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题名高岭石表面水化机理及电场弱化其吸附性能的分子模拟
被引量：4
- 1
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作者
李天宇
柴肇云
杨泽前
辛子朋
孙浩程
闫珂
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机构
太原理工大学原位改性采矿教育部重点实验室
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出处
《材料导报》
EI
CSCD
北大核心
2024年第1期119-125,共7页
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基金
国家自然科学基金(52274091,51974193)。
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文摘
高岭石是泥岩黏土矿物组成中的主要成分之一,其水理特性对分析高岭石类黏土矿物遇水工程性质劣化的研究至关重要,通过密度泛函理论和分子动力学模拟研究了高岭石表面水化机理及电化学作用对高岭石表面吸附性能的影响。结果表明:水分子在高岭石(001)晶面吸附时水中的Hw、Ow原子与高岭石表面羟基的Hs、Os原子间形成了Hw-Os及Hs-Ow两种类型的氢键,并且Hw-Os氢键作用较强;水分子与高岭石(001)晶面之间形成的氢键作用导致高岭石(001)晶面具有较强的亲水性质;外加电场对体系中水分子的平衡构象及吸附形态产生显著影响,当体系无电场时,水分子通过氢键与高岭石(001)晶面结合紧密,随着电场强度不断增加,水分子逐渐从高岭石表面脱附,以氢原子朝上、氧原子朝下的“V”字型结构向体相中扩散,水分子的偶极矩沿电场方向排列;随着水-高岭石体系中电场强度的增加,吸附体系中的氢键作用逐渐被破坏,水分子脱附能力增强,高岭石表面对水分子的吸附性降低。
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关键词
高岭石
密度泛函理论
表面水化
分子动力学
电场
扩散
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Keywords
kaolinite
density functional theory
surface hydration
molecular dynamics
electric field
diffusion
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分类号
P574
[天文地球—矿物学]
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题名温度及压力对高岭石吸水特征影响的分子动力学模拟
被引量：4
- 2
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作者
柴肇云
张海洋
杨攀
杨泽前
张彬
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机构
太原理工大学原位改性采矿教育部重点实验室
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出处
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021年第8期2557-2564,共8页
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基金
国家自然科学基金资助项目(51674173,51974193)
山西省重点研发计划(国合)资助项目(201803D421078)。
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文摘
高岭石是煤系泥岩的主要黏土矿物组成成分之一,它的存在对泥岩的水理作用产生重要影响。高岭石与水相互作用的分子机制是深入认识泥岩遇水膨胀、软化崩解甚至泥化等现象的基础。分子动力学模拟技术是揭示物质结构与性质间关系、了解物理化学体系中物质相互作用机制的有力工具。应用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)及分子动力学(MD)方法对高岭石的吸水特征进行了模拟,研究了温度及压力对水分子在高岭石颗粒表面的吸附量、吸附位、吸附热、吸附能以及高岭石体积膨胀性等的影响规律,阐明了高岭石吸水的分子机制。研究结果表明:高岭石吸附水过程中,水分子和高岭石表面原子以H_(w)-O_(k)和O_(w)-H_(k)两种形式形成氢键联接;吸附热介于1.898~2.133 kJ/mol,远低于发生化学吸附的临界值42 kJ/mol,高岭石与水分子间的相互作用为典型物理吸附;吸附能为负值,高岭石吸水后体系热力学稳定,吸附能数值、吸附量及体积膨胀率变化规律相似,均随压力增加呈对数关系递增,而随温度升高递减且减幅相对较小;吸附位为吸附过程中水分子在高岭石颗粒表面某一位置出现的频次;水分子在高岭石颗粒表面的吸附依赖于分子间的范德华能和氢键作用能,压力对吸附特征的影响比温度更大,且高温不利于水分子在高岭石颗粒表面的吸附。
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关键词
高岭石
分子动力学
吸附
温度
压力
吸水特征
-
Keywords
kaolinite
molecular dynamics
adsorption
temperature
pressure
water adsorption characteristics
-
分类号
TD313
[矿业工程—矿井建设]
-
-
题名电场对高岭石表面水分扩散特性的影响
被引量：3
- 3
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作者
杨泽前
柴肇云
张海洋
刘绪
郭瑞宇
李天宇
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机构
太原理工大学原位改性采矿教育部重点实验室
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出处
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2021年第S01期222-230,共9页
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基金
国家自然科学基金资助项目(51674173,51974193)
山西省重点研发计划(国合)资助项目(201803D421078)。
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文摘
