。结果表明:随着TiO_(2)质量分数增加至15%,Al_(2)O_(3)骨架中的Ti原子由分散状态发生聚集,并最终形成锐钛矿,且载体表面的Ti—OH峰强度不断增加,活性金属与载体间的相互作用力增强,(Ni)MoS_(2)片晶的堆叠层数下降。与TiO_(2)质量分数大于10%的载体相比,当TiO_(2)在载体中含量较低(TiO_(2)质量分数为5%和10%)且分散度较高时,金属与载体间的相互作用力适中,可适当提高金属分散度,并保留相当比例的Ⅱ类相,相应NiMoP催化剂的芘加氢饱和活性更高。 展开更多
关键词 TiO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物 共沉淀法 锐钛矿 羟基 加氢饱和活性
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无定形硅铝材料的制备及应用研究进展 被引量：2
2
作者 鲍俊 曾双亲 +4 位作者 杨清河 聂红 曾晓飞 桑小义 侯冉冉 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第3期154-161,共8页
无定形硅铝(ASA)是由Al_(2)O_(3)和SiO_(2)形成的复合材料,具有较大的孔径、孔体积以及一定的酸性,已在石油加工过程中得到应用。开发高性能的ASA材料对提高催化剂活性、增加目标产品选择性等方面具有重要意义。分析了不同制备方法对AS... 无定形硅铝(ASA)是由Al_(2)O_(3)和SiO_(2)形成的复合材料,具有较大的孔径、孔体积以及一定的酸性,已在石油加工过程中得到应用。开发高性能的ASA材料对提高催化剂活性、增加目标产品选择性等方面具有重要意义。分析了不同制备方法对ASA材料结构和酸性的影响、ASA材料的酸性成因及其影响因素,综述了ASA材料在加氢裂化、催化裂化和其他催化反应过程中的应用,以期为高性能ASA材料的制备提供指导。结合目前发展趋势提出未来ASA材料研究的主要方向。 展开更多
关键词 无定形硅铝 制备方法 结构 酸性 催化反应
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拟薄水铝石老化pH对氧化铝载体及加氢催化剂脱硫性能的影响
3
作者 郭锦春 鲍俊 +2 位作者 桑小义 温昌盛 曾双亲 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2024年第10期15-23,共9页
研究了NaAlO_(2)-Al_(2)(SO_(4))_(3)法分步连续中和制备拟薄水铝石工艺中老化pH的影响,并制备了相应的NiMoP/Al_(2)O_(3)催化剂,使用4,6-二甲基二苯并噻吩作为反应物对催化剂进行加氢脱硫性能评价。结果表明:老化pH对拟薄水铝石性质影... 研究了NaAlO_(2)-Al_(2)(SO_(4))_(3)法分步连续中和制备拟薄水铝石工艺中老化pH的影响,并制备了相应的NiMoP/Al_(2)O_(3)催化剂,使用4,6-二甲基二苯并噻吩作为反应物对催化剂进行加氢脱硫性能评价。结果表明:老化pH对拟薄水铝石性质影响显著,老化pH为8.6时产品中硫酸根含量过高,老化pH为10.0时产品中三水氧化铝杂晶和Na_(2)O杂质含量过高,老化pH为9.0~9.5时可以得到杂质含量较低的拟薄水铝石;老化pH还影响不同晶面的生长速率,老化pH高有利于提高(020)晶面的生长速率;老化pH为9.0和9.5时载体的孔体积和比表面积较大,最可几孔径为9.1 nm;老化pH显著影响载体表面不同类型羟基的比例,从而影响不同载体负载的活性金属的低温还原峰温度和六配位二维钼多聚物所占比例。催化剂的加氢脱硫活性与载体上负载的活性金属的低温还原峰温度和六配位二维钼多聚物所占比例顺序一致。当拟薄水铝石老化pH为9.0时,最有利于制备高活性加氢脱硫催化剂载体。 展开更多
关键词 拟薄水铝石 老化pH 氧化铝 孔结构 加氢脱硫催化剂
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含氧化合物加氢脱氧的研究进展 被引量：11
4
