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丙烷脱氢反应过程的研究Ⅱ.石英空管反应器中氧的影响 被引量:2
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作者 林少波 曹冬冬 +3 位作者 方锋猛 隋志军 朱贻安 李平 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第7期815-821,共7页
采用石英空管反应器,在350~700℃内,测定了不同氧加入量(氧气与原料的摩尔比分别为1∶8,1∶4,1∶2,1∶1)下丙烷及丙烯的热解转化率和产物分布,并与无氧条件下的热解结果进行了对比。实验结果表明,氧可促进丙烷在更低温度下进行反应,... 采用石英空管反应器,在350~700℃内,测定了不同氧加入量(氧气与原料的摩尔比分别为1∶8,1∶4,1∶2,1∶1)下丙烷及丙烯的热解转化率和产物分布,并与无氧条件下的热解结果进行了对比。实验结果表明,氧可促进丙烷在更低温度下进行反应,丙烷的转化率和产物生成量均随氧加入量的增加而提高;温度和氧加入量对丙烷热解产物分布影响较大,高温和高氧加入量下CO是最主要的产物;适量的氧存在可提高丙烯的选择性和收率,并在适宜温度下获得极值(分别为47.7%和14.7%)。含氧气氛中丙烯仍具有较高的稳定性,氧对丙烯热解的促进作用不强,其CO生成量远低于丙烷氧化热解体系。 展开更多
关键词 丙烷 丙烯 氧化 脱氢 热解 石英反应器
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丙烷脱氢反应过程的研究Ⅲ.不锈钢空管反应器中氧的影响
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作者 林少波 方锋猛 +3 位作者 孙钰铭 隋志军 朱贻安 李平 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第11期1322-1328,共7页
采用不锈钢空管反应器,在350~700℃时测定不同氧加入量下丙烷及丙烯的热解转化率和产物分布。实验结果表明,受不锈钢管器壁催化作用的影响,低温时丙烷和丙烯主要发生完全氧化反应,氧转化率可达100%,CO2的生成量取决于氧加入量;... 采用不锈钢空管反应器,在350~700℃时测定不同氧加入量下丙烷及丙烯的热解转化率和产物分布。实验结果表明,受不锈钢管器壁催化作用的影响,低温时丙烷和丙烯主要发生完全氧化反应,氧转化率可达100%,CO2的生成量取决于氧加入量;温度高于650℃时,丙烷和丙烯的气相自由基反应显现,经部分氧化和无氧热解产生的H2、CO及烃类物质增多;氧加入促进了丙烷和丙烯的热解转化,但对高温时丙烷生成丙烯的选择性不利;含氧气氛中丙烯的自由基反应能力仍弱于丙烷。不锈钢管器壁的污染影响实验表明,器壁材料的碎片化以及焦炭类物质的存在,导致了高温时丙烯完全氧化能力大幅下降,部分氧化以及深度脱氢性能显著增强,氧加入量高时丙烯可全部转化。 展开更多
关键词 丙烷 丙烯 氧气 脱氢 热解 不锈钢反应器
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丙烷脱氢反应过程的研究 Ⅰ.空管材质和器壁的影响 被引量:3
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作者 曹冬冬 林少波 +3 位作者 隋志军 朱贻安 李平 周兴贵 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2015年第2期154-162,共9页
分别以石英管和不锈钢管为反应器材质,采用空管流动方式,在350~700℃内,测定了反应器内丙烷和丙烯的热解转化率和产物分布,考察了反应器器壁处理及加入氢气的影响。实验结果表明,不同材质反应器内丙烷热解程度均明显强于丙烯,热解产物... 分别以石英管和不锈钢管为反应器材质,采用空管流动方式,在350~700℃内,测定了反应器内丙烷和丙烯的热解转化率和产物分布,考察了反应器器壁处理及加入氢气的影响。实验结果表明,不同材质反应器内丙烷热解程度均明显强于丙烯,热解产物组成和分布亦不同。600℃下丙烷热解受器壁催化效应影响,高温(700℃)时则呈现气相自由基反应特征;而丙烯热解始终由器壁催化作用主导。高温(700℃)时石英管反应器内的丙烷转化率明显高于不锈钢管反应器,而不锈钢管反应器器壁的催化作用强于石英管反应器,导致丙烷和丙烯深度脱氢而结焦。用磷酸和硝酸钝化可分别降低石英管和不锈钢管反应器器壁的低温催化活性。在两种反应器内加入氢气均能明显增强丙烷的高温热解,但均能抑制丙烯的高温热解。加入氢气能减少深度脱氢反应,但不锈钢管反应器器壁上仍有结焦。 展开更多
关键词 丙烷 丙烯 脱氢 热解 石英管 不锈钢管 反应器器壁处理 氢气
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Fe_3O_4表面逆水煤气反应的DFT研究 被引量:4
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作者 何孝祥 顾雄毅 +1 位作者 范琛 朱贻安 《华东理工大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2011年第4期424-429,共6页
