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拉曼测量大气细颗粒物表面过渡金属离子催化的SO_(2)非均相反应摄取系数
1
作者
曹雪
孙久乂
+2 位作者
王彩丽
李可舒
蔡华
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025年第7期2087-2092,共6页
细颗粒物(PM_(2.5))污染主要由人类活动产生的微米、亚微米气溶胶颗粒或者微液滴,但其形成机制尚不清楚,而缺少相应的有效解决办法。要实现对我国城市PM_(2.5)污染的精准防控,取决于我们对二次气溶胶形成机理的深入认识。当前存在的瓶...
细颗粒物(PM_(2.5))污染主要由人类活动产生的微米、亚微米气溶胶颗粒或者微液滴,但其形成机制尚不清楚,而缺少相应的有效解决办法。要实现对我国城市PM_(2.5)污染的精准防控,取决于我们对二次气溶胶形成机理的深入认识。当前存在的瓶颈和难点在于气溶胶及其前驱物的关键理化参数(如摄取系数)仍然无法实现准确测量。这将极大地限制了我们对二次气溶胶的形成、快速长大、碰撞重组等演变规律的认识。因此,为了认清大气颗粒物形成机制,必须实现对细颗粒物演变过程中的关键理化参数进行精确测量。硫酸盐是我国大气PM_(2.5)重要组成部分,但现有化学模型普遍低估了PM_(2.5)霾污染事件中硫酸盐的浓度,有关SO_(2)在气溶胶液滴中的表面氧化过程、液滴中过渡金属离子(TMI)催化过程等还有很多不清楚的地方,表明我们对大气中SO_(2)的转化机制仍存在认识不足。获得硫酸盐二次转化动力学数据,确定二次无机气溶胶的快速长大机制,准确测量大气中痕量气体在颗粒物表面的摄取反应速率是定量分析大气非均相反应的关键参数。利用激光共焦显微拉曼光谱仪测量氯化铵液滴中Fe(Ⅲ)催化SO_(2)氧化动力学过程,根据SO_(4)^(2-)的自发拉曼光谱信号随时间的变化,建立了SO_(2)与单液滴进行非均相反应摄取系数的精确测量方法,研究了外场条件下痕量SO_(2)气体与单液滴之间的反应动力学过程。该方法验证了表面动力学过程,并测定了反应摄取系数。
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关键词
摄取系数
液滴表面反应
非均相反应
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职称材料
题名
拉曼测量大气细颗粒物表面过渡金属离子催化的SO_(2)非均相反应摄取系数
1
作者
曹雪
孙久乂
王彩丽
李可舒
蔡华
机构
北京理工大学化学与化工学院物理化学研究所
中国建筑材料科学研究总院有限公司特种玻璃纤维与光电功能材料研究院
新源智储能源发展(北京)有限公司
出处
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025年第7期2087-2092,共6页
基金
国家自然科学基金项目(42127806,91544223)资助。
文摘
细颗粒物(PM_(2.5))污染主要由人类活动产生的微米、亚微米气溶胶颗粒或者微液滴,但其形成机制尚不清楚,而缺少相应的有效解决办法。要实现对我国城市PM_(2.5)污染的精准防控,取决于我们对二次气溶胶形成机理的深入认识。当前存在的瓶颈和难点在于气溶胶及其前驱物的关键理化参数(如摄取系数)仍然无法实现准确测量。这将极大地限制了我们对二次气溶胶的形成、快速长大、碰撞重组等演变规律的认识。因此,为了认清大气颗粒物形成机制,必须实现对细颗粒物演变过程中的关键理化参数进行精确测量。硫酸盐是我国大气PM_(2.5)重要组成部分,但现有化学模型普遍低估了PM_(2.5)霾污染事件中硫酸盐的浓度,有关SO_(2)在气溶胶液滴中的表面氧化过程、液滴中过渡金属离子(TMI)催化过程等还有很多不清楚的地方,表明我们对大气中SO_(2)的转化机制仍存在认识不足。获得硫酸盐二次转化动力学数据,确定二次无机气溶胶的快速长大机制,准确测量大气中痕量气体在颗粒物表面的摄取反应速率是定量分析大气非均相反应的关键参数。利用激光共焦显微拉曼光谱仪测量氯化铵液滴中Fe(Ⅲ)催化SO_(2)氧化动力学过程,根据SO_(4)^(2-)的自发拉曼光谱信号随时间的变化,建立了SO_(2)与单液滴进行非均相反应摄取系数的精确测量方法,研究了外场条件下痕量SO_(2)气体与单液滴之间的反应动力学过程。该方法验证了表面动力学过程,并测定了反应摄取系数。
关键词
摄取系数
液滴表面反应
非均相反应
Keywords
Uptake coefficient
Surface reaction
Heterogeneous reaction process
分类号
X169 [环境科学与工程—环境科学]
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题名
作者
出处
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1
拉曼测量大气细颗粒物表面过渡金属离子催化的SO_(2)非均相反应摄取系数
曹雪
孙久乂
王彩丽
李可舒
蔡华
《光谱学与光谱分析》
北大核心
2025
0
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职称材料
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