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磁性金属有机骨架材料(MOF)Fe3O4-COOH@MIL-101(Cr)的制备及其吸附/催化协同作用去除新型污染物尼泊金甲酯 被引量:8
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作者 蒋琦 章涵 +4 位作者 王俊二 杨旎妮 沈昊宇 胡美琴 成瑾瑾 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 2020年第10期2937-2946,共10页
采用溶剂热法合成了羧基功能化Fe3O4磁性微球Fe3O4-COOH,进一步与金属有机骨架材料MIL-101(Cr)复合,得到磁性MOF复合材料Fe3O4-COOH@MIL-101(Cr).通过X-射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、洛伦兹透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)... 采用溶剂热法合成了羧基功能化Fe3O4磁性微球Fe3O4-COOH,进一步与金属有机骨架材料MIL-101(Cr)复合,得到磁性MOF复合材料Fe3O4-COOH@MIL-101(Cr).通过X-射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、洛伦兹透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、振动样品磁强计(VSM)等手段对其进行了组成、结构、形貌、磁性等表征,并研究了其吸附和富集新型污染物尼泊金甲酯(MPB)的性能,进一步以H2O2为氧化剂,考察了MPB在该材料上富集后的催化氧化降解性能.通过考察溶液pH值、MPB初始浓度、吸附温度、吸附时间、体系中H2O2浓度等影响因素,初步研讨了吸附/降解机理.结果表明,Fe3O4-COOH@MIL-101(Cr)平均粒径约为100 nm,饱和磁化强度为10.1 emu·g^-1.对MPB的等温吸附线符合Langmuir模型,吸附热力学研究表明,吸附过程为自发进行的吸热熵增的过程.吸附动力学研究表明,吸附过程符合准二级动力学模型,吸附活化能Ea为46.48 kJ·mol^-1;将吸附后的材料加入氧化剂H2O2,采用类Fenton反应可以实现MPB在可见光下降解.在pH 3.0—8.0,45 min内可以实现MPB近100%降解,较普通Fenton反应体系有更宽的pH适用范围.且材料可循环使用,是有优异潜力的水中MPB绿色吸附与降解材料. 展开更多
关键词 磁性MOF复合材料 尼泊金甲酯 新型污染物 吸附富集 催化降解
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磷钨酸负载MOFs功能化磁性复合材料催化氧化脱硫 被引量:9
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作者 章涵 王俊二 +5 位作者 董浩 杨旎妮 潘灵芸 沈昊宇 胡美琴 成瑾瑾 《无机化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2020年第8期1475-1484,共10页
采用溶剂热法制备了羧基化磁性微球(Fe3O4-COOH),进一步采用"一锅法"制备得到MIL-101(Cr)功能化磁性复合材料Fe3O4-COOH@MIL-101(Cr);以其为载体,采用超声浸渍法负载磷钨酸,得到磷钨酸负载化MOFs功能化的磁性复合材料HPW@Fe3O... 采用溶剂热法制备了羧基化磁性微球(Fe3O4-COOH),进一步采用"一锅法"制备得到MIL-101(Cr)功能化磁性复合材料Fe3O4-COOH@MIL-101(Cr);以其为载体,采用超声浸渍法负载磷钨酸,得到磷钨酸负载化MOFs功能化的磁性复合材料HPW@Fe3O4-COOH@MIL-101(Cr)。通过傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、振动样品磁强计(VSM)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等手段对其组成、形貌等进行表征。以其为催化剂,以双氧水为氧化剂,催化氧化以二苯并噻吩为硫源的正辛烷模拟油样。通过单因素法分别考察了超声反应时间、氧化剂用量、超声反应温度、相转移剂用量和催化剂用量等因素对脱硫效果的影响,并初步探讨了催化脱硫机理。结果表明:反应温度60℃,反应时间5 min,氧化剂用量nH2O2/nS为4,相转移剂CTAB用量为0.2%(w/w),催化剂用量为8 g·L-1时,二苯并噻吩的降解率达到73.15%;催化剂重复使用5次后降解率下降7.8%,说明该材料具有良好的催化脱硫的性能且可以重复使用。催化机理初步研究表明,活性中心可能为杂多酸阴离子,Fe3O4-COOH@MIL-101(Cr)起到载体和协同吸附的作用。 展开更多
关键词 杂多酸 MOFs功能化 磁性复合材料 氧化脱硫 相转移剂
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