高级氧化技术降解典型抗生素的研究进展

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作者 罗司玲 艾建平 +5 位作者 李文魁 王翼 程丽红 万芸 黄隆 李喜宝 《化工进展》 北大核心 2025年第7期4169-4189,共21页

抗生素是水环境中一类典型的新兴微污染有机物,具有难降解、高风险、潜在未知毒性和普遍残留等特性。基于羟基自由基、超氧自由基、硫酸根自由基等活性物种的高级氧化技术,因其高效快速、适用范围广等特点,已成为抗生素废水处理领域的... 抗生素是水环境中一类典型的新兴微污染有机物,具有难降解、高风险、潜在未知毒性和普遍残留等特性。基于羟基自由基、超氧自由基、硫酸根自由基等活性物种的高级氧化技术,因其高效快速、适用范围广等特点,已成为抗生素废水处理领域的研究热点。本文从抗生素的结构特征出发,结合密度泛函理论,首次系统剖析了不同活性物种对常见五大类抗生素的攻击位点和降解机理。同时,综述了电催化法、光催化法、臭氧氧化法、芬顿及类芬顿法四种高级氧化技术在处理抗生素废水方面的优势及适用范围,并展望了未来的发展方向及趋势。 展开更多

关键词 高级氧化技术 抗生素 催化氧化 废水处理 降解机理

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全有机S型异质结PDI-Ala/S-C_(3)N_(4)光催化剂增强光催化性能 被引量：15

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作者 李喜宝 刘积有 +5 位作者 黄军同 何朝政 冯志军 陈智 万里鹰 邓芳 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第6期157-170,共14页

有机光催化剂以其适宜的氧化还原能带、低成本、高化学稳定性、分子结构和电子结构的可调控性而备受关注。PDI-Ala(N,N’-二(丙酸)-苝-3,4,9,10-四羧酸二亚胺)是一种新型的有机光催化剂,具有较强的可见光响应、低价带位置、强氧化能力... 有机光催化剂以其适宜的氧化还原能带、低成本、高化学稳定性、分子结构和电子结构的可调控性而备受关注。PDI-Ala(N,N’-二(丙酸)-苝-3,4,9,10-四羧酸二亚胺)是一种新型的有机光催化剂,具有较强的可见光响应、低价带位置、强氧化能力等特点。然而,低的光生电荷转移速率和高的载流子复合率限制了它的应用。由于g-C_(3)N_(4)存在芳香杂环结构且PDI-Ala的刚性平面结构存在着离域大π键,g-C_(3)N_(4)和PDI-Ala可以通过π–π相互作用和N―C键紧密结合。通过硫掺杂g-C_(3)N_(4)合成了S-C_(3)N_(4),其能带结构相比于g-C_(3)N_(4)更能与PDI-Ala相匹配。电子离域效应、内建电场和新形成的界面化学键共同促进了PDI-Ala与S-C_(3)N_(4)之间光生载流子的分离与迁移。因此,采用原位自组装的方法制备了一种由有机半导体PDI-Ala和S-C_(3)N_(4)组成的S型(阶梯型)异质结光催化剂。在制备过程中,PDI-Ala通过横向氢键和纵向π–π堆积自组装成超分子。采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、能谱仪(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UVVis-DRS)、电化学阻抗谱(EIS)、Mott-Schottky曲线(MS)等多种表征方法,对PDI-Ala/S-C_(3)N_(4)光催化剂的晶体结构、形貌、价态、光学性能、稳定性和能带结构进行了系统的分析和研究;利用密度泛函理论(DFT)计算了材料的功函数和界面耦合特性。研究了合成的光催化剂在H2O2生产中的光催化活性以及在可见光照射下对四环素(TC)和对硝基苯酚(PNP)的降解作用。该S型异质结具有能带匹配和紧密的界面结合,加速了分子间的电子转移,拓宽了异质结的可见光响应范围。此外,在PDI-Ala/S-C_(3)N_(4)光催化降解反应过程中,产生并积累了多种活性物种(h^(+)、·O^(-)_(2)和H_(2)O_(2))。因此,PDI-Ala/SC_(3)N_(4)异质结在降解TC、PNP和H_(2)O_(2)生产方面表现出更强的光催化性能。在可见光照射下,30%PDI-Ala/S-C_(3)N_(4)样品在90 min内去除了90%的TC,H_(2)O_(2)的产率为28.3μmol·h^(-1)·g^(-1),分别是PDI-Ala的2.9倍和S-C_(3)N_(4)的1.6倍。结果表明,由苝二酰亚胺(PDIs)基超分子和S-C_(3)N_(4)组成的全有机光催化剂可有效地用于降解有机污染物和生产H_(2)O_(2)。本研究不仅为全有机S型异质结的设计提供了一种新的策略,而且为理解具有有效界面键合的异质结构催化剂的构效关系提供了新的见解和参考。 展开更多