采用密度泛函理论(DFT)研究了Fe3O4(111)表面逆水煤气反应的机理(氧化还原机理和中间产物分解机理)。通过优化初始构型,得到了最稳定的吸附构型。对两种机理主要的基元反应活化能进行了比较,结果表明:氧化还原机理是主要的反应机理,中... 采用密度泛函理论(DFT)研究了Fe3O4(111)表面逆水煤气反应的机理(氧化还原机理和中间产物分解机理)。通过优化初始构型,得到了最稳定的吸附构型。对两种机理主要的基元反应活化能进行了比较,结果表明:氧化还原机理是主要的反应机理,中间产物分解机理较难发生。计算结果还表明八面体Fe原子在吸附和活化过程中起着重要作用。 展开更多
关键词 FE3O4 逆水煤气反应 密度泛函理论
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二甲基二硫醚对Pt/Al_2O_3催化丙烷脱氢反应性能的影响 被引量:3
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作者 王海之 姜嘉伟 +3 位作者 隋志军 朱贻安 周兴贵 袁渭康 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2019年第5期429-435,共7页
制备了Pt/θ-Al_2O_3催化剂,在该催化剂上进行丙烷脱氢反应过程中引入不同用量的二甲基二硫醚(DMDS),考察了DMDS对Pt/θ-Al_2O_3催化剂性能的影响。实验结果表明,在一定浓度范围内,在丙烷脱氢反应中引入DMDS可大幅提高Pt/θ-Al_2O_3催... 制备了Pt/θ-Al_2O_3催化剂,在该催化剂上进行丙烷脱氢反应过程中引入不同用量的二甲基二硫醚(DMDS),考察了DMDS对Pt/θ-Al_2O_3催化剂性能的影响。实验结果表明,在一定浓度范围内,在丙烷脱氢反应中引入DMDS可大幅提高Pt/θ-Al_2O_3催化剂的丙烯选择性及稳定性,同时降低结焦速率和结焦的石墨化程度,但催化剂活性有所降低。采用HRTEM、XPS、TG和拉曼光谱等方法对催化剂结构和结焦性质进行了分析。表征结果显示,丙烯选择性以及稳定性的提高主要是由于DMDS在Pt表面解离生成的含硫物种吸附于Pt表面,使Pt处于富电子状态,促进了丙烯的脱附并抑制了深度脱氢反应;但同时也提高了C—H键断裂难度,导致催化剂活性有所降低。 展开更多
关键词 丙烷脱氢 二甲基二硫醚 Pt/Al2O3催化剂
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水蒸气对Pt-Sn/Al_2O_3催化剂结构及其催化丙烷脱氢反应性能的影响 被引量:3
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作者 单玉领 雷静 +2 位作者 隋志军 朱贻安 周兴贵 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第7期783-789,共7页
采用分步等量浸渍法制备了不同Sn/Pt摩尔比的Pt-Sn/Al_2O_3催化剂,利用CO-DRIFTS,H_2-Chem,XPS等手段对催化剂进行表征,考察了水蒸气添加量对催化剂结构及其催化丙烷脱氢反应性能的影响,探讨了水蒸气对丙烷脱氢反应性能影响的作用机理... 采用分步等量浸渍法制备了不同Sn/Pt摩尔比的Pt-Sn/Al_2O_3催化剂,利用CO-DRIFTS,H_2-Chem,XPS等手段对催化剂进行表征,考察了水蒸气添加量对催化剂结构及其催化丙烷脱氢反应性能的影响,探讨了水蒸气对丙烷脱氢反应性能影响的作用机理。实验结果表明,水蒸气对低Sn/Pt摩尔比催化剂的活性具有抑制作用,而对高Sn/Pt摩尔比催化剂的活性具有促进作用,水蒸汽对催化活性的抑制作用主要是由于水在Pt表面吸附解离生成的含氧物种与脱氢物种之间存在相互作用及水蒸气会促进Pt颗粒的烧结;而水蒸气通过对Sn的氧化和分散作用暴露更多的Pt表面起到促进催化剂活性的作用;催化剂在水蒸气中反应时具有较高的失活程度,而Sn的引入提高了催化剂的稳定性。 展开更多
关键词 水蒸气 丙烷脱氢 Pt-Sn催化剂
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鱼骨式纳米碳纤维的微观结构研究
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作者 王紫君 朱贻安 +3 位作者 成洪业 杨勤民 隋志军 周兴贵 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2016年第9期1037-1042,共6页
分别采用叠杯模型和螺旋锥模型构造鱼骨式纳米碳纤维,考察了两种模型对鱼骨式纳米碳纤维稳定性的影响,研究了鱼骨式纳米碳纤维的内径、外径等几何特征对其结构稳定性的影响,并将XRD模拟谱图与XRD实验谱图进行对比。计算结果表明,叠杯模... 分别采用叠杯模型和螺旋锥模型构造鱼骨式纳米碳纤维,考察了两种模型对鱼骨式纳米碳纤维稳定性的影响,研究了鱼骨式纳米碳纤维的内径、外径等几何特征对其结构稳定性的影响,并将XRD模拟谱图与XRD实验谱图进行对比。计算结果表明,叠杯模型和螺旋锥模型构造的鱼骨式纳米碳纤维对其结构的稳定性影响较小;随内径的增加,鱼骨式纳米碳纤维结构趋于稳定,而当内径增加到某个临界值时,鱼骨式纳米碳纤维的结构出现坍塌,相同内径的鱼骨式纳米碳纤维随其外径的增加,结构稳定性增强;XRD模拟谱图与XRD实验谱图的出峰位置及峰强度基本吻合,且小内径模型的结晶化程度较高,能够更好地描述实验中鱼骨式纳米碳纤维的微观结构。 展开更多
关键词 鱼骨式纳米碳纤维 微观结构 螺旋锥模型 叠杯模型
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