作者 桑小义 李会峰 +1 位作者 李明丰 李大东 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2014年第4期466-473,共8页
简要介绍了生物油中主要含氧化合物的类型,包括酯类、酚类、呋喃类和酮类等含氧化合物,重点介绍了不同类型含氧化合物在加氢脱氧过程中的反应途径及所涉及的化学反应,分析了不同类型催化剂参与下的反应途径和产物选择性存在的差异,并对... 简要介绍了生物油中主要含氧化合物的类型,包括酯类、酚类、呋喃类和酮类等含氧化合物,重点介绍了不同类型含氧化合物在加氢脱氧过程中的反应途径及所涉及的化学反应,分析了不同类型催化剂参与下的反应途径和产物选择性存在的差异,并对含氧化合物加氢脱氧的未来研究方向提出了建议。 展开更多
关键词 生物油 含氧化合物 加氢脱氧 酯类 酚类 呋喃 酮类
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生物质热解油的特性及精制 被引量：13
5
作者 桑小义 李会峰 +1 位作者 李明丰 李大东 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第1期178-187,共10页
生物质热解油是生物质通过快速热解而得到的液体产物,可作为理想的石油替代能源。综述了生物质热解油的研究现状,重点介绍了生物质热解油的性质、预处理方法和化学组成,讨论了目前采用的精制生物质热解油方法,如催化加氢、催化裂化、乳... 生物质热解油是生物质通过快速热解而得到的液体产物,可作为理想的石油替代能源。综述了生物质热解油的研究现状,重点介绍了生物质热解油的性质、预处理方法和化学组成,讨论了目前采用的精制生物质热解油方法,如催化加氢、催化裂化、乳化、催化酯化和水蒸气重整的特点,展望了生物质热解油的研究方向,并提出了相关建议。 展开更多
关键词 生物质热解油 性质 预处理 化学组成 精制
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水热处理时间对氧化铝载体及加氢脱硫催化剂性能的影响 被引量：12
6
作者 曾双亲 杨清河 +1 位作者 聂红 桑小义 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第5期937-943,共7页
采用低温N2吸附-脱附、XRD、IR、TG-DTA和Mo平衡吸附等方法,详细考察了90℃下,水热处理时间对高温焙烧氧化铝载体性质的影响;并以4,6-DMDBT为模型化合物,评价了水热处理时间对以氧化铝为载体的Ni-Mo-P催化剂加氢脱硫活性的影响。结果表... 采用低温N2吸附-脱附、XRD、IR、TG-DTA和Mo平衡吸附等方法,详细考察了90℃下,水热处理时间对高温焙烧氧化铝载体性质的影响;并以4,6-DMDBT为模型化合物,评价了水热处理时间对以氧化铝为载体的Ni-Mo-P催化剂加氢脱硫活性的影响。结果表明:水热处理时间较短时,氧化铝载体的物相不变、孔体积缓慢增大、比表面积迅速增加、孔径降低但降幅较小,基本保持了高温焙烧氧化铝的大孔特性,同时水合作用生成大量表面-OH,使载体吸附活性金属Mo的能力迅速提高,酸性-OH增加、碱性-OH减少,加氢脱硫催化剂活性显著提高;水热处理时间较长时,水合作用生成拟薄水铝石微小晶体,改变了载体物相、孔体积增大,对载体表面性质、催化剂活性改善不明显。水热处理使载体表面可以吸附活性金属的-OH数量增加是催化剂活性提高的主要原因。 展开更多
关键词 氧化铝 载体 水热处理 加氢催化剂 加氢脱硫活性
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含氧化合物加氢脱氧催化剂研究进展 被引量：8
7
作者 桑小义 李会峰 +1 位作者 李明丰 李大东 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第6期1119-1127,共9页