关键词 可见光光催化 S型异质结 C_(3)N_(4) Π-Π相互作用 H_(2)O_(2)

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SiC晶须增韧陶瓷基复合材料的研究进展 被引量：11

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作者 李喜宝 柯昌明 李楠 《材料导报》 EI CAS CSCD 北大核心 2007年第F05期394-397,共4页

介绍了SiC晶须增韧陶瓷基复合材料的烧结合成方法,将各动力学因素(晶须含量、混合工艺和烧结温度)对热压烧结法制备SiC晶须增韧陶瓷基复合材料的影响进行了详细阐述,叙述并讨论了SiC晶须增韧的不同机理,并展望了该领域的研究方向。

关键词 SIC晶须 增韧机理 热压烧结 陶瓷

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原位生成O’-SiAlON晶须增强铝碳耐火材料 被引量：4

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作者 李喜宝 柯昌明 李楠 《耐火材料》 EI CAS 北大核心 2006年第6期415-418,共4页

以板状刚玉、石墨为主要原料,基质部分分别添加3%、5%和7%的O’-SiAlON前驱体混合粉(即β-Si3N4微粉、SiO2微粉和α-Al2O3微粉的混合球磨粉),以酚醛树脂为结合剂制成试样,于200℃烘烤后,在空气中埋(SiO2+C)混合粉,分别于1000℃、1300℃... 以板状刚玉、石墨为主要原料,基质部分分别添加3%、5%和7%的O’-SiAlON前驱体混合粉(即β-Si3N4微粉、SiO2微粉和α-Al2O3微粉的混合球磨粉),以酚醛树脂为结合剂制成试样,于200℃烘烤后,在空气中埋(SiO2+C)混合粉,分别于1000℃、1300℃、1500℃保温3h原位合成了含O’-SiAlON晶须的铝碳耐火材料。对烧后试样的物理性能、物相及显微结构进行了分析,并对烧结有重要影响的反应进行了热力学分析。结果表明:埋(SiO2+C)混合粉能有效抑制反应体系中SiO2在高温烧结过程中的分解,从而促进O’-SiAlON晶须的原位生成。1500℃时,含有O’-SiAlON前驱体混合粉的试样原位生成了针状和絮状的O’-SiAlON晶须,这些晶须交织于试样的骨料与基质之间,能显著增强试样的强度;且随着O’-SiAlON前驱体含量的增加,试样的强度逐渐增加。 展开更多

关键词 铝碳耐火材料 原位合成 O'-SiAlON晶须

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以TEA和PAA为分散剂的水基流延SDC

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作者 李喜宝 王海燕 《电池》 CAS CSCD 北大核心 2010年第5期266-268,共3页

分别以三乙醇胺(TEA)和聚丙烯酸(PAA)为分散剂,用水基流延法制备Sm2O3掺杂的CeO2(Ce0.8Sm0.2O1.9,SDC)陶瓷,研究了pH值对SDCζ电位的影响,分析了SDC生坯的物理性能。TEA和PAA分散的SDC,最大ζ电位绝对值分别为62 mV和49 mV,TEA分散的生... 分别以三乙醇胺(TEA)和聚丙烯酸(PAA)为分散剂,用水基流延法制备Sm2O3掺杂的CeO2(Ce0.8Sm0.2O1.9,SDC)陶瓷,研究了pH值对SDCζ电位的影响,分析了SDC生坯的物理性能。TEA和PAA分散的SDC,最大ζ电位绝对值分别为62 mV和49 mV,TEA分散的生坯在基板上铺展得更好,外观更均一,显微结构更均匀、致密,TEA和PAA分散的生坯,相对密度分别为51.7%和46.2%,极限抗拉强度分别为1.25 MPa和1.06 MPa。TEA是SDC陶瓷较好的水基流延分散剂。 展开更多