为阐明水分子在高岭石表面扩散特性受电场作用影响的微观机理,构建了高岭石超晶胞模型,采用巨正则系综蒙特卡洛(GCMC)及分子动力学(MD)模拟方法,并利用相关Perl程序得到了不同电场条件下高岭石表面水分子极化构象与吸附形态、扩散系数、相互作用能以及氢键的演化规律。模拟结果表明:电场极化作用会使水分子在高岭石表面的吸附形态呈有序的正倒“V”字型,远离高岭石表面羟基,向真空层中扩散。电场强度为10^(10) V/m时,受库仑作用力影响,水分子H—O—H键的夹角减小3°;水分子在高岭石表面扩散呈各向异性,X,Y方向扩散系数相近,且远大于Z方向,水分子更易在XY平面方向扩散。水分子扩散系数随电场强度增加而增大,电场的正负方向对水分子的扩散系数的影响不大;水分子与高岭石的相互作用能以静电作用能和氢键作用能为主。施加电场后静电作用能和氢键作用能大幅降低,相互作用能与电场强度负相关。电场作用减弱了高岭石表面对水分子的束缚作用,有利于高岭石表面水分子的扩散;随电场强度增大水分子与高岭石表面氢键作用减弱,氢键数量减少,高岭石晶面亲水性降低。
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关键词
分子动力学
水分子
高岭石
扩散
电场
模拟
-
Keywords
molecular dynamics
water molecule
kaolinite
diffusion
electric field
simulation
-
分类号
TD313
[矿业工程—矿井建设]
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题名循环荷载下粉砂岩孔裂隙扩展及卸载破坏特征
被引量：9
- 4
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作者
刘向御
柴肇云
刘绪
杨泽前
辛子朋
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机构
太原理工大学矿业工程学院
太原理工大学原位改性采矿教育部重点实验室
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出处
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2022年第S01期77-89,共13页
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基金
国家自然科学基金资助项目(51974193,51674173)
山西省重点研发计划(国合)资助项目(201803D421078)
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文摘
为揭示循环荷载下地下工程围岩体孔裂隙扩展及破坏机制,借助于单轴压缩和CT扫描,开展了粉砂岩的等幅循环、逐级一次循环加卸载试验。研究了循环荷载下粉砂岩应力-应变曲线、孔裂隙扩展及破坏阶段裂缝产状、规模等演化规律。结果表明:2种循环荷载作用下,粉砂岩孔隙率均呈先减小后增加的总趋势,且致裂循环的孔隙率均发生突变,具有瞬时破裂特征;等幅循环加卸载下,岩石破坏发生在第25次循环加载段,主要依据应变差、累积应变差及其一阶导数将岩样破坏段裂缝扩展细分为裂缝萌生、裂缝扩展和加速破坏等3个阶段;逐级一次循环加卸载下,岩石破坏发生在第4次循环卸载强度低于峰值载荷1.04 MPa时,呈现出小幅振荡破坏特征,主要依据单峰波动应力振幅、频率、应变差、累积应变差及其一阶导数将岩样破坏段裂缝扩展细分为裂缝萌生、裂缝快速扩展、裂缝扩展亚稳态、裂缝再生和加速破坏等5个阶段。按应力-应变曲线形态,小幅振荡破坏可细分为往复式、滞回环式波动,应力振幅、波动频率特征分析可见清晰的应力调整过程。岩样原始孔裂隙分布状态对其致裂部位及破坏形式起主控作用。2种循环荷载作用下,岩样破裂均以剪切破裂为主,并次生了张性破裂。卸载段回弹和扩容效应是出现小幅振荡破坏的主要原因。
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关键词
循环加卸载
粉砂岩
孔裂隙
扩展规律
小幅振荡
破坏阶段
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Keywords
cyclic loading and unloading
siltite
pore fracture
propagation law
low-amplitude oscillation
failure stage
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分类号
TD315
[矿业工程—矿井建设]
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题名电场对高岭石表面重金属离子吸附特征的影响
- 5
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作者
闫珂
柴肇云
李天宇
杨泽前
辛子朋
孙浩程
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机构
太原理工大学原位改性采矿教育部重点实验室
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出处
《煤炭学报》
EI
CAS
CSCD
北大核心
2023年第10期3874-3884,共11页
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基金
国家自然科学基金资助项目(52274091,51974193)。
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文摘
电动力学修复技术可有效去除煤矿区污染土壤中的重金属离子。为阐明电场对高岭石表面重金属离子吸附特征的影响规律,以矿区土壤中Pb(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)3种常见重金属元素为研究对象,初步构建三维可视化模型,优化得到稳定的高岭石-溶液-高岭石模拟体系,运用分子动力学模拟方法,探究电场作用下重金属离子在高岭石(001)晶面的吸附方式、原子密度分布、扩散系数及径向分布函数的演化规律。结果表明:电场方向为+Z时,电场促进重金属离子和硅氧烷表面之间的络合作用,重金属离子第1水化壳的配位数随着电场强度增大而减少,外层配合物吸附百分比随着电场强度增大而增大。电场方向为-Z时,外层配合物吸附百分比随着电场强度增大而降低,高岭石表面与重金属离子相互作用减弱,更多的重金属离子游离在溶液中与氯离子配对;电场极化作用下重金属离子第1和2水化壳之间没有明显分界,水化壳之间存在水分子交换;电场作用下重金属离子在高岭石(001)面上的均方位移曲线MSD表现出各向异性,X、Y方向扩散系数大于Z方向,总扩散系数随着电场强度的增大而增大,扩散系数受电场正负方向的影响不明显;Pb(Ⅱ)离子和Cd(Ⅱ)离子在高岭石表面上仅存在外层配合物,Cu(Ⅱ)离子存在内、外层配合物共存的吸附方式;高岭石对3种重金属离子吸附优先顺序为Pb(Ⅱ)>Cu(Ⅱ)>Cd(Ⅱ)。
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关键词
电场
重金属
高岭石
吸附
分子动力学
-
Keywords
electric field
heavy metals
kaolinite
adsorption
molecular dynamics
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分类号
X53
[环境科学与工程—环境工程]
TD88
[矿业工程—矿山开采]
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