随着石油资源储量的减少,生物油作为石油替代能源备受人们的关注。生物油中含有较多的含氧化合物,氧质量分数一般超过30%。因此其热值较低,热稳定性较差,须对其进行加氢精制以脱除其中的氧。加氢脱氧(HDO)是对生物油进行提质的有效途径... 随着石油资源储量的减少,生物油作为石油替代能源备受人们的关注。生物油中含有较多的含氧化合物,氧质量分数一般超过30%。因此其热值较低,热稳定性较差,须对其进行加氢精制以脱除其中的氧。加氢脱氧(HDO)是对生物油进行提质的有效途径,反应过程中常用的催化剂为传统的硫化态加氢催化剂或还原态金属催化剂。简单概述了含氧化合物加氢脱氧催化剂的类型、催化剂失活的原因及提高催化剂稳定性的方法,并就未来研究方向和提高催化剂性能的改进措施提出了建议。 展开更多
关键词 含氧化合物 加氢脱氧 催化剂 失活 稳定性
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邻甲酚加氢脱氧还原型催化剂的实验研究 被引量：1
8
作者 桑小义 李会峰 +1 位作者 李大东 李明丰 《石油学报（石油加工）》 EI CAS CSCD 北大核心 2015年第2期523-528,共6页
以邻甲酚为生物质热解油模型化合物,研究了几种还原型加氢催化剂的催化脱氧性能的差异。采用孔饱和浸渍法制备了Mo/Al2O3、CoMo/Al2O3和CoMoEDTA/Al2O3加氢脱氧催化剂,采用H2-TPR、XRD对它们进行了表征;在H2气氛下对催化剂进行了还原,... 以邻甲酚为生物质热解油模型化合物,研究了几种还原型加氢催化剂的催化脱氧性能的差异。采用孔饱和浸渍法制备了Mo/Al2O3、CoMo/Al2O3和CoMoEDTA/Al2O3加氢脱氧催化剂,采用H2-TPR、XRD对它们进行了表征;在H2气氛下对催化剂进行了还原,并在连续流动固定床加氢微反装置中,考察了邻甲酚在不同还原态催化剂催化下加氢脱氧反应的转化率和产物的选择性。结果表明,在相同的加氢反应条件下,CoMoEDTA/Al2O3的催化活性和稳定性均比Mo/Al2O3和CoMo/Al2O3催化剂高;在反应过程中,Mo/Al2O3催化剂表现出较高的直接脱氧选择性,而CoMo/Al2O3和CoMoEDTA/Al2O3催化剂表现出较高的加氢脱氧选择性。 展开更多
关键词 邻甲酚 加氢脱氧 还原态 活性 选择性 稳定性
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拟薄水铝石工业生产中搅拌反应釜放大研究 被引量：1
9
作者 曾双亲 陈杰 +4 位作者 梁维军 桑小义 肖成武 杨清河 聂红 《石油炼制与化工》 CAS CSCD 北大核心 2023年第7期1-9,共9页
针对工业生产装置扩能时,搅拌反应釜放大效应影响产品性质的问题,采用计算流体力学(CFD)软件Fluent对NaAlO_(2)-Al_(2)(SO_(4))_(3)法生产拟薄水铝石实验室小型反应釜、工业一倍体积反应釜和二倍体积反应釜3种规模的反应釜进行数值模拟... 针对工业生产装置扩能时,搅拌反应釜放大效应影响产品性质的问题,采用计算流体力学(CFD)软件Fluent对NaAlO_(2)-Al_(2)(SO_(4))_(3)法生产拟薄水铝石实验室小型反应釜、工业一倍体积反应釜和二倍体积反应釜3种规模的反应釜进行数值模拟。在实验室小型反应釜上考察了物料流变性、宏观混合时间和反应釜高径比的影响,结合试验结果和反应机理分析发现,为获得大孔体积的拟薄水铝石产品,反应釜中流型需保证加料处的快速混合,并保证加料处的高过饱和度以及釜下部的较低过饱和度。模拟计算结果表明,工业一倍体积反应釜内没有形成加料处强混合和釜下部的局部快速循环,二倍体积反应釜内形成了加料处强混合和釜下部的局部快速循环。工业生产结果表明,二倍体积反应釜所得产品的孔体积优于一倍体积反应釜。进而,在进行四倍体积反应釜的放大时,以二倍体积反应釜的流场特征为基础,通过数值模拟方法对四倍体积反应釜的高径比、搅拌器形状和大小、釜体结构以及挡板安装方式等参数进行优化,计算出四倍体积反应釜及其内构件的尺寸,并据此设计制造了四倍体积反应釜,并在中国石化催化剂有限公司长岭分公司工业装置上进行了工业试验。结果表明,在相同工艺条件下,四倍体积反应釜的产品孔体积与二倍体积反应釜产品的基本相同,解决了反应釜的放大效应问题。 展开更多
关键词 拟薄水铝石 搅拌反应釜 放大 孔体积 放大效应
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