关键词 Sm2O3掺杂的CeO2(SDC) 水基流延 三乙醇胺(TEA) 聚丙烯酸(PAA) 分散剂

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操作条件对平板式SOFC性能的影响

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作者 李喜宝 王红星 《功能材料》 EI CAS CSCD 北大核心 2011年第S4期625-627,共3页

考察了氢气流速、操作温度对Ni-YSZ阳极支撑SDC电解质平板式中温固体氧化物燃料电池电学性能的影响。结果表明,氢气流速显著影响着单电池的电学性能,单电池的最大电流密度随着氢气流速的增大而增大,当氢气流速到达一定值时,最大电流密... 考察了氢气流速、操作温度对Ni-YSZ阳极支撑SDC电解质平板式中温固体氧化物燃料电池电学性能的影响。结果表明,氢气流速显著影响着单电池的电学性能,单电池的最大电流密度随着氢气流速的增大而增大,当氢气流速到达一定值时,最大电流密度随氢气流速的增大不再变化,氢气流速存在一个阈值。在中温范围内,单电池的最大功率密度随着温度的升高而增大,较低温时的欧姆极化及较高温时的浓差极化影响单电池的输出性能。 展开更多

关键词 固体氧化物燃料电池 操作条件 氢气流速

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HF/H_2SO_4溶液腐蚀时间对玻璃表面结构及其性能的影响 被引量：5

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作者 卢金山 刘望子 +3 位作者 杜建亮 邓莉萍 李喜宝 冯志军 《硅酸盐通报》 CAS CSCD 北大核心 2014年第1期127-132,共6页

以HF/H2SO4混合水溶液作为复合腐蚀剂,利用金相显微镜、原子力显微镜、接触角测量仪、紫外可见分光光度计、电子万能试验机、维氏硬度计等测试手段,研究腐蚀时间对钠钙硅酸盐玻璃表面结构以及润湿性、光学和力学性能的影响。随着腐蚀时... 以HF/H2SO4混合水溶液作为复合腐蚀剂,利用金相显微镜、原子力显微镜、接触角测量仪、紫外可见分光光度计、电子万能试验机、维氏硬度计等测试手段,研究腐蚀时间对钠钙硅酸盐玻璃表面结构以及润湿性、光学和力学性能的影响。随着腐蚀时间延长,腐蚀速率逐渐降低,表面腐蚀坑尺寸先减小后增大,腐蚀坑分布均匀性先提高后降低;接触角逐渐增大并趋于稳定值;抗弯强度先增大后减小,断裂韧度变化不明显。腐蚀20 min时腐蚀深度41μm,腐蚀坑均匀细小,表面粗糙度Ra达到最低值5.8 nm,表面接触角和抗弯强度达到最大值,分别为71°和174 MPa。 展开更多

关键词 玻璃 表面结构 润湿性 力学性能

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二氧化硅过渡层表面开口孔面积对层合玻璃力学性能影响 被引量：1

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作者 冯志军 李喜宝 +4 位作者 卢金山 王旭峰 钟健 武诗尧 朱俊豪 《航空材料学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2016年第4期84-88,共5页

研究二氧化硅过渡层表面开口孔的大小对航空层合玻璃力学性能的影响。利用扫描电镜测试分析多孔二氧化硅过渡层的表面开口孔形貌,利用万能试验机测试含多孔二氧化硅过渡层的层合玻璃中无机玻璃/聚氨酯界面的剪切强度。以实验获得的开口... 研究二氧化硅过渡层表面开口孔的大小对航空层合玻璃力学性能的影响。利用扫描电镜测试分析多孔二氧化硅过渡层的表面开口孔形貌,利用万能试验机测试含多孔二氧化硅过渡层的层合玻璃中无机玻璃/聚氨酯界面的剪切强度。以实验获得的开口孔形状为依据,以ANSYS软件建立含多孔二氧化硅过渡层的层合玻璃有限元实体模型,模拟获得不同孔面积条件下的多孔二氧化硅/聚氨酯界面的张应力。结果表明:随着多孔二氧化硅孔面积的增加,层合玻璃中无机玻璃/聚氨酯界面的剪切强度先迅速增大后缓慢降低;当单孔面积为52.61μm^2时,制备的层合玻璃有较好的力学性能。 展开更多

关键词 多孔二氧化硅过渡层 航空层合玻璃 单孔面积 力学性能

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基于Diels-Alder动态共价键的含PEGDE片段自修复环氧树脂性能研究 被引量：9

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作者 张伦亮 万里鹰 +3 位作者 黄军同 李喜宝 冯志军 陈智 《化工学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2020年第6期2871-2879,共9页

用含双烯体结构的呋喃甲胺,将硬段为双酚A型E-51环氧树脂(EP)和软段为PEGDE连接成线性大分子,并与含亲双烯体结构的双马来酰亚胺反应,制备出含热可逆Diels-Alder(DA)反应的软-硬-软结构的本征型自修复环氧树脂(EP-DA)。通过FTIR、DSC、... 用含双烯体结构的呋喃甲胺,将硬段为双酚A型E-51环氧树脂(EP)和软段为PEGDE连接成线性大分子,并与含亲双烯体结构的双马来酰亚胺反应,制备出含热可逆Diels-Alder(DA)反应的软-硬-软结构的本征型自修复环氧树脂(EP-DA)。通过FTIR、DSC、TGA和电子万能试验机,对EP-DA结构和性能进行了表征。结果表明:DA动态共价键成功引入EP-DA,且DA正、逆反应的温度分别是60℃、122℃。当EP-DA链段中的PEGDE和EP含量各占50%时,其耐热性和拉伸强度达到最佳。EP-DA还具有良好的再加工性能和多次自修复性能,受损试样在60℃下修复4 h后,裂纹基本愈合,且第一次修复率可达88.41%,同一试样经过三次修复后,其修复率仍可达68%以上。 展开更多

关键词 修复 DIELS-ALDER反应 回收 聚合物 热可逆性

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0D/2D碳氮量子点(CNQDs)/BiOBr复合的S型异质结高效光催化降解和产H_(2)O_(2) 被引量：7

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作者 昝忠奇 李喜宝 +3 位作者 高晓明 黄军同 罗一丹 韩露 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2023年第6期99-111,共13页

光生载流子的快速复合制约着BiOBr的光催化性能,通过构建界面紧密结合的异质结可以有效地解决这个问题。在本研究中,通过采用简单的高温高压水热法,首次在二维(2D)BiOBr表面上成功复合了零维(0D)的g-C3N4量子点(CNQDs),并形成了具有紧... 光生载流子的快速复合制约着BiOBr的光催化性能,通过构建界面紧密结合的异质结可以有效地解决这个问题。在本研究中,通过采用简单的高温高压水热法,首次在二维(2D)BiOBr表面上成功复合了零维(0D)的g-C3N4量子点(CNQDs),并形成了具有紧密接触界面的0D/2D CNQDs/BiOBr S型异质结,主要原因是CNQDs杂环中的π电子与BiOBr产生了相互作用。CNQDs/BiOBr-1.50%复合材料在光照下降解四环素(TC)、环丙沙星(CIP)和产H_(2)O_(2)的表观反应速率常数k值分别是BiOBr的2.02、2.91和1.54倍。在循环测试中,CNQDs/BiOBr-1.50%显示出相对较高的光催化活性和结构稳定性。通过X射线光电子能谱(XPS)分析,明确CNQDs中的π电子与BiOBr具有相互作用,确认了异质结中光生电子的转移方向。CNQDs/BiOBrS型异质结的成功构建使其具有非凡的光催化稳定性和活性。更多活性物质的产生和稳定的催化活性归因于电子和空穴的独特转移机制。CNQDs/BiOBrS型异质结的特殊的电子-空穴转移机理实现了载流子在空间的有效分离和转移,且在光照条件下,催化剂上产生了更多的活性自由基,CNQDs/BiOBr复合材料的光催化活性和产H_(2)O_(2)的能力显著增强。这项工作将为构建用于降解有机污染物和原位产H_(2)O_(2)的0D/2D S型异质结提供借鉴与参考。 展开更多

关键词 光催化 量子点 S型异质结 催化活性 H_(2)O_(2)

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S型异质结BiOBr/ZnMoO_(4)的构建及光催化降解性能研究 被引量：7

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作者 马心全 李喜宝 +2 位作者 陈智 冯志军 黄军同 《无机材料学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第1期62-70,I0002-I0004,共12页

光催化被广泛用于去除水中的难降解有机污染物,但是由于光生电子和空穴的复合率高,抑制了半导体光催化剂的催化活性。本研究通过简便的溶剂热法成功制备了一种BiOBr/ZnMoO_(4)复合材料。通过结构分析、原位XPS、功函数测试、自由基捕获... 光催化被广泛用于去除水中的难降解有机污染物,但是由于光生电子和空穴的复合率高,抑制了半导体光催化剂的催化活性。本研究通过简便的溶剂热法成功制备了一种BiOBr/ZnMoO_(4)复合材料。通过结构分析、原位XPS、功函数测试、自由基捕获及电子顺磁共振(ESR)实验等证实了BiOBr/ZnMoO_(4)复合材料形成了S型异质结。实验结果表明,适当ZnMoO_(4)含量的BiOBr/ZnMoO_(4)异质结可以显著提高BiOBr的光催化性能。与纯BiOBr、ZnMoO_(4)相比,质量分数15%BiOBr/ZnMoO_(4)在可见光下表现出最佳的光催化活性,双酚A的光催化降解率达到85.3%(90 min),环丙沙星的光降解速率常数分别是BiOBr的2.6倍和ZnMoO_(4)的484倍。这可归因于BiOBr和ZnMoO_(4)之间形成了紧密的界面结合和S型异质结,使得光生载流子可以实现有效的空间分离和转移。这项工作为定向合成Bi基S型异质结复合光催化材料提供了一种简便有效的方法,对进一步理解Bi基多元异质结光催化材料的构效关系提供了新的理论和实验基础。 展开更多

关键词 S型异质结 内建电场 BiOBr ZnMoO4 光催化

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催化氮化反应Si_3N_4增强SiC基复相耐高温材料的研究

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作者 黄军同 张梦 +4 位作者 李喜宝 胡智辉 冯志军 刘明强 罗军明 《陶瓷学报》 CAS 北大核心 2018年第4期492-497,共6页

为解决Si_3N_4结合SiC复相材料氮化不完全产生"黑心"/"夹心"以及强度有待提高的问题,本文在探讨Fe、Co、Ni等催化剂对Si粉催化氮化过程的基础上,研究了催化剂Co的加入对原位催化Si粉氮化反应形成Si_3N_4结合SiC复... 为解决Si_3N_4结合SiC复相材料氮化不完全产生"黑心"/"夹心"以及强度有待提高的问题,本文在探讨Fe、Co、Ni等催化剂对Si粉催化氮化过程的基础上,研究了催化剂Co的加入对原位催化Si粉氮化反应形成Si_3N_4结合SiC复相耐高温材料的物理性能与显微结构特征的影响。结果表明:催化剂Fe、Co、Ni能够有效促进Si粉的氮化以及Si_3N_4纤维的形成,同时能够降低氮化反应的温度。1400℃氮化烧结后,当Co加入量为0.5wt.%时催化氮化制备的Si_3N_4结合SiC复相材料的强度达到最大60.2 MPa,比未添加Co的提高了88.7%,可能是由于形成了大量的纤维网络结构强化了SiC基质。 展开更多

关键词 催化 氮化反应 Si3N4结合SiC复相材料 纤维增强

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过渡金属Ni催化氮化合成Sialon粉体的研究

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作者 张梦 黄军同 +5 位作者 胡智辉 熊庆明 冯志军 陈智 闫明格 李喜宝 《陶瓷学报》 CAS 北大核心 2019年第4期458-463,共6页

以Si粉、Al粉、Al2O3粉为原料,过渡金属Ni粉为催化剂合成得到了含有纤维的Sialon粉体,并研究了烧结温度(1300-1450℃),催化剂含量(0~7.5wt.%)对于产物增重率、物相组成、显微形貌的影响。催化剂Ni的加入使产物的增重率提高了1.3-3.9倍,... 以Si粉、Al粉、Al2O3粉为原料,过渡金属Ni粉为催化剂合成得到了含有纤维的Sialon粉体,并研究了烧结温度(1300-1450℃),催化剂含量(0~7.5wt.%)对于产物增重率、物相组成、显微形貌的影响。催化剂Ni的加入使产物的增重率提高了1.3-3.9倍,大大促进了氮化反应的程度,使原料Si粉完全氮化的温度降低了100℃以上,同时降低了Sialon相的合成温度。Ni的适宜添加量为1.25~2.5wt.%,过高会导致增重率的下降。在样品中发现了尖端带有含Ni球体的Sialon纤维,说明Ni通过VLS机制促进了Sialon一维纳米结构的形成。 展开更多

关键词 SIALON 过渡金属催化剂 增重率 促进氮化 纤维

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